腐殖酸對(duì)土壤鉛賦存形態(tài)的影響

1、生態(tài)環(huán)境 2008, 17(3): 1053-1057http:/Ecology and EnvironmentE-mail: 作者簡(jiǎn)介：高躍（1982），女，碩士，從事土壤肥力方向的研究。*通訊作者，E-mail:收稿日期：2008-01-11腐殖酸對(duì)土壤鉛賦存形態(tài)的影響高躍1，韓曉凱1，李艷輝2，關(guān)連珠1，顏麗1*1. 沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)土地與環(huán)境學(xué)院，遼寧 沈陽(yáng) 110161；2. 沈陽(yáng)市農(nóng)業(yè)檢測(cè)中心，遼寧 沈陽(yáng) 110034摘要：通過(guò)室內(nèi)培養(yǎng)試驗(yàn)，深入探討了不同用量腐殖酸，對(duì)鉛污染土壤中鉛各形態(tài)的影響。結(jié)果表明,腐殖酸各處理均能顯著降低土壤中鉛的交換態(tài)(EX-)，碳酸鹽結(jié)合態(tài)(Cob-)和鐵

2、錳氧化物結(jié)合態(tài)(FeMn-)的含量，而有機(jī)結(jié)合態(tài)(Ob-)鉛和殘?jiān)鼞B(tài)(Res-)鉛的含量則顯著提高。施用腐殖酸有效地降低了鉛的活性，且影響程度隨腐殖酸用量的增加而顯著增加。腐殖酸對(duì)土壤中鉛離子的各形態(tài)含量隨時(shí)間的變化的影響表現(xiàn)為，在培養(yǎng) 040 d 期間，隨培養(yǎng)時(shí)間的延長(zhǎng)交換態(tài)鉛含量無(wú)明顯變化，殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量顯著降低，其它三種形態(tài)均呈增加趨勢(shì)；培養(yǎng) 40 d 后，隨培養(yǎng)時(shí)間的延長(zhǎng)各形態(tài)的含量均無(wú)顯著變化。綜合考慮認(rèn)為施入 10%質(zhì)量比的腐殖酸即可顯著降低鉛的活性，從而可達(dá)到較好的修復(fù)效果。關(guān)鍵詞：腐殖酸；土壤；鉛；形態(tài)中圖分類(lèi)號(hào)：X131.3文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A文章編號(hào)：1672-2175（2008）

3、03-1053-05鉛是具有神經(jīng)毒性的一種重金屬，土壤被鉛污染后，可造成農(nóng)作物生長(zhǎng)受阻，產(chǎn)量大幅度降低，品質(zhì)下降。通過(guò)食物鏈對(duì)人體神經(jīng)、血液、免疫等系統(tǒng)和血管、肝、腎等組織器官產(chǎn)生影響，神經(jīng)性尤為突出1。然而隨著工業(yè)的飛速發(fā)展，鉛的污染日益嚴(yán)重，對(duì)人類(lèi)的威脅也日趨嚴(yán)重。腐殖酸是自然界植物殘?bào)w經(jīng)腐爛分解后的產(chǎn)物，是一種復(fù)雜的天然大分子有機(jī)質(zhì)。其分子內(nèi)含有羰基、羧基、醇羥基和酚羥基等多種活性官能團(tuán)，能夠和重金屬發(fā)生各種形式的結(jié)合，從而影響重金屬在土壤環(huán)境中的形態(tài)轉(zhuǎn)化、移動(dòng)性和生物有效性2-5，正是基于腐殖酸的這種特性,有關(guān)它的研究一直為人們所關(guān)注。但腐殖酸分離工序復(fù)雜，而且成本很高，很難應(yīng)用于生產(chǎn)

