從分子場理論ppt課件

1、 從分子場實際，到海森伯交換作用模型，再到布洛赫自旋波實際，都以為每個磁性原子具有一個固定大小的磁矩，是近鄰原子中電子之間的靜電交換作用使其磁矩堅持一定取向，從而實現(xiàn)磁有序形狀的，我們稱之為局域電子模型，以強調(diào)這樣的認(rèn)識：對磁性有奉獻的電子例如3d和4f電子全部局域在原子核附近。在這種觀念根底上建立起的鐵磁實際獲得了相當(dāng)?shù)膭倮禾崾玖朔肿訄龅谋举|(zhì)；推出了鐵磁體磁化強度溫度關(guān)系以及居里-外斯定律；推出了布洛赫 定律和色散關(guān)系： ，特別對了解鐵磁金屬鹽類和氧化物上更為勝利，測得的磁性原子磁矩大小均為玻爾磁子的整數(shù)倍。后來局域電子模型還勝利地提示了亞鐵磁性和反鐵磁性的成因。然而對于鐵磁金屬和合金，由

2、于傳導(dǎo)電子的存在，局域電子模型并不完全適宜，因此實際上還存在著許多與實驗不符的結(jié)論。需求我們用全新的觀念來處置。32T2kDk問題的提出能帶模型的物理圖像能帶論對鐵磁性自發(fā)磁化的解釋斯托納判據(jù)巡游電子模型的開展金屬鐵磁性實際的開展現(xiàn)狀參考：戴書參考：戴書5章章p320，姜書，姜書3.11，3.12節(jié)節(jié)3.4 金屬鐵磁性的能帶模型及巡游電子實際實驗闡明由飽和磁化強度丈量給出的 Fe，Co，Ni 原子磁距的平均有效玻爾磁子數(shù)分別為 2.2,1.7,0.6 ,有悖于局域電子模型給出的結(jié)論，數(shù)值不同且不是整數(shù)。按局域電子模型，與磁化率 有關(guān)的居里常數(shù)應(yīng)為: 而由過渡金屬磁化率測出的居里常數(shù) C 無法給

3、出整數(shù)或半整數(shù)自旋量子數(shù) S, 且與飽和磁矩?zé)o關(guān)。在某些情況下有些金屬的磁化率甚至不遵守居里-外斯定律。3. 過渡族金屬的結(jié)合能和電子比熱比正常金屬大 510 倍，闡明3d電子參與了導(dǎo)電。2()(1)3BN gS SCk一、問題的提出一、問題的提出 由飽和磁化強度丈量給出的平均有效玻爾磁子數(shù)往往不是整數(shù)，其緣由是多方面的，對于過渡族金屬，雖說由于晶場效應(yīng)，軌道磁矩被凍結(jié)，主要是自旋磁矩所奉獻，但由于一是由于自旋-軌道耦間的相互作用，依然會有一些軌道磁矩的影響，二是鐵磁金屬中在順磁性離子實周圍會出現(xiàn)一些部分感生傳導(dǎo)電子磁化強度。但如今的問題是金屬態(tài)的Fe，Co，Ni丈量給出的磁矩值與嚴(yán)厲按照局域

4、電子模型計算出來的孤立原子的磁矩值相比要小的多，且不是整數(shù)。無法用局域電子模型解釋。0SBMKN p參考參考Kittel 書書p226一點闡明一點闡明 這一切都闡明，對磁性有奉獻的這一切都闡明，對磁性有奉獻的3d電子也參與了導(dǎo)電，電子也參與了導(dǎo)電，不完全是局域電子，再用原子磁矩這個概念就很不恰當(dāng)了，不完全是局域電子，再用原子磁矩這個概念就很不恰當(dāng)了，必需在能帶論的根底上重新討論過渡金屬及其合金的鐵磁性必需在能帶論的根底上重新討論過渡金屬及其合金的鐵磁性原因問題，按照能帶論，原因問題，按照能帶論，3d，4s電子都可以在整個金屬晶格電子都可以在整個金屬晶格周期場中運動，但與自在挪動的周期場中運動，

