土壤石油類有機物污染及其修復技術(shù)資料

1、土壤石油類有機物污染及其修復技術(shù)摘要：土壤的石油污染問題已成為全球面臨的重要環(huán)境問題之一。本文簡述了石油類污染 物的來源及組成，闡述了石油污染對動植物的危害。綜述了國內(nèi)外對土壤石油類有機物污染的修復技術(shù)，并展望了這一領(lǐng)域今后的研究方向。關(guān)鍵詞：石油污染，土壤，動植物，修復隨著社會和區(qū)域經(jīng)濟的迅速發(fā)展，人們對石油能源的需求不斷增加，使得油田被大面積勘探和開發(fā)，石油的開采、煉制、使用和運輸過程中可能產(chǎn)生的污染、泄漏以及含油廢水的排放，對生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生嚴重威脅，受污染土壤會出現(xiàn)酸化、鹽堿化、板結(jié)等現(xiàn)象。目前，世 界石油總產(chǎn)量每年約有 22億t，其中約有800萬t石油進入環(huán)境造成污染 。我國每年有近 6

2、0萬t石油進入環(huán)境，污染了土壤、地下水、河流和海洋2。石油能通過食物鏈在動植物體內(nèi)富集，從而對生態(tài)環(huán)境、食品安全和人身健康造成嚴重威脅，成為重要的社會與環(huán)境問題。因此，加快石油污染土壤的修復和治理，顯得尤為迫切和重要。1土壤中石油類污染物的來源及組成1.1石油類污染物的來源石油類污染物是油田開發(fā)和石油加工過程中產(chǎn)生的最重要的污染物，石油工業(yè)的每一個環(huán)節(jié)都可能產(chǎn)生石油類污染物并污染土壤環(huán)境，污染源具有分布廣、排放復雜、影響的全方位性、綜合性與雙重性，鉆井、采油、輸送、發(fā)生事故及排放是產(chǎn)生污染的主要環(huán)節(jié)。油田 鉆井時會產(chǎn)生含有石油類污染物的鉆井廢水和含油泥漿，來源于沖洗地面設(shè)備上的油污、下鉆泥漿流

3、失及泥漿循環(huán)系統(tǒng)滲漏。在采油期，正常采油作業(yè)會排出采油廢水，洗井時會排出洗井廢水，原油的脫水處理會產(chǎn)生廢水，采油期間設(shè)備大檢還會產(chǎn)生含油廢水。事故污染包括自然因素和人為因素兩種情況。自然事故包括井噴，設(shè)備故障，采用車輛運輸時，因山體滑坡、雪崩、洪水、大風等因素引發(fā)交通事故造成的原油泄漏。人為事故指各種由人為因素造成的采油設(shè)備及輸油管線破壞，人為交通事故引起原油輸運車輛的翻車等污染事故。1.2石油類污染物的組成與存在狀態(tài)石油是一種粘稠易燃的、顏色從黃到黑的氣體、 液體和固態(tài)碳氫化合的混合物，天然存 在于地表之下，可以分離成多種成份，包括天然氣、汽油、揮發(fā)油、煤油、燃料和潤滑油、石蠟和瀝青，含有多

4、種烴類（烷烴、環(huán)烷烴、芳烴）及少量其它有機物（硫化物、氮化物、環(huán) 烷酸類等）。石油污染泛指原油和石油初加工產(chǎn)品（包括汽油、煤油、柴油、重油、潤滑油等）及各類油的分解產(chǎn)物所引起的污染。石油類污染物在土壤中的存在狀態(tài)主要有四種：殘留態(tài)、揮發(fā)態(tài)、自由態(tài)和溶解態(tài)。（1）殘留態(tài)是指由于石油吸附作用或是毛細作用而殘留在土壤多孔介質(zhì)中的污染物， 其以液態(tài)形式存在但不能在重力作用下自由移動；（2）揮發(fā)態(tài)是指由揮發(fā)進入土壤氣相中，并在濃度梯度作用下不斷擴散的污染物；（3）自由態(tài)是指在重力作用下可自由移動的部分，其可以通過揮發(fā)和溶解向土壤和地 下水中釋放；（4）溶解態(tài)是指溶解在地下水中，并隨地下水遷移擴散。雖然石

