二氧化鈦及其復合材料負載貴金屬催化劑的制備及生物質(zhì)酚類加氫性能研究_第1頁
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文檔簡介

1、二氧化鈦及其復合材料負載貴金屬催化劑的制備及生物質(zhì)酚類加氫性能研究生物質(zhì)作為可再生能源和清潔能源的主要來源之一, 有著解決能源危機和環(huán)境污染問題的巨大潛力。生物質(zhì)酚類液相加氫需要的反應條件較為溫和, 從而更能節(jié)約能源, 因此受到廣泛的關(guān)注。但是在實際應用和研究中有一些亟待解決的問題, 比如使用有機溶劑作為反應溶劑會破壞環(huán)境引起污染; 溶劑對生物質(zhì)酚類加氫的影響的機理不清楚; 液相環(huán)境下催化劑的活性和穩(wěn)定性差等諸多問題。因此本論文針對以上問題, 首先采用了實驗和理論計算相結(jié)合的方法, 深入研究了不同類型的溶劑對生物質(zhì)酚類的影響機理。其次 , 設(shè)計并成功制備了內(nèi)嵌二氧化硅納米粒子的空心球二氧化鈦負

2、載釕催化劑 , 其能有效提高反應的質(zhì)量傳輸、活性位點的數(shù)量以及對催化劑酸堿度的控制。 本論文為更進一步的綠色、有效的利用生物質(zhì)資源提供了有益的實踐探索和理論支持。主要工作內(nèi)容如下: （ 1）使用實驗和理論計算相結(jié)合的方法, 證明了溶劑在催化劑活性位點的吸附會影響反應底物的吸附從而影響活性。像極性非質(zhì)子溶劑（丁內(nèi)酯,N,N- 二甲基甲酰胺和乙腈）和非極性溶劑（ 1,4- 環(huán)己二醇和四氯化碳）緊緊的吸附在鈀原子的表面, 阻止了反應底物吸附在活性位點上, 進而抑制了整體的催化加氫活性。相反 , 弱吸附的極性質(zhì)子溶劑水和正己烷不會完全阻擋反應底物在活性位點的吸附 , 因此對苯酚、對甲酚和愈創(chuàng)木酚的加氫

3、都表現(xiàn)較高催化活性。溶劑也會 通過影響中間產(chǎn)物的吸附進而影響選擇性。另外 , 水在生物質(zhì)酚類的加氫中均表現(xiàn)出較好的催化活性, 這主要歸因于水分子在活性位上的弱吸附, 因此對于生物質(zhì)酚類催化轉(zhuǎn)化, 水作為反應溶劑是最適合的。 ( 2) 制備了一種內(nèi)嵌二氧化硅納米粒子的空心球二氧化鈦負載釕的催化劑( Ru-TiO<sub>2</sub>-eSiO<sub>2</sub> ) , 用于愈創(chuàng)木酚的水相加氫。結(jié)果表明該催化劑比制備的其他催化劑具有更好的催化活性和穩(wěn)定性。相關(guān)的表征證明其獨特的結(jié)構(gòu)是決定催化活性的主要原因, 該結(jié)構(gòu)利于質(zhì)量傳輸并且提供了更多的反應活性位。催化劑的酸度能有效的提

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