5、但與自在挪動的4s電子相比，電子相比，3d電子仍有一電子仍有一定的局域性，因此為了和局域電子模型相區(qū)別，在此觀念建定的局域性，因此為了和局域電子模型相區(qū)別，在此觀念建立起的鐵磁實際又稱作巡游立起的鐵磁實際又稱作巡游itinerant電子模型。參與該電子模型。參與該模型早期建立任務(wù)的有：模型早期建立任務(wù)的有：Bloch1929，Wigner1934，Stoner1936，Mott1935, Slater1936等。等。下劃紅線者是下劃紅線者是Nobel物理學(xué)獎獲得者物理學(xué)獎獲得者 過渡族金屬中的 3d 和 4s 電子都能在周期性的晶格中巡游。它們構(gòu)成的能帶由于布里淵區(qū)的限制會有交迭，構(gòu)成 3d

6、和 4s 的混合帶，如下圖：FEFEFE二、能帶模型的物理圖像二、能帶模型的物理圖像=1第一能帶=2, 3=4, 5, 6第二能帶第三能帶第四能帶1110右上圖表示費米能級穿過兩個能級的情況。右上圖表示費米能級穿過兩個能級的情況。簡約區(qū)中自在電子的費米面簡約區(qū)中自在電子的費米面 以下是過渡金屬3d和4s電子能態(tài)密度表示圖，圖中數(shù)字表示原子的平均電子數(shù)及所對應(yīng)的費米面位置?？梢钥闯?d和4s能帶是交迭在一同的，4s是寬帶，3d是窄帶，除去4s電子可以自在挪動外，3d 電子也會有一定程度的傳導(dǎo)性Cu沒有。見黃昆書見黃昆書p422CuCoNiFe實踐Fe，Co，Ni 的能帶非常復(fù)雜，存在很多峰和谷，

7、后來的嚴(yán)厲計算和實驗結(jié)果根本是一致的0KFE見戴書見戴書p327Rydberg里德伯光譜學(xué)單位NiFE見戴書見戴書p328f.c.c. Fe三、能帶論對鐵磁性自發(fā)磁化的解釋三、能帶論對鐵磁性自發(fā)磁化的解釋 3d 過渡金屬及合金中，由于軌道凍結(jié)，它的磁矩僅依賴于自旋磁矩。每個電子具有一個玻爾磁子 B，所以按照局域電子模型，每個原子的磁矩只能是玻爾磁子的整數(shù)倍，實驗給出的原子磁矩為什么會是非整數(shù)呢？能帶論是這樣解釋的：在金屬中，傳導(dǎo)電子能級是量子化的，由于泡利不相容原理每個能級只能被正、負(fù)自旋的兩個電子所占據(jù)。在 0 K 時，N 個電子占據(jù)到最高能級費密能級 EF為止，正負(fù)自旋電子總數(shù)一樣，磁矩相

8、互抵消，對外不顯示磁性，溫度不為零時只需費密面附近極少數(shù)的電子可以在外磁場中反向，產(chǎn)生微弱的順磁性泡利順磁性。 斯托納以為在鐵磁金屬中，電子之間存在著一個正的交換作用，相當(dāng)于晶體中存在著一個沿正方向的內(nèi)磁場。使具有正自旋的態(tài)密度所具有的最低能量比負(fù)自旋的要低。使具有正自旋的態(tài)密度所具有的最低能量比負(fù)自旋的要低。即產(chǎn)生一個能帶劈裂即產(chǎn)生一個能帶劈裂。由于這個交換場。由于這個交換場Hm比通常的外加比通常的外加磁場強得多，因此交換作用引起的能帶劈裂比順磁金屬在外磁場強得多，因此交換作用引起的能帶劈裂比順磁金屬在外磁場中的劈裂大得多，這就是出現(xiàn)自發(fā)磁化的緣由。此時正磁場中的劈裂大得多，這就是出現(xiàn)自發(fā)磁

9、化的緣由。此時正自旋和負(fù)自旋能帶中的電子數(shù)可表示為：自旋和負(fù)自旋能帶中的電子數(shù)可表示為：由這個能帶極化引起的自發(fā)磁化強度為：()BMNN很簡約地解釋了原子磁矩的非整數(shù)問題。很簡約地解釋了原子磁矩的非整數(shù)問題。dEEfEgNdEEfEgN)()()()()()(mBHEgEg分子場的存在使沒有外磁場存在時，能帶就發(fā)生了劈裂，出現(xiàn)分子場的存在使沒有外磁場存在時，能帶就發(fā)生了劈裂，出現(xiàn)自發(fā)磁化，這個劈裂遠大于外磁場作用下的泡利順磁劈裂。自發(fā)磁化，這個劈裂遠大于外磁場作用下的泡利順磁劈裂。 TTC 的鐵磁體 TTC的鐵磁體順磁體或FE3d4s見黃昆書見黃昆書p423或許這張圖更準(zhǔn)確一些，只是3d 帶的

