先進(jìn)核燃料循環(huán)體系研究進(jìn)展

1、第36卷第2期2002年3月原子能科學(xué)技術(shù)Atomic Energy Science and TechnologyVol. 36,No. 2Mar. 2002先進(jìn)核燃料循環(huán)體系研究進(jìn)展顧忠茂, (摘要:2嬗變領(lǐng)域的研究進(jìn)展和技術(shù)發(fā)展趨勢(shì)關(guān)鍵詞:; 后處理; 分離2嬗變中圖分類號(hào):TL249文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):100026931(2002 0220160208R ecent Developments in Studies of Advanced Nuclear Fuel Cycle SystemGU Zhong 2mao , YE Guo 2an(Depart ment of Radioch

2、emist ry , China Institute of A tomic Energy , Beijing 102413, China Abstract :The concept of advanced nuclear fuel cycle system is introduced. The recent progress and the development trends of the studies on spent fuel reprocessing and partition 2ing 2transmutation are described.K ey w ords :advanc

3、ed nuclear fuel cycle system ; reprocessing ; partitioning 2transmutation目前, 全世界核發(fā)電能力約為350GW , 每年產(chǎn)生的乏燃料約10500t , 累計(jì)存量達(dá)到130000t 。乏燃料中含有大量的U 、Pu 、次量錒系元素(MA 和裂變產(chǎn)物(FP , 其中的錒系域, 尤其是在分離2嬗變方面所取得的主要進(jìn)展。1先進(jìn)燃料循環(huán)體系概念13目前, 國(guó)際上有2種核燃料循環(huán)方式, 即(once 2through cycle 和“一次通過(guò)”“后處理燃(reprocessing fuel cycle 。料循環(huán)”所謂“一次通過(guò)”方式,

4、 是將乏燃料作為廢物直接進(jìn)行地質(zhì)處置。由于乏燃料中包含了所有的放射性核素, 要在處置過(guò)程中衰減到低于天然鈾礦的放射性水平, 將需要10萬(wàn)年以上。所以“, 一次通過(guò)”方式對(duì)環(huán)境安全的長(zhǎng)期威脅極大(圖1曲線1 。元素(如Pu 、Np 、Am 和Cm 等 和長(zhǎng)壽命裂變產(chǎn)物(LL FP 構(gòu)成了對(duì)地球生物和人類環(huán)境主要的長(zhǎng)期放射性危害。這一問(wèn)題如不能妥善解決, 則將制約核能的持續(xù)發(fā)展。近年來(lái), 國(guó)際上正在積極開(kāi)展先進(jìn)燃料循環(huán)體系或潔凈核能體系的研究, 其目標(biāo)是降低核電生產(chǎn)成本, 提高核電生產(chǎn)體系的經(jīng)濟(jì)性; 減少?gòu)U物產(chǎn)生量, 促成生態(tài)和諧; 充分利用鈾資源; 確保核不擴(kuò)散。本文將介紹近年來(lái)這一領(lǐng)收稿日期:

5、2001201213; 修回日期:2001207220, 男, 江蘇江陰人, 研究員, 博士生導(dǎo)師, 放射化工專業(yè)作者簡(jiǎn)介:顧忠茂(1944第2期顧忠茂等:先進(jìn)核燃料循環(huán)體系研究進(jìn)展161“后處理燃料循環(huán)”方式是通過(guò)后處理將乏燃料中的U 和Pu 提取出來(lái)進(jìn)行再循環(huán), 以充分利用鈾資源。后處理所產(chǎn)生的高放廢液(HLL W 經(jīng)玻璃固化后進(jìn)行地質(zhì)處置。由于玻璃固化廢物中含有所有的MA 和FP , 其長(zhǎng)期放射性危害依然存在(圖1曲線2 。如果將MA 和LL FP 從HLL W 中分離出來(lái), 則所制得的玻璃固化廢物存放 103a 左右后, 其放射性毒性即可降至天然鈾礦水平。如果將分離出的和LL FP 素