4、實(shí)踐中，因此選擇適宜的修復(fù)材料是非常必要的。從風(fēng)化煤中提取的腐殖酸同土壤有機(jī)質(zhì)中天然存在的腐殖酸有相似的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，長(zhǎng)期使用對(duì)土壤有明顯改良作用，能改善土壤理化性質(zhì)。土壤中某一重金屬元素的環(huán)境行為與生態(tài)效應(yīng)，并不取決于它在土壤中的總量，而主要取決于其存在的形態(tài)及各種形態(tài)的數(shù)量比例6。目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)土壤中鉛污染的研究雖然有不少報(bào)道7-10，但多為土壤鉛含量分布、污染來(lái)源及形態(tài)分析方法研究，有關(guān)鉛形態(tài)方面研究較少，加強(qiáng)土壤鉛存在形態(tài)與其活性的關(guān)系研究十分必要11。本研究以土壤鉛的賦存形態(tài)為研究基礎(chǔ)，采用高腐殖酸含量物質(zhì)風(fēng)化煤為添加物，探討棕壤受到鉛污染后，施用不同量的腐殖酸，在不同培養(yǎng)時(shí)間內(nèi)對(duì)土壤

5、中鉛賦存形態(tài)的影響，以期為利用有機(jī)物料改良鉛污染棕壤提供理論依據(jù)。1材料與方法1.1供試材料1.1.1供試土壤采自沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)棕壤實(shí)驗(yàn)田，該土壤為發(fā)育在黃土性母質(zhì)上的壤質(zhì)棕壤，采集的土壤自然風(fēng)干后，過(guò)20目篩。土壤的基本理化性質(zhì)見(jiàn)表1。1.1.2外源鉛化合物Pb(NO3)2（分析純）。Pb(NO3)2是人工Pb處理通常使用的水溶性鉛鹽，直接與采集的土壤混合，使土壤含Pb為500 mgkg-1。1.1.3供試腐殖酸：富含腐殖酸的風(fēng)化煤，采自?xún)?nèi)蒙古霍陵河煤礦，過(guò) 120 目篩。其組成見(jiàn)表 2。1.2試驗(yàn)設(shè)計(jì)與方法1.2.1試驗(yàn)設(shè)計(jì)本試驗(yàn)中腐殖酸以風(fēng)化煤的形式與土壤混施，共設(shè)置 4 個(gè)處理：1）對(duì)照

6、（CK）；2)低量腐殖酸;3)中量腐殖酸；4) 高量腐殖酸。其中 CK 為不施腐殖酸，低、中、高量腐殖酸含量分別為 10%、30%和表 1供試土壤的理化性狀Table 1Basic physical and chemical properties in test soil土壤類(lèi)型質(zhì)地w(有機(jī)質(zhì))/(gkg-1)pH(H2O)w(CaCO3)/( gkg-1)b(CEC)/(cmolkg-1)w(游離氧化鐵)/(gkg-1)w(無(wú)定型氧化鐵)/(mgkg-1)棕壤壤質(zhì)15.66.514.516.314.9684.621054生態(tài)環(huán)境第 17 卷第 3 期 （2008 年 5 月）50%（腐殖酸與

7、土壤的質(zhì)量比），各處理均重復(fù) 3次。采用室內(nèi)培養(yǎng)、階段性取樣分析的方法，具體步驟如下：1）污染土壤的制備：稱(chēng)取 Pb(NO3)2，0.166gkg-1供試土壤，充分混合放入小塑料盆中, 置于30 下恒溫恒濕（保持水分在田間持水量的 70%）培養(yǎng) 40 天，風(fēng)干后過(guò) 20 目篩，備用。2）依照試驗(yàn)設(shè)計(jì)按不同比例稱(chēng)取風(fēng)化煤分別與污染土壤混勻后，放入小塑料盆里，置于 30 下恒溫恒濕（保持水分在田間持水量的 70%）培養(yǎng)100 天，分別于 10、20、30、40、50、60、80 和100 d 進(jìn)行階段性采樣，風(fēng)干，過(guò) 100 目篩后測(cè)定各形態(tài)鉛的含量。1.2.2測(cè)定方法土壤有機(jī)質(zhì)、pH值、CEC值