10、劈裂。呵斥自旋向上的電子比自旋向下的電子數(shù)目多，在3d能帶中構(gòu)成未被抵消的自發(fā)磁矩，因此能夠發(fā)生自發(fā)磁化。3d4s 能帶的分裂可以忽略不計不妥不妥Cu：3d104s1 以上兩圖摘自Kittel 書 8 版 p227,228, Ni的數(shù)據(jù)和后面表中數(shù)據(jù)稍有不同，是不同計算結(jié)果所致。Ni：3d84s2TTC留意Ni的數(shù)據(jù)和前面圖稍有不同見戴書見戴書 p3266，7，8，9，10，11該表取自該表取自p525 雖說從能帶觀念可以解釋清楚過渡金屬的平均原子磁矩為什么不是整數(shù)，但要闡明能帶中的電子是如何產(chǎn)生交換作用的，及如何闡明巡游電子的磁性卻不是一件容易的事情，至今仍不斷是磁學(xué)界深化研討的重要實際課題

11、，目前一種普遍的觀念以為這和電子間的關(guān)聯(lián)效應(yīng)有關(guān)。同一原子內(nèi) 3d 電子自旋經(jīng)過原子內(nèi)交換作用相互耦合構(gòu)成有序陳列，它在巡游期間電子自旋的方向堅持不變，這又會和另外一個原子內(nèi)的 3d 電子自旋相互耦合而有序，于是構(gòu)成鐵磁性。由于這種耦合來自原子內(nèi)電子之間的交換作用，所以 3d 金屬的居里點比較高。3d電子既不像 4s 電子那樣可以用自在電子近似來處置，也不像 4f電子那樣可以完全看作是局域電子， 所以我們稱之為巡游電子。 出現(xiàn)能帶劈裂，發(fā)生自發(fā)磁化是有一定條件的，1936年Stoner采用能帶模型討論了金屬的鐵磁性，把3d電子看作是在金屬晶格中巡游，假定簡并的能帶在交換作用下，發(fā)生分裂，給出了

12、0 K出現(xiàn)鐵磁性的穩(wěn)定條件：(按姜書p185寫法其中：U 是同一格點周圍能帶電子之間的庫侖作用能。 g(EF)是費米面處電子態(tài)密度。 這個判據(jù)可以解釋為：1. 足夠大的正分子場系數(shù)或說交換常數(shù)2. 費米面處電子態(tài)密度足夠大。計算闡明：Fe，Co，Ni雖具有不太高的交換常數(shù)，但費米面處的態(tài)密度很高，所以符合發(fā)生鐵磁性的條件。 斯托納判據(jù)斯托納判據(jù)四、斯托納四、斯托納Stoner判據(jù)：鐵磁性的條件判據(jù)：鐵磁性的條件1)(FEUg 傳導(dǎo)電子傳導(dǎo)電子 4s 電子根本是自在的，因此僅有很小的交換分裂并導(dǎo)致導(dǎo)帶電子根本是自在的，因此僅有很小的交換分裂并導(dǎo)致導(dǎo)帶自旋向上和自旋向下的電子數(shù)目幾乎一樣。自旋向上

13、和自旋向下的電子數(shù)目幾乎一樣。 3d電子不同，會發(fā)生較大的交換劈裂，可以了解為是洪德第一法那么的遺址：電子不同，會發(fā)生較大的交換劈裂，可以了解為是洪德第一法那么的遺址：電子首先以平行自旋填充簡并形狀，這就使電子的庫侖排斥勢最小，由于電子占電子首先以平行自旋填充簡并形狀，這就使電子的庫侖排斥勢最小，由于電子占據(jù)了具有最小空間重疊的不同電子軌道形狀，但在能帶中的不同形狀顯然不是簡據(jù)了具有最小空間重疊的不同電子軌道形狀，但在能帶中的不同形狀顯然不是簡并的，將一切電子放入自旋向上能帶中以滿足洪德法那么必定需求耗費能量，能并的，將一切電子放入自旋向上能帶中以滿足洪德法那么必定需求耗費能量，能帶越寬，態(tài)密