6、, (13。同時(shí), 嬗變, 從而進(jìn)一步提高鈾資源的利用率。MA 和LL FP 的分離2嬗變方案是對(duì)“后處理燃料循環(huán)”體系的延伸,(advanced 在此基礎(chǔ)上, 將形成“先進(jìn)燃料循環(huán)”fuel cycle 體系。能生產(chǎn)經(jīng)濟(jì)性、更佳的環(huán)境安全性以及更強(qiáng)的防核擴(kuò)散能力。為此, 今后的燃料循環(huán)過(guò)程將進(jìn)一步簡(jiǎn)化。例如, 在滿足快堆燃料循環(huán)要求的前提下, 水法后處理可開(kāi)發(fā)“一循環(huán)”Purex 流程, 钚產(chǎn)品對(duì)FP 的去污因子可降至103, 降低1/23, , 。后, 相應(yīng)的燃料元件的制備過(guò)程必須實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)距離操作, 由此導(dǎo)致的費(fèi)用上升可以通過(guò)簡(jiǎn)化燃料元件制備工藝得以補(bǔ)償。燃料循環(huán)過(guò)程中產(chǎn)生的Pu 、MA 和

7、LL FP , 將在快堆或ADS 中燃燒或嬗變, 以減少其長(zhǎng)期放射性危害, 保證環(huán)境安全, 并利用燃燒過(guò)程中釋放的能量?！跋冗M(jìn)燃料循環(huán)”可以通過(guò)下述途徑實(shí)現(xiàn):1 運(yùn)行現(xiàn)有的熱堆核電廠及其相關(guān)的燃料循環(huán)設(shè)施(包括后處理 , 實(shí)現(xiàn)U 和Pu 的再循環(huán); 2 從乏燃料中除了分離U 和Pu 外, 進(jìn)一步分離出MA 和LL FP , 將其制成燃料或靶件, 利用快堆或ADS 進(jìn)行嬗變。日本將這種燃料循環(huán)(double strata fuel 方式稱為“雙重燃料循環(huán)”cycle 。需要指出的是, 盡管“先進(jìn)燃料循環(huán)”體系極大地消除了長(zhǎng)壽命核素的放射性危害, 但最終仍不可避免地會(huì)產(chǎn)生需要地質(zhì)處置的廢物。圖2表

8、示“先進(jìn)核燃料循環(huán)”體系的概念。由圖可見(jiàn), 分離2嬗變是“先進(jìn)燃料循環(huán)”體系的重要組成部分。圖1不同燃料循環(huán)方式下核廢物長(zhǎng)期放射性風(fēng)險(xiǎn)Fig. 1Long 2term radioactive risk of different nuclear fuel cycles1乏燃料直接處置;2回收9915%鈾和钚;3回收9915%錒系核素2分離研究進(jìn)展有關(guān)分離2嬗變的探索性研究始于70年代, 但圍繞這一研究, 一直存在相當(dāng)大的爭(zhēng)議。自從 80年代末和90年代初法國(guó)和日本分別提出SPIN (separation 2incineration 計(jì)算和OM EG A (options making extra

9、 gains from ac 2tinides 計(jì)劃以后, 分離2嬗變研究在全世界重新得到重視, 并取得了較大進(jìn)展。211水法后處理流程改進(jìn)研究“先進(jìn)燃料循環(huán)”體系不僅要求從乏燃料中提取U 和Pu , 而且要求分離所有的MA 和LL FP 。針對(duì)上述要求, 各國(guó)目前主要的技術(shù)路線是改進(jìn)現(xiàn)有的Purex 流程, 使之與后續(xù)的從“先進(jìn)燃料循環(huán)”體系是對(duì)現(xiàn)有核能生產(chǎn)及其燃料循環(huán)體系的進(jìn)一步發(fā)展, 它是現(xiàn)有的熱堆燃料循環(huán)與將來(lái)的快堆或加速器驅(qū)動(dòng)系統(tǒng)(accelerator 2driven system , ADS 燃料循環(huán)的結(jié)合。隨著快堆和ADS 燃料循環(huán)的逐步引入, 今后的先進(jìn)后處理技術(shù)將同時(shí)處理熱