8、、碳酸鈣含量等分析，采用常規(guī)分析方法12，各形態(tài)鉛的提取采用Tessier等13提出的，經(jīng)朱嬿婉14修正的方法，分別提取交換態(tài)含水溶態(tài)(EX-)、碳酸鹽結(jié)合態(tài) (Cob-)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)(FeMn-)、有機(jī)結(jié)合態(tài)(Ob-)和殘?jiān)鼞B(tài)(Res-)鉛溶液。各形態(tài)Pb含量均使用日本島津AA6200原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定。1.2.3數(shù)據(jù)分析采用excel和DPS 7.05統(tǒng)計(jì)軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。2結(jié)果與分析2.1腐殖酸對(duì)土壤交換態(tài)（含水溶態(tài)）鉛含量的影響由圖 1 可以看出，施用腐殖酸對(duì)土壤交換態(tài)鉛含量的影響較大。表現(xiàn)為施用腐殖酸的土壤，交換態(tài)鉛的含量明顯低于對(duì)照處理，其降低幅度為57.0%73.6%，

9、減少了近 2/3，差異極顯著，而且隨腐殖酸用量的增加交換態(tài)鉛的含量呈減少趨勢(shì)，其中腐殖酸的用量由 10%提高到 30%， 對(duì)土壤中交換態(tài)鉛含量的影響幾乎一致，雖然施用高量腐殖酸相對(duì)于低量和中量腐殖酸來(lái)說(shuō)，減少交換態(tài)鉛的含量略為突出，但整體來(lái)說(shuō)差異仍未達(dá)顯著水平。各處理交換態(tài)鉛的含量隨培養(yǎng)時(shí)間的延長(zhǎng)無(wú)明顯變化。由上述可以看出，腐殖酸可以顯著減少交換態(tài)鉛的含量，從而大大降低鉛的活性，減少鉛的污染。2.2腐殖酸對(duì)土壤碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛含量的影響從圖 2 可以看出，腐殖酸處理的土壤，碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛含量均明顯低于對(duì)照，且隨施用量的增加呈下降趨勢(shì)。下降水平達(dá)到顯著或極顯著水平，其中以 50%腐殖酸處理的土壤碳

10、酸鹽結(jié)合態(tài)鉛含量與對(duì)照相比降低達(dá) 78.3% 81.4%。碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛的含量隨培養(yǎng)時(shí)間的變化趨勢(shì)基本一致。由此可見(jiàn)腐殖酸對(duì)土壤中碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛含量的影響非常明顯，且腐殖酸濃度越高碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛的含量越低，培養(yǎng)時(shí)間則影響不大。2.3腐殖酸對(duì)土壤鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛含量的影響圖 3 為不同處理對(duì)土壤中鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛含量的影響，由圖可以看出，腐殖酸處理的土壤，圖 2不同培養(yǎng)時(shí)期土壤碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛含量的變化Fig. 2Content change of Cob-Pb during incubated date表 2風(fēng)化煤中腐殖酸的含量及組成Table 2Contents of Weathering

11、 coalgkg-1腐殖酸總量胡敏酸富里酸H/F564.5432.24132.263.27圖 1不同培養(yǎng)時(shí)期土壤交換態(tài)鉛含量的變化Fig. 1Content change of EX-Pb during incubated date圖 3不同培養(yǎng)時(shí)期土壤鐵錳結(jié)合態(tài)鉛含量的變化Fig. 3Content change of FeMn-Pb during incubated date高躍等：腐殖酸對(duì)土壤鉛賦存形態(tài)的影響1055鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛含量顯著低于對(duì)照,降幅高達(dá)50.3%-82.5%，且隨腐殖酸濃度的增加而顯著降低。施用腐殖酸各處理的鐵錳結(jié)合態(tài)鉛含量隨時(shí)間的變化則是以 30 d 為轉(zhuǎn)折點(diǎn)，