14、度越小，耗費越大，而費米面附近的高的態(tài)密度例如帶越寬，態(tài)密度越小，耗費越大，而費米面附近的高的態(tài)密度例如Fe，Co，Ni那么會有利于鐵磁性的構(gòu)成。斯托納正是基于此點給出了發(fā)生鐵磁性的判據(jù)。那么會有利于鐵磁性的構(gòu)成。斯托納正是基于此點給出了發(fā)生鐵磁性的判據(jù)。能帶劈裂一種的了解能帶劈裂一種的了解 在交換能的作用下發(fā)生自旋翻轉(zhuǎn)，但會帶來電子動能的添加由于間隔帶底更遠了，所以使電子翻轉(zhuǎn)必需求求交換能的降低超越動能的提高，這就是斯托納判據(jù)的由來。交換常數(shù)大，翻轉(zhuǎn)使交換能的降低大；能帶窄，態(tài)密度大，能帶可以在小的能量范圍內(nèi)包容大量的電子，翻轉(zhuǎn)添加的動能就小，所以利于鐵磁性的構(gòu)成。Fe，Co，Ni的3d能帶

15、，以及Gd和Dy的4f能帶均能很好的滿足這些要求，呈現(xiàn)鐵磁性。 討論自發(fā)磁化強度時，給出了原子磁距未必是整數(shù)的結(jié)論，這是Stoner模型的最大勝利之處。 2. 討論TTC后的磁化率時，未能給出居里外斯定律，且居里溫度的計算值比實驗值大 3 倍戴書p341。這是該模型的最大缺陷之處。 3. T0 K時, 給出了M(0) M(T)T2的結(jié)果，解釋不了實驗給出的 定律。 4. 不能解釋居里溫度附近的磁化強度變化和熵異常等，也不能描畫自旋波和臨界漲落等景象。 小結(jié)：早期的能帶模型并未取代局域電子模型，兩種模型在解釋金屬鐵磁性上功過各半，相互補充，因此兩種觀念的并存和爭論不斷繼續(xù)了很久。32T見守谷見守

16、谷 亨：金屬鐵磁性實際開展與現(xiàn)狀亨：金屬鐵磁性實際開展與現(xiàn)狀 Stoner 判據(jù)在各文獻中有不同的表述方式，例如翟宏如文寫作：2()()1BFexFg Eg E是分子場系數(shù)，這樣表達更加明確反映出是分子場系數(shù)，這樣表達更加明確反映出Stoner模型的根模型的根本假定：存在某種分子場使本假定：存在某種分子場使3d電子能帶發(fā)生劈裂。電子能帶發(fā)生劈裂。 按照Stoner模型，為了計算過渡金屬的磁性，就需求計算其電子的能帶構(gòu)造并確定兩種自旋電子的交換劈裂。然而過渡金屬 d 電子的嚴(yán)厲求解是一個復(fù)雜的多體問題，至今也沒有完全處理，通常采用單電子近似進展計算，近來采用格林函數(shù)法獲得了較好結(jié)果，幾乎對一切過

17、渡族金屬的能帶構(gòu)造都進展了計算。Fe 20世紀(jì)30年代，一種最具有啟發(fā)性的數(shù)據(jù)就是3d金屬和合金的平均原子磁距是外層電子的函數(shù)，按此關(guān)系繪制出的曲線稱 Slater-Pauling曲線，可以用能帶模型予以解釋。Z=26.3電子電子/原子時，平均磁矩原子時，平均磁矩達最大值，達最大值，2.5BFe:2.2BBCo: 1.7Ni:0.6B 以Fe為準(zhǔn)左側(cè)有V、Cr、Mn右側(cè)有Co、Ni、Cu、Zn的主曲線，從 Cr 開場，沿45度直線上升，在FeCo = 73 附近時，合金磁矩出現(xiàn)最大值：a=2.5B，隨后又沿45度斜線下降。右邊還有以Co和Ni為頂點的分支曲線。 Fe0.5Ni0.5合金的原子磁

18、矩值接近Co的數(shù)值，是由于兩者有一樣的原子序數(shù)，或說平均價電子數(shù) 9。 解釋如下：例如Ni中參與Cu，與純Ni相比，多出的電子移向費米能級較低的Ni的一方，幾乎進到自旋向下的3d能帶使平均磁矩降低。假設(shè)Ni-Cu合金的原子比為(1-x):x，那么合金的平均原子磁矩為:所以隨Cu含量添加，原子磁矩單調(diào)下降。曲線左端向上可用3d 能帶的特點進展解釋。這條磁性原子平均磁矩和電子數(shù)關(guān)系的曲線在解釋非晶態(tài)上也是勝利的。10.600.6 1BBBxxx見見p54-57()B 在Stoner之前，1929年Bloch就曾用Hartree-Fock近似討論過電子氣顯示鐵磁性的能夠性，1934年Wigner指出