5、油類物質(zhì)在土壤中以這四種形態(tài)存在，但每種形態(tài)的污染物并不是一成不變的， 每種形態(tài)之間會通過一系列的傳質(zhì)作用進行相互轉(zhuǎn)化。不同的油品、不同的地域、不同的土壤環(huán)境，其存在狀態(tài)也不同， 土壤中的不同狀態(tài)的石油危害也不一樣，如殘留態(tài)是較難清除的部分，自由態(tài)是一個長期的污染源，溶解態(tài)可以造成大量水體的污染。2 土壤石油污染的危害2.1石油污染物對土壤的危害石油對土壤的污染主要集中在 20cm左右的表層。石油排人土壤后，能破壞土壤結(jié)構(gòu)， 影響土壤的通透性， 改變土壤有機質(zhì)的組成和結(jié)構(gòu)，降低土壤質(zhì)量。因石油類物質(zhì)的水溶性一般很小，土壤顆粒吸附石油類物質(zhì)后不易被水浸潤，形不成有效的導水通路， 使土壤透水性降低

6、、透水量下降。石油類物質(zhì)在土壤中的殘留性、累積性較強，能顯著影響土壤同外界 環(huán)境的物質(zhì)、能量交換，石油進人土壤在向地下滲透過程中還沿地表擴散、侵蝕土層，使之鹽堿化、瀝青化、板結(jié)化，在重力作用下沿土壤深部遷移，由于石油的粘度大，粘滯性強， 在短時間內(nèi)形成小范圍的高濃度污染，改變土壤的物理化學性質(zhì)，土壤性質(zhì)的改變會直接影響土壤中化合物的行為， 破壞土壤的生產(chǎn)功能。另外，在一定的環(huán)境條件下，石油烴中不易 被土壤吸收的部分能滲人地下并污染地下水，其對地下水的潛在危害性也是不容忽視的。石油類污染物進入土壤， 使土壤中的新鮮有機碳含量大幅度增加，而有效氮、有效磷卻沒有相應(yīng)變化，致使土壤中碳、氮、磷比例嚴重

7、失調(diào)。有效碳在土壤中的大量引人刺激了土 壤中自養(yǎng)型微生物的大量生長，嗜烴微生物的大量繁殖， 固定了土壤中的營養(yǎng)元素 （如硝態(tài)氮），造成營養(yǎng)供應(yīng)的缺乏， 導致微生物與植物爭奪土壤營養(yǎng)元素，致使其雙方發(fā)展都受阻。另外，土壤中石油還干擾了營養(yǎng)元素從土壤顆粒進到土壤溶液。石油類污染物作為生物可利用的生長基質(zhì)會被微生物降解，從而延遲了土壤中其它污染物的降解。此外，石油的生物降解還會導致礦物質(zhì)和氧氣的耗竭，也影響土壤中其它污染物的降解。石油在土壤中的代謝中間產(chǎn)物是很復雜的， 降解產(chǎn)物的一些特征官能團，能吸收和絡(luò)合重金屬離子，從而影響重金屬在土壤一植物系統(tǒng)中的遷移轉(zhuǎn)化。2.2石油污染物對植物的危害當土壤中石

8、油含量小于 1mg/kg時，石油對植物的生長有促進作用，因為植物能將石油 中的碳、氫、氧、氮等通過木質(zhì)化作用而轉(zhuǎn)化成植物生長所需的物質(zhì)；只有當土壤中的石油 含量較高時，對植物的生長才有抑制作用，不同的植物種類受到石油類污染物抑制效果不一樣。土壤中的石油類污染物在植物根系上形成一層粘膜，阻礙根系的呼吸與吸收功能，根部從土壤中吸收的石油能向葉子和果實移動，并不斷積累放大。石油中不同餾分對植物的影響有所不同，沸點在150275C以內(nèi)的石油餾分對植物的毒害較大，因為它能穿透植物內(nèi)部， 在細胞間隙和維管束系統(tǒng)中運行，破壞植物體正常的生理機能。高沸點的烴因分子量較大而不能穿透植物的內(nèi)部組織，但易在植物的表

