第1章-非線性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述

第1章非線性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述1.1極化率的色散特性1.2非線性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述1.3極化率的一般性質(zhì)習(xí)題

1.1極化率的色散特性1.1.1介質(zhì)中的麥克斯韋方程由光的電磁理論已知,光波是光頻電磁波,它在介質(zhì)中的傳播規(guī)律遵從麥克斯韋方程組:(1.1-1)及物質(zhì)方程:(1.1-2)上面兩式中的J和ρ分別為介質(zhì)中的自由電流密度和自由電荷密度,M為磁化強(qiáng)度,ε0為真空介電常數(shù),μ0為真空磁導(dǎo)率,σ為介質(zhì)的電導(dǎo)率,P是介質(zhì)的極化強(qiáng)度。由于我們研究的光與物質(zhì)相互作用主要是電作用,可以假定介質(zhì)是非磁性的,而且無自由電荷,即M=0,J=0，ρ=0。所以,上述方程可簡(jiǎn)化為(1.1-3)(1.1-4)光在介質(zhì)中傳播時(shí),由于光電場(chǎng)的作用,將產(chǎn)生極化強(qiáng)度。若考慮到非線性相互作用,則極化強(qiáng)度應(yīng)包含線性項(xiàng)和非線性項(xiàng),即

P=PL+PNL

(1.1-5)

當(dāng)光電場(chǎng)強(qiáng)度很低時(shí),可以忽略非線性項(xiàng)PNL,僅保留線性項(xiàng)PL,這就是通常的線性光學(xué)問題。當(dāng)光電場(chǎng)強(qiáng)度較高時(shí),必須考慮非線性項(xiàng)PNL,并可以將非線性極化強(qiáng)度寫成級(jí)數(shù)形式:

PNL=P(2)+P(3)+…+P(r)+(1.1-6)在本書中,除了特別指明外,光電場(chǎng)和極化強(qiáng)度均采用通常的復(fù)數(shù)表示法。對(duì)于實(shí)光電場(chǎng)E(r,t),其表示式為

E(r,t)=E0(r)cos(ωt+φ)(1.1-7)

或

E(r,t)=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt(1.1-8)式中的E(ω)為頻域復(fù)振幅,且有(1.1-9)

E0(r)是光電場(chǎng)中的實(shí)振幅大小。對(duì)于極化強(qiáng)度,其表示式為

P(r,t)=P(ω)e-iωt+P*(ω)eiωt

(1.1-10)

式中的P(ω)為頻域復(fù)振幅?？紤]到電場(chǎng)強(qiáng)度E(r,t)和極化強(qiáng)度P(r,t)的真實(shí)性,應(yīng)有

E*(ω)=E(-ω)

(1.1-11)P*(ω)=P(-ω)

(1.1-12)1.1.2極化率的色散特性1.介質(zhì)極化的響應(yīng)函數(shù)1)線性響應(yīng)函數(shù)眾所周知,因果性原理是物理學(xué)中的普遍規(guī)律。當(dāng)光在介質(zhì)中傳播時(shí),ｔ時(shí)刻介質(zhì)所感應(yīng)的線性極化強(qiáng)度P(t)不僅與ｔ時(shí)刻的光電場(chǎng)E(t)有關(guān),還與ｔ時(shí)刻前所有的光電場(chǎng)有關(guān),也就是說,ｔ時(shí)刻的感應(yīng)極化強(qiáng)度與產(chǎn)生極化的光電場(chǎng)的歷史有關(guān)?，F(xiàn)假定在時(shí)刻ｔ以前任一時(shí)刻τ的光電場(chǎng)為E(τ),它對(duì)在時(shí)間間隔(ｔ-τ)以后的極化強(qiáng)度的貢獻(xiàn)為dP(t),且有

dP(t)=ε0R(t-τ)·E(τ)dτ(1.1-13)

式中，R(t-τ)為介質(zhì)的線性響應(yīng)函數(shù),它是一個(gè)二階張量,則ｔ時(shí)刻的感應(yīng)極化強(qiáng)度為(1.1-14)對(duì)上式進(jìn)行變量代換,將(t-τ)用τ′代替,則有考慮到積分變量的任意性,用τ替換τ′,上式變?yōu)?1.1-15)2.介質(zhì)極化率的頻率色散1)線性極化率張量對(duì)于(1.1-15)式所表示的線性極化強(qiáng)度關(guān)系,取E(t)和P