10、堆和快堆乏燃料以及嬗變靶件, 實(shí)現(xiàn)U 、Pu 的閉路循環(huán)和MA 的嬗變。與現(xiàn)有的燃料循環(huán)體系相比, 先進(jìn)燃料循環(huán)體系應(yīng)具有更高的鈾資源利用率、更好的核 162 原子能科學(xué)技術(shù)第36卷圖2先進(jìn)燃料循環(huán)體系概念Fig. 2Concept of advanced nuclear fuel cycleHLL W 中分離MA 的流程更好銜接, 即所謂(reprocessing 2partitioning 方案?！昂筇幚?分離”也有一些學(xué)者, 從U 、Pu 、MA 和LL FP 全分離角度出發(fā), 試圖推出全新的一體化分離流程。目前, 國(guó)際上對(duì)常規(guī)Purex 流程的改進(jìn), 主要是在分離U 、Pu 的基礎(chǔ)上,

11、 強(qiáng)化 Np 和Tc 等的分離, 改進(jìn)并加強(qiáng)對(duì)14C 和129I 氣體排放的控制。日本J NC 研究了用無(wú)鹽試劑從Purex 流程中提取Np 的方法4:在首端溶解中維持適當(dāng)酸度(516mol/L 情況下延長(zhǎng)保溫時(shí)間(100 , 使部分Pu 以Pu ( 的形態(tài)存在, 依 將Np 氧化至Np ( , 這樣, 在共去靠Pu (的定量萃取, 再用無(wú)鹽試劑污槽實(shí)現(xiàn)了Np (后用羧酸絡(luò)合劑洗下。為了避免Tc 的干擾,在U/Pu 分離之前, 用高酸洗下Tc 。2 更為簡(jiǎn)化的流程:采用無(wú)鹽還原劑分別將Pu ( 和還原為Pu ( 和Np ( 而與U 分離, Np (Np 進(jìn)入Pu 產(chǎn)品后, 可以制備MOX 燃料

12、。羥那樣進(jìn)一步將Np ( 還原成胺不象U (, 故Np 不會(huì)進(jìn)入U(xiǎn) 產(chǎn)品中5。Np (日本JAER1將其開(kāi)發(fā)的先進(jìn)Purex 流程稱為PARC (partitioning conundrum key 流程。報(bào)告6中介紹了Np 的走向控制方法。經(jīng)向溶解槽和調(diào)料槽中通入NO x 產(chǎn)生的少量HNO 2, 實(shí)現(xiàn)U 、可將Np 氧化到Np (Pu 、Np 和Tc 的共萃取。為確保Np 定量萃取, 在萃取段再 。共萃取后的有機(jī)相, 可用加入氧化劑V (產(chǎn)品, 正丁醛選擇性還原反萃Np , 得到Np (再用高酸將Tc 洗下。Baetsle 等7也認(rèn)為可用將Np 氧化為Np ( 后與U 和Pu 共V (萃,

13、但該法可能存在腐蝕和增加固體廢物量等問(wèn)題。溶解器中的HNO 2還可將I -和IO 3-轉(zhuǎn)化為I 2, 有利于I 2的汽化與捕集。上述對(duì)于常規(guī)Purex 流程的各種改進(jìn)方硝酸羥胺(HAN , 將Np ( 和Pu ( /Pu ( 一起還原反萃, 得到Pu/Np/U 產(chǎn)品。英國(guó)BN FL 與俄羅斯鐳研究所合作, 在THORP 后處理廠運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)的基礎(chǔ)上, 正在開(kāi)發(fā)“一循環(huán)”Purex 流程。它包括了兩種設(shè)計(jì)方案。1 比較接近THORP 廠的流程:采用 將Pu ( 還原成Pu ( 而與U 分離, U (被還原成Np ( , 部分進(jìn)入U(xiǎn) 產(chǎn)品, 最Np (第2期顧忠茂等:先進(jìn)核燃料循環(huán)體系研究進(jìn)展163案