9、面形成一層薄膜，妨礙植物的氣孔，影響植物的蒸騰和光合作用，抑制營養(yǎng)物質(zhì)吸收和轉(zhuǎn)移，造成植物死亡。2.3石油污染物對動物的危害石油類污染物主要通過動物取食、呼吸、皮膚滲透等方式進人動物體內(nèi)，能破壞生物體細胞膜性結(jié)構(gòu)的脂溶性，有選擇性地損害機體的神經(jīng)系統(tǒng)，腐蝕呼吸道以及對生物機體內(nèi)代謝的毒性作用，致使動物皮膚、嘴巴和鼻腔過敏、發(fā)炎，無法正常覓食破壞和抑制免疫系統(tǒng)， 有時將會引發(fā)繼發(fā)性的細菌或真菌感染，破壞血液中的紅細胞，引起肝臟萎縮、肺、呼吸道、腎等多種器官衰竭。3石油污染土壤的修復對于石油污染土壤的修復方法主要有物理方法、化學方法、生物修復方法及綜合修復方法四大類。3.1物理方法物理方法主要包括

10、污染土壤清洗法、土壤淋洗法、加熱分解吸收法、土壤氣相抽吸法4種。土壤清洗法土壤清洗方是指用清水不斷地對污染土壤進行清洗,使土壤中的石油污染物轉(zhuǎn)移到液相中，并將處理后的土壤進行回填、 處理后的廢液外排或回用。 這種處理方法的工藝流程包括： 污染土壤的挖掘、污染土壤的清洗修復處理、清洗后的土壤固液分離、殘余物質(zhì)的處理和最 終土壤處理。這種方法往往對石油污染土壤的修復效果較好。土壤淋洗法土壤淋洗法是利用淋洗液的憎水性和增溶作用將土壤中的石油污染物轉(zhuǎn)移到液相中，并將液相抽離土壤并進行另外的處理，再排放或回用的一種對土壤修復方法。該方法與清洗修復方法不同之處在于它是土壤在原位上進行修復處理，不需要將被石

11、油污染的土壤進行挖 掘，也不需要對土壤進行回填， 工程量大大減小。這種修復方法應(yīng)該應(yīng)用于滲透性較好的土 壤，如砂質(zhì)土壤，而當用于滲透性不好的粘性土壤則效果不佳。此外該方法在于高效淋洗液的研制。加熱分解吸收法該方法是指利用對石油組成物質(zhì)特性的了解，對受污染的土壤挖掘放置到一定的設(shè)備中進行加熱到一定的溫度， 使土壤中的石油組分在不同的沸點時刻變成氣體而揮發(fā)而去，從而達到對石油污染土壤的修復目的。該方法最好是能配合相應(yīng)的蒸汽回收設(shè)備，以便將被加熱土壤中揮發(fā)而去的石油組分進行回收，以節(jié)約資源。該方法需要具備相應(yīng)地設(shè)備，能耗較大，成本較高，并存在修復后土壤回填問題。土壤氣相抽吸法該方法是指通過在地下層不

12、飽和帶抽提氣相來強化土壤空氣的定向流動，使流動的氣相夾帶石油污染物遷移到地面，并收集進一步進行處理的方法。但該方法難以掌控，一般使用 于通透性較好、均值的非飽和帶土壤。對于汽油等低沸點的石油組分的污染土壤的修復效果 較好，但設(shè)備要求先進，代價較高。3.2化學方法石油污染土壤的化學修復方法指的是利用化學反應(yīng)的方法將土壤中的石油污染成分進 行轉(zhuǎn)變并達到去除的目的的修復方法。該方法又主要有焚燒修復法、化學氧化修復法、物理化學技術(shù)修復方法 3種。321焚燒修復法該方法就是將被石油污染土壤挖掘并放置到焚燒爐中進行焚燒，因石油組分均可燃燒， 從而達到去除土壤中的石油成分。但該方法能耗大、挖掘土壤和回填土壤