12、先升高，后下降，最終趨于平穩(wěn)，其中高量腐殖酸相對(duì)于低量和中量腐殖酸來(lái)說(shuō)，在 30-40 d 的時(shí)間內(nèi)，鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛含量降低趨勢(shì)明顯；對(duì)照則是以 20 d 為轉(zhuǎn)折點(diǎn)，先上升，后下降。施用腐殖酸對(duì)土壤中鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛的含量也有明顯的降低作用，但培養(yǎng)時(shí)間的影響不明顯。2.4腐殖酸對(duì)土壤有機(jī)結(jié)合態(tài)鉛含量的影響由圖 4 可以看出，腐殖酸處理的土壤中，有機(jī)結(jié) 合 態(tài) 鉛 含 量 均 顯 著 高 于 對(duì) 照 （ 提 高 了66%178%），且隨腐殖酸濃度的增加而略有升高，但差異不顯著。腐殖酸各處理與對(duì)照之間在培養(yǎng)時(shí)間上的變化趨勢(shì)也不相同，對(duì)照處理土壤有機(jī)結(jié)合態(tài)鉛含量，隨培養(yǎng)時(shí)間的變化有緩慢升高的趨

13、勢(shì)，但各個(gè)培養(yǎng)時(shí)期間差異不顯著；而不同腐殖酸處理之間趨勢(shì)相同，即從 10-40 d 呈明顯升高趨勢(shì)，從40 d 之后鉛含量基本沒(méi)有變化。可以說(shuō)施用腐殖酸明顯提高了有機(jī)結(jié)合態(tài)鉛的含量， 且在 40 d 時(shí)達(dá)到最高值，而后基本沒(méi)有變化。2.5腐殖酸對(duì)土壤殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量的影響如圖 5 所示，施用腐殖酸的各處理土壤中，殘?jiān)?態(tài) 鉛 含 量 均 顯 著 高 于 對(duì) 照 處 理 （ 提 高 了202%431%），且各腐殖酸處理之間鉛的含量隨腐殖酸濃度的增加而顯著升高。各處理的殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量隨培養(yǎng)時(shí)間的變化趨勢(shì)基本一致， 以 40 d 為轉(zhuǎn)折點(diǎn)，之前顯著下降，之后趨于平緩。施用腐殖酸顯著提高了土壤中殘?jiān)鼞B(tài)鉛的含

14、量，但隨培養(yǎng)時(shí)間的延長(zhǎng)，鉛的含量逐漸降低。3討論重金屬在土壤中以不同的形態(tài)存在，除了極小一部分以溶解態(tài)存在于土壤溶液中外，絕大部分與各種土壤組分相結(jié)合15。土壤溶液中，水溶態(tài)鉛的生物有效性最高，但一般來(lái)說(shuō)其含量也是最低的，相對(duì)于其它形式的鉛來(lái)說(shuō)，幾乎可以忽略，因此本試驗(yàn)將此形態(tài)與交換態(tài)一同討論。Bertach 和Seaman 等16認(rèn)為影響重金屬賦存形態(tài)的土壤化學(xué)因素很多，主要包括 pH、Eh、CEC、礦物類(lèi)型、氧化物、有機(jī)質(zhì)的類(lèi)型及含量、土壤養(yǎng)分、水分狀況等。腐殖酸主要通過(guò)配合、吸附和改變土壤理化性質(zhì)等作用來(lái)影響鉛在土壤中的形態(tài)分布。在腐殖酸中，通常存在著許多重要的絡(luò)合官能團(tuán)和螯合基團(tuán)，其中