14、, 其優(yōu)點(diǎn)是只需對(duì)成熟的Purex 工藝稍加調(diào)整即可實(shí)現(xiàn), 再在現(xiàn)有商用后處理廠附近, 建設(shè)從HLL W 中分離MA 的工廠, 就能實(shí)現(xiàn)核素的全分離。所以, 該方案投資費(fèi)用較低, 目前各國(guó)大都沿著這一思路開(kāi)展研究。212從H LLW 中分離MA卡爾斯魯厄超鈾元素研究所用稀釋過(guò)的HLL W 進(jìn)行了熱驗(yàn)證。該流程的提取效果較好, 但萃取前HLL W 必須稀釋,Cyanex 301試劑的穩(wěn)定性亦待改善。4 DIAM EX 2SESAM E 流程15,16該流程由法國(guó)CEA 于80, 采用(maloamides 是一種含氮, 因。SESAM E 流程是一種氧電化學(xué)氧化2萃取過(guò)程, 選擇性地將Am (后

15、將其萃取, 從而實(shí)現(xiàn)Am/Cm 分化為Am (離。在上述4個(gè)流程中, 國(guó)際上公認(rèn)較好的流程是DIAM EX 流程和TRU EX 流程3,7。德國(guó)超鈾元素研究所B. S tmark 等用真實(shí) 料液進(jìn)行了幾個(gè)典型分離流程的熱實(shí)驗(yàn)17。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, 對(duì)于從Purex 流程高放廢液中共萃MA 和鑭系, 雙酰胺是最好的萃取劑, 它不僅不需調(diào)料, 還因只含C 、H 、O 、N 而可徹底焚燒。對(duì)于An ( 與L n ( 之間的分離, B TP (雙三嗪吡啶 是最好的萃取劑, 其分離系數(shù)高, 且不需對(duì)料液調(diào)酸, 在連續(xù)逆流萃取情況下, 可使Am/Cm 產(chǎn)品中的鑭系的含量低于1%?？傊? 從HLL W 中分離

16、MA 的工作, 各國(guó)仍處于實(shí)驗(yàn)室研究階段,An/L n 分離處于探索性研究階段。實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用至少還需要10a 以上的努力。首先, 必須篩選或研究出最佳工藝方案, 在此基礎(chǔ)上, 進(jìn)行放大實(shí)驗(yàn), 并用真實(shí)料液加以驗(yàn)證。在An/L n 分離方面, 需繼續(xù)尋找高效的分離方法。研究工作的另一個(gè)重要方面是盡量減少二次廢物的產(chǎn)生, 這就要求盡量采用無(wú)鹽試劑。213干法后處理目前, 動(dòng)力堆燃料燃耗為3345GWd/t , 今后, 核燃料的燃耗將進(jìn)一步加深, 快堆燃料的燃耗將達(dá)到150GWd/t 以上。核燃料循環(huán)的經(jīng)濟(jì)性希望縮短乏燃料的冷卻時(shí)間, 這將導(dǎo)致待處理的乏燃料的輻射極強(qiáng), 從而使以有機(jī)溶劑為萃取劑的水

17、法后處理難以勝任。于是,30多年前各國(guó)曾爭(zhēng)相研究的干法后處理又成為一個(gè)頗為活躍的研究領(lǐng)域。目前, 正在積極開(kāi)發(fā)如前所述, 在改進(jìn)的Purex 流程中Np 的走向控制可以得到一定程度的解決。而對(duì)于放射性毒性很大的三價(jià)MA (主要是Am 和其分離則比較復(fù)雜, ( 與n ( L n (高量, An ( 與含量比 , 所以, 兩者的分L n (離極其困難。自70年代以來(lái), 各國(guó)開(kāi)發(fā)的從HLL W 中分離MA 的流程有20余個(gè)8, 但比較有代表性的流程只有4個(gè)。1 TRU EX 流程9該流程由美國(guó)于70年代開(kāi)發(fā)成功, 采用雙官能團(tuán)萃取劑, 可以不經(jīng)稀釋而直接從HLL W和L n ( , 故可與Purex