13、的工作量均較大， 且在對污染土壤進行焚燒的過程中在燒是污染物（石油）的同時，將土壤中的有機物質(zhì)也可能得到了燃燒破壞或轉(zhuǎn)化， 在一定的程度上也使土壤的化學組分和物理組成及結(jié)構(gòu)發(fā)生了改 變，修復成本過高，修復效果不一定很高，且?guī)硪欢ǖ呢撁孀饔谩?22化學氧化修復法就是向土壤中噴射或注入化學氧化劑，利用其氧化性與石油烴組分進行氧化還原反應(yīng)，從而達到去除的目的，以此凈化土壤達到修復目的。一些研究者對Fen to n氧化法修復石油污染土壤進行的相關(guān)研究 3,4。這種修復方法的實施工藝較為復雜，一般為先將石油污 染土壤中的水分進行抽取， 這樣土壤中的石油成分混于水中而被帶離土壤，并同時將石油中大部分易揮

14、發(fā)成分去除，然后加入氧化劑，待氧化還原反應(yīng)過后的水再次注入原土壤中，使氧化劑與土壤中的石油組分充分氧化，達到去除污染物的目的。 但該方法的制約因素有土壤的特性（主要是指土壤的滲透性和氧化劑的氧化性能），故選擇高效副作用小的氧化劑致關(guān)重要，該方法容易帶來二次污染。物理化學技術(shù)修復法就是利用物理化學反應(yīng)將土壤中的石油成分消滅或者減少以降低土壤中石油有害成分所占的含量。主要是指電化學技術(shù)方法，利用物理的電學原理進一步促進化學反應(yīng)的順利進行或使化學反應(yīng)進行得更為完善、更為徹底的一種物理化學交叉方法，這種方法是以化學反應(yīng)修復為主，物理方法為輔的一種修復方法。3.3生物法就是利用生物的生長發(fā)育生理過程對土

15、壤中的石油成分進行吸收、降解或揮發(fā)等作用， 以期達到降低土壤中石油有害成分含量的目的。與化學、物理方法相比，生物修復對人和環(huán)境造成的影響小，且修復費用僅為傳統(tǒng)物理、 化學修復的30%50%,是一種高效、經(jīng)濟和 環(huán)境友好的清潔技術(shù)。目前，生物修復法主要有三種：植物修復、微生物修復及微生物一植物聯(lián)合修復。331植物修復法植物對有機污染土壤的生物修復作用主要表現(xiàn)在植物對有機污染物的直接吸收、植物釋放的各種分泌物或酶類促進有機污染物生物降解及強化根際微生物的礦化作用等方面。此 外，植被也可以有效改善土壤條件、增強土壤透氣性，從而提高降解效率。Dowty等5 篩選出2種植物（P.hemitom on和S

16、.lancifolia ）用來處理濕地石油泄漏污染， 發(fā)現(xiàn)前者短期處理效果好，而后者長期效果更好。利用植物修復土壤中的烷烴和單環(huán)芳香化 合物BTEX（苯、甲苯、乙苯及二甲苯的異構(gòu)體 ）比較成功。Reilley等研究了酥油草、苜蓿、蘇丹草和三葉草對石油污染土壤中PAHs的降解，發(fā)現(xiàn)在種植植物時蒽和芘的降解率有顯著提高，他們認為一方面是由于根際效應(yīng)增加了根際微生物的數(shù)量，另一方面是因為根系分泌的有機物為微生物提供了共代謝底物。Lin等研究了沼澤植物 Sparti na alterniflora和Sparti na pate ns對不同濃度石油污染的降 解情況，表明在一定濃度范圍內(nèi)，植物不僅可以生存

17、良好，而且可以58.15%的速度降解污染物。植物修復的效果首先取決于植物對污染物的同化或積累能力，而影響植物同化（積累）能力的因素除了取決于植物的遺傳特性外，植物年齡、生物量、根系發(fā)育狀況（如根毛多少、根瘤的有無）也對同化能力產(chǎn)生重要影響。已有研究表明，具有發(fā)達根系（根須）的植物能夠促進根際菌群對除草劑、殺蟲劑、表面活性劑和石油產(chǎn)品等有機污染物的吸附、降解8。此外，修復植物應(yīng)具備生長快、抗性強等特點。在受污染土壤上種植對石油類物質(zhì)有耐受性的植被，并施用肥料，可大大加速土壤中石油類物質(zhì)的降解，這是一種簡便經(jīng)濟的治理方法，其關(guān)鍵是要針對不同的污染土壤選擇適當?shù)闹参锖头柿?。有研究表明，有機肥比無機肥