15、絡(luò)合官能團(tuán)有：羧基(-COOH)、酚羥基(-OH)、羰基(-C=O )、和氨基(-NH2)，螯合基團(tuán)有：烯醇基(-O-)、氨基(一 N )、偶氮基(-N=N-)、羧基(-COOH) 、 醚 基 (-O-) 、 羰 基 (-C=O ) 、 磺 酸 基(-SO2OH)、磷酸基(-PO(OH)2)、氫硫基(-SH)17。絡(luò)合和螯合官能團(tuán)因提供電子可與 Pb 生成絡(luò)合物或螯合物，使重金屬可溶態(tài)減少，隨著腐殖酸含量的增加，參與配位的重金屬也隨之增多，配位作用也越強(qiáng)烈，并且腐殖酸本身又是一種很強(qiáng)的吸附劑，它容易吸附在土壤膠體的表面，使土壤顆粒物上增加了新的吸附點(diǎn)位，從而吸附可溶態(tài)的 Pb18。正由于腐殖酸

16、具有這種與Pb相絡(luò)合和螯合的能力，在本試驗(yàn)中施用腐殖酸后才產(chǎn)生了有機(jī)態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)Pb的增加，而可溶態(tài)Pb減少的現(xiàn)象，這也說(shuō)明腐殖酸是具有凈化Pb污染土壤功能的。此外由于腐殖酸本身的強(qiáng)配合作用和強(qiáng)吸附能力，施入土壤中的腐殖酸，能奪取中度活性的碳酸鹽結(jié)合態(tài)和氧化物結(jié)合態(tài)的Pb，使這兩種賦存形態(tài)的鉛濃度降低。但不同的研究得出的結(jié)論不盡相同。李靜等19研究表明，加入腐殖酸后，土壤中鐵錳氧化態(tài)鉛表現(xiàn)為上升的趨勢(shì)，而殘留態(tài)卻出現(xiàn)下降，與本文的研究結(jié)果恰恰相反；汪斌等20研究了腐殖酸對(duì)池塘底泥中鉛的離子形態(tài)分布的影響，發(fā)現(xiàn)可溶態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛的含量均降低，有機(jī)態(tài)鉛含量升高，與本文的研究結(jié)果

17、一致，但認(rèn)為有機(jī)態(tài)鉛升高的原因是由于絡(luò)合、螯合官能團(tuán)提圖 4不同培養(yǎng)時(shí)期土壤有機(jī)結(jié)合態(tài)鉛含量的變化Fig. 4Content change of Ob-Pb during incubated date圖 5不同培養(yǎng)時(shí)期土壤殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量的變化Fig. 5Content change of Res-Pb during incubated date1056生態(tài)環(huán)境第 17 卷第 3 期 （2008 年 5 月）供配位電子體，與二價(jià)鉛離子形成絡(luò)合、螯合物，從而活化殘?jiān)鼞B(tài)鉛，并使之轉(zhuǎn)化為有機(jī)結(jié)合態(tài)鉛；余貴芬等21對(duì)紅壤的研究也得出了類(lèi)似的結(jié)論，并且發(fā)現(xiàn)各形態(tài)鉛含量的變化隨腐殖酸用量的增加而顯著變化；陳宏

18、等22發(fā)現(xiàn)，施用腐殖酸增加了土壤中殘?jiān)鼞B(tài)和鐵錳氧化態(tài)鉛的含量。不同的研究，之所以得出的結(jié)論不同，甚至是完全相反，主要是由兩方面的原因決定的：一是腐殖酸的來(lái)源，腐殖酸來(lái)源廣泛，可以從多種礦物中提取，即使從相同的礦物中提取腐殖酸，但由于產(chǎn)地不同，也會(huì)影響腐殖酸的結(jié)構(gòu)，結(jié)構(gòu)不同的腐殖酸所含的絡(luò)合和螯合官能團(tuán)也有差異，這必然會(huì)影響對(duì)土壤中鉛的吸附和解吸，進(jìn)而影響各種賦存形態(tài)的鉛含量；二是土壤介質(zhì)的異質(zhì)性和復(fù)雜性， 土壤pH直接控制著重金屬氫氧化物、碳酸鹽、磷酸鹽的溶解度及土壤表面電荷的性質(zhì)，因而在重金屬吸附過(guò)程中起著主導(dǎo)作用23，此外土壤礦物組成、土壤有機(jī)質(zhì)、溫度、競(jìng)爭(zhēng)離子等， 都是影響土壤中鉛吸附-