18、 流程中萃取An (相銜接。TRU EX 流程早期采用的萃取劑為酰胺甲基磷酸酯(CMP , 后改為酰胺甲基氧化磷(CMPO , 可從015610mol/L HNO 3介質(zhì)中 。中國(guó)原子能科學(xué)研究院10有效萃取An (自80年代起, 采用國(guó)內(nèi)合成的萃取劑CMP , 取得了較好的提取MA 的結(jié)果。早期采用的溶劑體系為CMP 2二乙基苯, 后改為CMP 2TBP 2煤油11。2 DIDPA 2TAL SPEA K 流程12DIDPA 流程是日本JAER1于70年代提出的, 采用二異癸基磷酸(DIDPA 作萃取劑。首先用TBP 萃取HLL W 中殘留的U 和Pu , 再將HLL W 用甲醛脫硝至015

19、mol/L HNO 3, 用DIDPA 萃取Am 2Cm 和L n , 最后引入TAL S 2PEA K 流程(萃取劑仍為DIDPA , 實(shí)現(xiàn)(Am 2Cm /L n 分離。該流程的缺點(diǎn)是脫硝過(guò)程易導(dǎo)致金屬離子的水解并生成沉淀, 降低分離效果。3 TRPO 2Cyanex 301流程13,14TRPO 流程由清華大學(xué)于80年代提出, 采用一種混合三烷基(C 6C 8 氧化磷作萃取劑, 以煤油作稀釋劑, 可從110mol/L 的硝酸溶液中有效地萃取An 3+和L n 3+。該流程在德國(guó)164原子能科學(xué)技術(shù)第36卷干法后處理研究的國(guó)家有美國(guó)18、俄羅斯、日本19,20、法國(guó)21、印度22和韓國(guó)23

20、。與水法后處理相比, 干法后處理的優(yōu)點(diǎn)是:1 采用的無(wú)機(jī)鹽介質(zhì)具有良好的耐高溫和耐輻照性能;2 工藝流程簡(jiǎn)單, 設(shè)備結(jié)構(gòu)緊湊, 具有良好的經(jīng)濟(jì)性;3 試劑循環(huán)使用, 廢物產(chǎn)生量少;4 Pu 與MA 一起回收, 有利于防止核擴(kuò)散。燃料循環(huán)的侯選技術(shù), 料取代, , 必須采用干法技術(shù)。, , 元件的強(qiáng)輻照要求整個(gè)過(guò)程必須實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)距離操作; 需要嚴(yán)格控制氣氛, 以防水解和沉淀反應(yīng); 結(jié)構(gòu)材料必須具有良好的耐高溫和耐腐蝕性能等。目前, 大多數(shù)國(guó)家在干法后處理方面尚處于實(shí)驗(yàn)室研究階段, 只有美國(guó)24已完成實(shí)驗(yàn)室規(guī)模(50g 重金屬 和工程規(guī)模(10kg 重金屬 的模擬實(shí)驗(yàn), 正在著手準(zhǔn)備中試規(guī)模(約100

21、kg 重金屬 的熱實(shí)驗(yàn)。在美國(guó)的加速器驅(qū)動(dòng)核廢物嬗變計(jì)劃中25, 核素分離的首選方案是水法2干法過(guò)程, 第二方案是全干法過(guò)程。可見(jiàn), 干法處理是確定要采用的方法。日本近年來(lái)在此領(lǐng)域的研究十分活躍, 自1995年以來(lái), 日本平行推進(jìn)水法2干法后處理研究, 在充分積累實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上, 將于2005年左右, 全面評(píng)估水法2干法后處理, 確定下一步后處理方案20。日本J NC 已制定了一項(xiàng)系統(tǒng)性研究計(jì)劃8, 研究含MA 的MOX 燃料的制備技術(shù), 并檢驗(yàn)其輻照性能。已研究了兩種Np 2基燃料棒的制備方法顆粒填充法和振動(dòng)填充法, 在J NC 東海村實(shí)驗(yàn)室用顆粒填充法制備燃料棒,在瑞士PSI 。設(shè)為了制