18、能更有效地改良石油污染土壤的物理、化學和生物性能。該方法主要適用于表層土壤受到污染時的治理，如采油井場的治理等。常見的適宜治理采油井場的植物有：虎尾草、輪藻、綿蓬、駱駝篙、豬毛菜、羊矛、蒺藜、旋花、蒼 耳、蘆葦、蒙古冰草、防風和賴草等。對于污染的農(nóng)田土壤，可選擇種植一些對石油烴耐受 性強又具有一定經(jīng)濟價值的綠化苗木、花卉及經(jīng)濟作物如蓖麻等，以提高治理過程的經(jīng)濟效益。如能通過轉(zhuǎn)基因技術(shù)提高植物的適應(yīng)性和降解能力，并與其他方法聯(lián)合使用，就會在 土壤修復中發(fā)揮更重要的作用，其發(fā)展和應(yīng)用前景已被世人矚目9。微生物修復法微生物修復是研究最多、應(yīng)用也最為廣泛的一種生物修復方法。由此產(chǎn)生一系列生物修復技術(shù)如

19、土耕法、生物通氣法、預(yù)制床法、堆肥法、生物反應(yīng)器等。微生物修復技術(shù)是利用 土壤中的土著菌或向污染土壤中接種選育的高效降解菌，在優(yōu)化的環(huán)境條件下， 加速石油污染物的降解。國內(nèi)外許多研究者對石油污染土壤的微生物降解原理、影響因素、降解菌篩選等方面進行了大量研究。例如林力等10分離出159株烴降解細菌和真菌，其中17株可以不同程度地分別利用烷烴和芳烴（酚、萘、甲苯和二甲苯）作為唯一碳源生長。到目前為止，已知能降解石油中各種烴類的微生物共約 100余屬、200多種，它們分屬于細菌、放線菌、霉 菌、酵母以至藻類。降解烴類的微生物在土壤和水環(huán)境中普遍存在，但在一般情況下，降解烴類的微生物只占微生物群落總數(shù)

20、的不到1%，而當有石油污染存在時，降解菌的比例可增加到10%11。一般認為，細菌分解原油比真菌、放線菌容易得多。但有研究表明12，真菌的降解效果好于細菌。細菌和真菌是土壤石油生物降解的最基本的作用者，許多放線菌也表現(xiàn)出烴降解能力，但是，它很難在污染土壤中取得競爭優(yōu)勢。在石油組分中飽和烴最易降解，其次是低分子量芳香烴，高分子量芳香烴、膠質(zhì)和瀝青 質(zhì)則極難降解。不少研究表明，利用特定細菌對石油類物質(zhì)的共代謝作用可以有效去除某些 難降解有機物。Bertrand等13 發(fā)現(xiàn)，難降解的瀝青和樹脂可以通過共氧化作用進行降解 Rontani等14也發(fā)現(xiàn)了瀝青質(zhì)的共氧化作用，同時報道了瀝青質(zhì)的生物降解依賴于烷

21、烴（C12C18）的存在。通過改善土壤環(huán)境條件可以提高微生物活性、加速石油的生物降解。鐘毅等15 選用原油污染土壤進行了投加除油菌、調(diào)節(jié)氮磷營養(yǎng)含量和水分含量的強化修復試驗，180d后油去除率達70.16%，石油半衰期由自然條件下的929d減少為103d。張旭等16 發(fā)現(xiàn)在翻耕和調(diào)節(jié)土壤含水率的條件下，微生物的降解速率大大加快，石油半衰期由對照的173d減少到90d,在綜合生物治理的條件下，石油半衰期可縮短至42d。此外，添加表面活性劑17 、木屑和蛭石等調(diào)理劑18、提供電子受體19等措施也有很好的強化效果。影響微生物降解速率 的因素主要有土壤 pH值、溫度、濕度、氧氣含量、各種營養(yǎng)物質(zhì)及微量