19、解吸行為的主要因素24。關(guān)于腐殖酸對(duì)土壤中鉛賦存形態(tài)的研究還需要做大量系統(tǒng)的研究，逐步尋找到修復(fù)不同土壤所需的適宜有機(jī)物料，并確定與之相應(yīng)的參數(shù)。雖然從整體來(lái)看，培養(yǎng)時(shí)間對(duì)土壤中各賦存形態(tài)的鉛含量影響不大，但也表現(xiàn)出了一定的趨勢(shì)，即從開(kāi)始培養(yǎng)到40 d時(shí)， 已基本完成了形態(tài)的轉(zhuǎn)換，在其后的60 d里，各個(gè)形態(tài)的百分比隨時(shí)間的變化幅度較小。這可能是因?yàn)槲椒磻?yīng)初期，重金屬離子的吸附主要發(fā)生在腐殖酸的分子表面和孔內(nèi)表面，吸附率迅速升高；而在吸附后期，吸附受擴(kuò)散控制， 則主要發(fā)生在深孔內(nèi)界面， 故吸附速率減緩，吸附作用基本達(dá)到平衡，再延長(zhǎng)吸附時(shí)間對(duì)吸附效果影響不明顯5。此外，吸附態(tài)Pb在土壤中的解吸

20、過(guò)程也可以分為2個(gè)階段，前邊的階段為快速反應(yīng)階段，后邊的階段為慢速反應(yīng)階段9?？梢园l(fā)現(xiàn)Pb的吸附和解吸主要發(fā)生在培養(yǎng)的前期，而在后期則逐漸達(dá)到平衡。4結(jié)論（1）在添加了外源鉛的土壤中加入腐殖酸可以顯著降低土壤中交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛的含量；顯著提高有機(jī)結(jié)合態(tài)鉛和殘?jiān)鼞B(tài)鉛的含量，其中碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛含量降低，殘?jiān)鼞B(tài)鉛含量增加幅度最大。腐殖酸使交換態(tài)鉛，碳酸鹽結(jié)合態(tài)鉛，和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛向有機(jī)硫化物結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)轉(zhuǎn)化，有效降低了鉛的活性。鉛的不同形態(tài)對(duì)腐殖酸的反映不同，且隨腐殖酸投入比的改變而變化。綜合考慮認(rèn)為施入10%質(zhì)量比的風(fēng)化煤即可顯著降低鉛的活性，從而可達(dá)到較好的修復(fù)效

21、果。（2）對(duì)照處理的土壤，以碳酸鹽結(jié)合態(tài)、交換態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)鉛為主要含量；而施用腐殖酸處理的土壤，以有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)鉛為主要含量；各個(gè)處理中，水溶態(tài)鉛的含量均極低。（3）雖然從整體來(lái)看，培養(yǎng)時(shí)間對(duì)土壤中各賦存形態(tài)的鉛含量影響不大，但也表現(xiàn)出了一定的趨勢(shì)，即從開(kāi)始培養(yǎng)到 40 d 時(shí)，土壤中各種形態(tài)的鉛快速降低或升高，而后逐漸達(dá)到平衡。致謝：本研究的測(cè)定過(guò)程得到了沈陽(yáng)市農(nóng)業(yè)檢測(cè)中心的所有工作人員特別是燕香梅主任的大力幫助，特此致謝。參考文獻(xiàn)：1趙曉梅, 解靜芳. 土壤-植物系統(tǒng)鉛污染現(xiàn)狀與修復(fù)技術(shù)的研究J.太原師范學(xué)院學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2007, 6(1): 111-113.Zhao

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