22、備2基燃料, J 2施GF ( 和FMF 中均, 預(yù)計(jì)于2003年開(kāi)始在常陽(yáng)(J O YO 快堆中進(jìn)行輻照實(shí)驗(yàn)。4嬗變研究進(jìn)展嬗變是核素在中子照射下發(fā)生的核轉(zhuǎn)換過(guò)程, 目的是使長(zhǎng)壽命核素轉(zhuǎn)變成短壽命或穩(wěn)定核素, 從而消除長(zhǎng)壽命核素的長(zhǎng)期放射性危害, 并利用嬗變所釋放的能量。嬗變反應(yīng)可以是裂變反應(yīng), 也可以是中子俘獲反應(yīng)?？商峁┲凶釉吹逆幼?cè)O(shè)施包括熱中子堆、快中子堆和ADS 。比較系統(tǒng)地進(jìn)行嬗變研究的主要國(guó)家為法國(guó)、日本、俄羅斯和美國(guó)。法國(guó)研究了壓水堆和快堆嬗變MA 和LL FP 的可行性, 并將在2004年之前, 利用快堆(PHEN IX 進(jìn)行嬗變的實(shí)驗(yàn)研究。在ADS 研究方面, 法國(guó)將于20

23、02年確定技術(shù)方案, 2006年完成可行性研究, 并開(kāi)始建造設(shè)施。日本J NC 的嬗變研究以快堆為主, 已研究了MA 和LL FP 在快堆中的裝料方式, 測(cè)定了MA 與235U 的裂變截面比。J NC 還制定了一項(xiàng)系統(tǒng)性計(jì)劃, 研究含MA 的MOX 元件制備方法及其輻照行為8。俄羅斯除了在快堆方面的經(jīng)驗(yàn)之外, 在ADS 所需的某些關(guān)鍵技術(shù)上, 如Pb/Bi 共熔體技術(shù), 處于世界領(lǐng)先地位。在美國(guó),ADS 技術(shù)被稱為加速器廢物嬗變(accelerator trans 2mutation of waste , A TW 。美國(guó)的A TW 研究已開(kāi)展9年, 處于國(guó)際領(lǐng)先地位27。其它國(guó)家, 如德國(guó)、

24、瑞典、捷克、意大利、西班牙和韓國(guó), 都在積極開(kāi)展嬗變研究, 我國(guó)在丁大釗院士等的倡導(dǎo)下, 正在開(kāi)展ADS 探索研究28。迄今, 有些國(guó)家在MA 和LL FP 嬗變研究方面, 已進(jìn)行了大量的理論分析工作, 也進(jìn)行了一些實(shí)驗(yàn)工作, 并取得了一些有關(guān)Np 、Am 、I 和Tc 等的嬗變實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。下面簡(jiǎn)單介紹利用3嬗變用燃料元件或靶件的制備今后快堆可能采用的氮化物燃料中,Pu 和MA 的相容性更好, 有利于它們?cè)诳於阎械娜紵?。日本?zhǔn)備開(kāi)展這種乏燃料元件的小規(guī)模輻照實(shí)驗(yàn)2。對(duì)于加速器驅(qū)動(dòng)的嬗變裝置, 美國(guó)準(zhǔn)備采用金屬燃料, 因?yàn)榻饘俚膶?dǎo)熱性能好, 也利于輻照燃料的干法處理。金屬燃料將采用鋼包殼, 燃料組