22、元素含量等。石油 類物質(zhì)微生物降解的適宜條件為pH 68，溫度1530 C，濕度70%80%，養(yǎng)分比例（m）C : N : P =25 ： 1 ： 0.520。為了進一步提高生物修復效果，人們希望通過運用基因工程技術(shù)，把編碼降解污染物酶的基因或質(zhì)粒轉(zhuǎn)移到土著微生物的DNA中，構(gòu)建適應(yīng)性強的超級工程菌。 但目前基因工程菌的環(huán)境安全問題仍存在很大爭議，實際應(yīng)用仍受嚴格限制。目前石油污染土壤微生物修復研究主要集中于以下領(lǐng)域： （1）營養(yǎng)物質(zhì)的添加及量的配比；（2）選擇適當?shù)碾娮邮荏w；（3）同生菌群的強化作用；（4）基因工程菌的開發(fā)；（5）石油烴生物可降解性研究；（6）表面活性 劑對生物降解的強化作用

23、；（7）吸附與擴散機制對生物降解過程的影響。植物一微生物聯(lián)合修復植物與特殊的菌根真菌或根際菌群協(xié)同作用，增加對污染物的吸收和降解是一個很有價 值的研究方向。目前這方面研究較少。植物一微生物聯(lián)合修復系統(tǒng)見圖植物提供生態(tài)轉(zhuǎn)共協(xié)同作用降解污染物徹生物圖1植物一微生物聯(lián)合修復系統(tǒng)示意圖利用小葉白蠟接種外生菌根真菌對土壤石油烴降解的研究表明，石油烴降解率與白蠟的側(cè)根數(shù)呈顯著相關(guān)。接種外生菌根真菌可促進白蠟生長，尤其可明顯提高根生物量，增加側(cè)根數(shù)，這是其降解率提高的主要原因之一。劉鵬等21利用高效石油降解菌結(jié)合種植大豆、堿草等植物對石油污染土壤進行聯(lián)合修復，135d后石油烴的降解率達 63.165%83.

24、126% ,同時發(fā)現(xiàn)根際土壤的石油烴含量明顯低于非根際土壤，研究表明，植物可以促進根際微生物的繁殖及對污染物的分解轉(zhuǎn)化，進而提高修復效率。研究表明22，在高濃度(10000 mg/kg)柴油污染土壤上，外生菌根真菌仍然可侵染植物 形成菌根，菌根化植物的抗干旱、抗低溫能力明顯增強，第二個生長季后某些組合可使土壤油濃度降至正常水平。在非共生條件下，如大豆、萬壽菊、蓖麻、苜蓿接種外生菌根真菌也 可使植物降解率明顯提高。田間實驗表明，玉米、大豆與內(nèi)生或外生菌根真菌的聯(lián)合修復效果好于它們與專性降解菌的聯(lián)合修復效果，而外生菌根真菌與專性降解細菌的聯(lián)合修復效果則因植物而異。5展望雖然各種修復方法對石油污染土

25、壤的修復都有一定的功效，且各有所長也各有所短，然而單一的修復方法其修復效果是有限的，且所費時間較長，且修復結(jié)果不徹底。故2種方法或數(shù)種方法同時或先后應(yīng)用的綜合修復方法就更為廣泛地得到應(yīng)用。因此，當條件允許的情況下，最好是先在對被石油污染的土壤進行原位物理修復，然后在初步得到一定程度的修復土壤上種植有效植物，并在植物根部和土壤中接種一定量和一定種類的石油降解微生物，且對植物和微生物輔以一定的營養(yǎng)物質(zhì)，故這種綜合修復方法為生態(tài)環(huán)保修復方法。在該種方法的應(yīng)用過程和研究發(fā)展過程中，應(yīng)該將現(xiàn)代生物技術(shù)應(yīng)用于其中，探索找尋繁殖更為高效對石油具有降解作用的微生物，擴展對石油具有高效吸收、分解和發(fā)揮的植物資源

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