(1)(t)的傅里葉變換:(1.1-20)(1.1-21)則有(1.1-22)利用頻率域內(nèi)線性極化強(qiáng)度復(fù)振幅P(1)(ω)與光電場(chǎng)復(fù)振幅E(ω)的定義關(guān)系式有(1.1-23)(1.1-24)比較(1.1-22)式和(1.1-24)式,可得(1.1-25)(1.1-24)式和(1.1-25)式就是線性極化強(qiáng)度P(1)(t)和線性極化率張量χ(1)(ω)的表示式。2)非線性極化率張量對(duì)于非線性極化強(qiáng)度,進(jìn)行類似上面的處理,可以得到非線性極化率張量關(guān)系式。將(1.1-18)式中的光電場(chǎng)E(t-τ)進(jìn)行傅里葉變換,可得(1.1-34)若將二階非線性極化強(qiáng)度表示成如下形式:(1.1-35)并與(1.1-34)式進(jìn)行比較,可以得到二階極化率張量表示式為(1.1-36)同理,若將r階非線性極化強(qiáng)度表示為(1.1-37)式中,χ(r)(ω1,ω2,…,ωr)與E(ω1)之間的豎線表示r個(gè)點(diǎn),則第r階極化率張量表示式為(1.1-38)3.介質(zhì)極化率的空間色散［2,3］上面討論了介質(zhì)極化率的頻率色散特性,并指出,這種頻率色散特性起因于極化強(qiáng)度與光場(chǎng)的時(shí)間變化率有關(guān),是時(shí)間域內(nèi)因果性原理的直接結(jié)果。此外,由于介質(zhì)內(nèi)給定空間點(diǎn)的極化強(qiáng)度不僅與該點(diǎn)的光電場(chǎng)有關(guān),而且與鄰近空間點(diǎn)的光電場(chǎng)有關(guān),即與光電場(chǎng)的空間變化率有關(guān),這就導(dǎo)致了極化率張量χ與光波波矢k有關(guān),這種χ與波矢k的依賴關(guān)系,叫做介質(zhì)極化率的空間色散,其空間色散關(guān)系可以通過空間域的傅里葉變換得到。1.1.3極化率的單位［5］上面引入了宏觀介質(zhì)的極化率χ(r),實(shí)際上在文獻(xiàn)中還經(jīng)常用到單個(gè)原子極化率這個(gè)參量,我們用符號(hào)χ(r)mic表示。宏觀極化率與單個(gè)原子極化率間的關(guān)系為

χ(r)=nχ(r)mic

(1.1-46)

在國(guó)際單位制（SI）中,χ(r)和χ(r)mic的單位分別為由于目前仍有文獻(xiàn)使用高斯單位制(c.g.s./e.s.u.),所以,下面給出χ(r)和χ(r)mic在c.g.s./e.s.u.單位制中的單位:在兩種單位制中,線性極化率χ(1)都是無量綱的,其它階非線性極化率張量之間的關(guān)系為(1.1-47)(1.1-48)

1.2非線性光學(xué)極化率的經(jīng)典描述［6］

1.2.1一維振子的線性響應(yīng)設(shè)介質(zhì)是一個(gè)含有固有振動(dòng)頻率為ω0的振子的集合。振子模型是原子中電子運(yùn)動(dòng)的一種粗略模型,即認(rèn)為介質(zhì)中的每一個(gè)原子中的電子受到一個(gè)彈性恢復(fù)力作用,使其保持在平衡位置上。當(dāng)原子受到外加光電場(chǎng)作用時(shí),原子中的電子作強(qiáng)迫振動(dòng),運(yùn)動(dòng)方程為(1.2-2)式中,h是阻尼系數(shù),m是電子的質(zhì)量?，F(xiàn)將r和E傅里葉展開:(1.2-3)

(1.2-4)由于方程(1.2-2)是一個(gè)線性微分方程,因此其解r(t)只與光電場(chǎng)E(t)成線性關(guān)系,所以對(duì)任何一個(gè)頻率分量都可以得到由此可解得(1.2-5)根據(jù)介質(zhì)極化強(qiáng)度的定義,單位體積內(nèi)的電偶極矩復(fù)振幅P(ω)為(1.2-6)再根據(jù)(1.1-23)式的關(guān)系,并考慮一維情況,可得(1.2-7)如果引入符號(hào)(1.2-8)則(1.2-9)式中(1.2-10)圖1.2-1χ′(ω)和χ″(ω)與頻率ω的關(guān)系曲線1.2.2一維振子的非線性響應(yīng)1.單個(gè)頻率光場(chǎng)的情況假設(shè)頻率為ω的光電場(chǎng)表示式為E=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt

(1.2-12)由于方程(1.2-11)式是非線性的,直接求解十分困難,而考慮到振子恢復(fù)力中的非簡(jiǎn)諧項(xiàng)較小,可以根據(jù)微擾理論求解。將r展成冪級(jí)數(shù)形式:(1.2-13)并代入(1.2-11)式后,可以得到一系列rk所滿足的方程。在每一個(gè)方程中所包含的項(xiàng),對(duì)電場(chǎng)來說都具有相同的階次。這一系列方程中最低階次的三個(gè)方程是(1.2-14)(1.2-15)(1.2-16)2.包含多個(gè)頻率分量光電場(chǎng)的情況假設(shè)光電場(chǎng)包含有多個(gè)頻率分量,用復(fù)數(shù)表示時(shí),可以寫成如下的形式:(1.2-32)式中,E(ωn)是頻率為ωn的光場(chǎng)的復(fù)振幅。考慮到光電場(chǎng)的真實(shí)性,應(yīng)有

ω-n=-ωn

(1.2-33)E(ω-n)=E(-ωn)=E*(ωn)

(1.2-34)相應(yīng)的極化強(qiáng)度表示式為(1.2-35)(1.2-36)(1.2-37)要強(qiáng)調(diào)指出的是,式中對(duì)m,n,l求和時(shí),應(yīng)包括所有的正值與負(fù)值。例如,設(shè)有兩個(gè)頻率分量ω1和ω2,相應(yīng)于(1.2-36)式中m和n的可取值為

m=1,2,-1,-2n=1,2,-1,-21.3極化率的一般性質(zhì)1.3.1真實(shí)性條件由前面的討論已知,介質(zhì)的線性極化率張量χ(1)(ω)與線性極化響應(yīng)函數(shù)R(1)(τ)有如下關(guān)系:(1.3-1)因此,對(duì)極化率張量取復(fù)共軛,應(yīng)有(1.3-2)1.3.2本征對(duì)易對(duì)稱性由一維振子的二階非線性極化率表示式(1.2-26)式和F(ω)表示式可以看出

χ(2)(ω1,ω2)=χ(2)(ω2,ω1)

(1.3-5)由前面的討論已知,頻率為ω1和ω2光電場(chǎng)所產(chǎn)生的極化強(qiáng)度包含有許多過程,對(duì)于其中(ω1+ω2)頻率成分的極化強(qiáng)度x分量,有如下一項(xiàng)表示關(guān)系:而對(duì)于分量,有如下一項(xiàng)關(guān)系:它表示頻率為ω2、振動(dòng)方向?yàn)閤的光電場(chǎng)分量與頻率為ω1、振動(dòng)方向?yàn)閥的光電場(chǎng)分量,通過二次非線性作用,產(chǎn)生了頻率為(ω2+ω1)極化強(qiáng)度的x分量。由于根據(jù)實(shí)際的物理過程應(yīng)有所以有對(duì)于一般情況,應(yīng)有(1.3-6)1.3.3完全對(duì)易對(duì)稱性對(duì)于F(ω)的(1.2-8)式,如果展成實(shí)部和虛部表示形式,有(1.3-8)當(dāng)外加光電場(chǎng)頻率ω遠(yuǎn)離共振頻率ω0時(shí),式中的虛部可以忽略不計(jì)。此時(shí),介質(zhì)與外加光電場(chǎng)之間沒有能量交換,F(ω)為實(shí)數(shù),且有

F(ω)=F(-ω)由此,根據(jù)經(jīng)典振子模型所導(dǎo)出的一維極化率χ(1)(ω)、χ(2)(ω1,ω2)和χ(3)(ω1,ω2,ω3)的表示式(1.2-9)式、(1.2-26)式和(1.2-31)式,可以得到如下結(jié)論:在χ(1)(ω)的表示式中,用-ω代替ω時(shí),其值不變,即有

χ(1)(-ω)=χ(1)(ω)

(1.3-9)

在χ(2)(ω1,ω2)的表示式中,用-(ω1+ω2)代替ω1或ω2,其值不變,即有

χ(2)［-(ω1+ω2),ω2］

=χ(2)［ω1,-(ω1+ω2)］

=χ(2)(ω1,ω2)

(1.3-10)在χ(3)(ω1,ω2,ω3)的表示式中,用-(ω1+ω2+ω3)代替ω1、ω2或ω3時(shí),其值不變,即有

χ(3)［-(ω1+ω2+ω3),ω2,ω3］=χ(3)［ω1,-(ω1+ω2+ω3),ω3］=χ(3)［ω1,ω2,-(ω1+ω2+ω3)］=χ(3)(ω1,ω2,ω3)