25、成為23%的TRU 和77%的Zr 26。在分離2嬗變循環(huán)中, 含MA 或LL FP 的燃料元件或靶件的制備是重要環(huán)節(jié), 由于所操作的材料放射性毒性高、輻射強(qiáng), 制備工作必須通過(guò)遠(yuǎn)距離操作實(shí)現(xiàn)。第2期 顧忠茂等 : 先進(jìn)核燃料循環(huán)體系研究進(jìn)展 165 Cm ,所以 ,分離流程中 Am/ Cm 分離似無(wú)必要 。 2 LL FP 的嬗變 熱中子堆 、 快中子堆和 ADS 的嬗變研究情況 。 411 利用熱中子堆進(jìn)行嬗變 3 ,7 1 次錒系的嬗變 經(jīng)一次循環(huán) ,Np 的嬗變率為 40 % 50 % , 其結(jié)果是減少了 237 Np 的長(zhǎng)期放射性危害 , 但 產(chǎn)生了高毒性的 Pu ; 經(jīng)一次循環(huán) ,

26、Am 的嬗變 率為 73 % ,產(chǎn)生了以中長(zhǎng)壽命毒物238 Pu和240 Pu 為主的混合核素 。Cm 在 L WR 中輻照 ,將會(huì)產(chǎn) 生一系列長(zhǎng)壽命核素 。由于 Cm 的主要同位素 244 Cm 的壽命不長(zhǎng) , 較好的辦法是將 Cm 儲(chǔ)存 100 a 左右后 , 再將所產(chǎn)生的 Pu 摻入 MOX 元 238 日本對(duì) LL FP 在快堆中的嬗變做了大量可 行性研究 ,參數(shù)評(píng)估計(jì)算表明 8 , 99 Tc 和 129 I 的 嬗變率每年分別可達(dá)到 10 %和 512 % 。法國(guó)將 告 28 。 高而使堆安全性下降 , 所以 , 快堆中加入 MA ADS 的嬗變能力比快堆高一個(gè)數(shù)量級(jí) 29 。 于

27、 2000 2004 年間 , 在 PHEN IX 快堆上進(jìn)行 Tc 和 I 的嬗變實(shí)驗(yàn) , 并于 2006 年提出評(píng)估報(bào) 件中 。 2 I 和 Tc 的嬗變 129 I 和99 Tc 在 L WR 中輻照 ,可分別轉(zhuǎn)化成 穩(wěn)定同位素130 Xe 和100 Ru 。由于 I 和 Tc 的中子 俘獲截面很小 ,嬗變過(guò)程十分緩慢 ,半嬗變期在 幾十年以上 。 412 利用快中子堆進(jìn)行嬗變 由于在 L WR 中的嬗變以熱中子俘獲為 主 ,MA 在嬗變過(guò)程中產(chǎn)生新的 MA ,這些新生 MA ( 如244 Cm 的高毒性使得多級(jí)循環(huán)幾乎無(wú) 法操作 ; 對(duì)于 LL FP , 由于其中子俘獲截面太 低 ,嬗

28、變所需時(shí)間很長(zhǎng) 。所以 ,熱中子照射的嬗 變效率很低 ,只有利用快中子照射 ,提高裂變份 額 ,才能實(shí)現(xiàn)高效率的 MA 嬗變 。 當(dāng)燃耗為 120 GWd/ t 時(shí) , Np 在快堆中的 嬗變率達(dá) 60 % , 但其中的裂變率僅為 27 % 左 右 ,中子俘獲率達(dá) 30 %以上 ; 燃耗提高至 150 250 GWd/ t 時(shí) ,嬗變率可進(jìn)一步提高 。但欲顯 外圍 ,則可以一直輻照到包殼所能承受的極限 , 經(jīng) 10 15 a 輻 照 , Am 的 嬗 變 可 達(dá) 90 % 98 % 7 。由于 Am 的嬗變產(chǎn)物中有顯著量的 ping 計(jì)劃的 A TW 發(fā)展戰(zhàn)略研究報(bào)告 。1999 用 Pu 做

29、燃料的快中子堆在嬗變 MA 的同 時(shí) ,一部分 Pu 將通過(guò)中子俘獲產(chǎn)生新的 MA , 所以 , 在快堆中 , 在相當(dāng)長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)存在 MA 的 消長(zhǎng)平衡 。下面簡(jiǎn)要介紹快堆中幾個(gè)主要核素 的嬗變情況 。 1 次錒系的嬗變 著提高嬗變率 , 則必須進(jìn)行 Np 的多次循環(huán) 。 據(jù)估計(jì) , 經(jīng)過(guò) 5 次循環(huán)后 , Np 的嬗變率可達(dá) 90 % 7 。當(dāng)燃耗為 120 GWd/ t 時(shí) ,Am 在快堆 中嬗變率達(dá) 45 % ,其中裂變率僅為 18 % 。如果 將 Am2Cm 靶件置于 Zr H2 或 Ca H2 慢化的堆芯 的量一般不能超過(guò)燃料總量的 215 % 。在 ADS 中嬗變 MA , 由加速器

30、所驅(qū)動(dòng)的次臨界裝置確 保了良好的安全性 。如前所述 , 在快堆嬗變過(guò) 程中 ,因新的 MA 的產(chǎn)生而導(dǎo)致長(zhǎng)期的 An 消 極高 ,幾乎不產(chǎn)生新的更重的 MA 。研究表明 , 長(zhǎng)平衡 ,而在 ADS 嬗變 MA 時(shí) , 由于裂變份額 ADS 在安全和長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行方面尚存在 許多問(wèn)題 。該技術(shù)通向?qū)嵱玫牡缆啡匀缓荛L(zhǎng) , 開(kāi)發(fā) ADS 耗資巨大 。作為 ADS 研究方面處于 領(lǐng)先地位的美國(guó) , 最近認(rèn)為 ,A TW ( ADS 的希 望與挑戰(zhàn)并存 30 。美國(guó)國(guó)會(huì)于 1998 年授權(quán)能 ( 源部 ( DO E 提出一份稱作 “里程圖” Roadmap2 年秋 ,DO E 在向國(guó)會(huì)提交的 A TW 發(fā)

31、展戰(zhàn)略報(bào) 的 A TW 原型裝置的研究發(fā)展工作將大約歷時(shí) 20 a ,耗資 110 億美元 。為謹(jǐn)慎起見(jiàn) , 該報(bào)告建 告 30 中指出 : 導(dǎo)致最終建立一套接近工業(yè)規(guī)模 議開(kāi)展一項(xiàng)投資 2181 億美元的研究發(fā)展六年 計(jì)劃 。 物量將大大減少 。 參考文獻(xiàn) : tional Conference on Future Nuclear System : Japan Program on Research and Development of s American Nuclear Society , 1999. 消滅而只能減少 MA 和 LL FP 。所以 , 地質(zhì)處 置庫(kù)仍然是不可避免的 , 只

32、是待處置的高放廢 413 利用 ADS 進(jìn)行嬗變 在快堆中嬗變 MA 時(shí) , 因堆芯反應(yīng)性的提 必須指出 , 不論是快堆還是 ADS , 都不能 1 Suzuki A. Global Proceedings of t he Interna2 99 Advanced Fuel Cycle Technologies M/ CD . Snow King Resort , Jackson Hole , Wyoming , USA : 166 2 Kasai Y , Kakehi I , Moro S , et al. Global Pro2 99 Nuclear System :Design Stud

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47、電子顯微法的無(wú)像差自然聚焦成像 法 ;5 用快中子探測(cè)原子鍵 ,介紹了相穩(wěn)定性 ;6 空間可分辨價(jià)損失光譜 ;7 分子成像的可能性 ;8 應(yīng)用反散射電 子的衍射成像 ;9 RHEED 力學(xué)理論及其在 MB E 生長(zhǎng)的就地監(jiān)測(cè)中的應(yīng)用 。 23 Shin Y , Kim IS , Lee W K , et al. An Experimen2 J tal Study on t he Reduction of Uranium Oxide by RECOD 98 , Vol 3 C . Nice Lit hium A . 1 050. 24 Herrmann SD , Durstine KR , Si

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