19、了電子關(guān)聯(lián)的重要性，從而得出電子氣不呈現(xiàn)鐵磁性的結(jié)論。后來開展起來的多體實際也沒有改動這個結(jié)論。 Stoner的觀念是 d 電子和自在電子不同，它們是在各個原子的 d 軌道上依次巡游，而普通以為是同一原子內(nèi) d 電子間的交換作用成為產(chǎn)生鐵磁性的緣由。這一判別得到后續(xù)實際任務(wù)的證明， Stoner關(guān)于分子場的假說是根本合理的。 1951年Herring和Kittel思索了熱激發(fā)電子和空穴之間的相互作用，在能帶論的根底上也導(dǎo)出了自旋波的存在，給出了色散關(guān)系，抑制了Stoner模型的缺乏。 過渡金屬的 d 電子構(gòu)成了窄能帶，窄能帶中電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng)顯得特別重要，60年代Hubbard提出了處置窄能帶中

20、電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的模型，成為研討巡游電子磁性的實際根底。五、巡游電子模型的開展五、巡游電子模型的開展 雖說在該模型的根底上，巡游電子模型獲得不少進展，但雖說在該模型的根底上，巡游電子模型獲得不少進展，但此模型也有缺陷：它忽略了庫侖作用的長程部分和不同原子間此模型也有缺陷：它忽略了庫侖作用的長程部分和不同原子間電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng)，也未思索電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng)，也未思索d帶和帶和s帶的混合問題。帶的混合問題。 1972年年Murata等人提出的自旋漲落模等人提出的自旋漲落模-模耦合唯象實際使模耦合唯象實際使居里溫度的計算值大為降低，并得出了高溫下鐵磁體服從居里居里溫度的計算值大為降低，并得出了高溫下鐵磁體服從居

21、里-外斯定律的結(jié)論。這個改良是容易了解的，由于外斯定律的結(jié)論。這個改良是容易了解的，由于Stoner模型模型所涉及的是磁化強度的宏觀平均值，思索的僅僅是電子自旋的所涉及的是磁化強度的宏觀平均值，思索的僅僅是電子自旋的長程序，而自旋漲落那么與磁化強度隨位置的部分變化有關(guān)，長程序，而自旋漲落那么與磁化強度隨位置的部分變化有關(guān)，涉及的是電子自旋的短程序，隨著溫度增高，自旋短程序會變涉及的是電子自旋的短程序，隨著溫度增高，自旋短程序會變得越來越重要，因此必需經(jīng)過思索自旋漲落及自旋漲落不同方得越來越重要，因此必需經(jīng)過思索自旋漲落及自旋漲落不同方式之間的耦協(xié)作用來改良式之間的耦協(xié)作用來改良Stoner模型

22、。模型。 以上進展抑制了早期模型的缺乏。更為主要的是：上世以上進展抑制了早期模型的缺乏。更為主要的是：上世紀(jì)六十年代后，經(jīng)過紀(jì)六十年代后，經(jīng)過 De Hass-Van Alphen 效應(yīng)，從實驗上效應(yīng)，從實驗上證明了過渡金屬中確實存在著證明了過渡金屬中確實存在著 3d 電子的費米面，且與能帶電子的費米面，且與能帶論的計算結(jié)果一致。這就終了了局域電子模型和巡游電子模論的計算結(jié)果一致。這就終了了局域電子模型和巡游電子模型長期爭論不休的局面，完全確定了巡游電子模型在解釋過型長期爭論不休的局面，完全確定了巡游電子模型在解釋過渡族金屬和合金鐵磁性原因上的位置。過渡金屬的渡族金屬和合金鐵磁性原因上的位置。

23、過渡金屬的 d 電子是電子是巡游電子曾經(jīng)得到公認(rèn)。但是局域電子模型在討論非金屬鐵巡游電子曾經(jīng)得到公認(rèn)。但是局域電子模型在討論非金屬鐵磁性的原因上依然是獨一的選擇。磁性的原因上依然是獨一的選擇。 上世紀(jì) 80 年代后，守谷 亨試圖用自旋漲落來一致局域電子模型和巡游電子模型，從而建立一個完好的鐵磁實際。他以為：局域電子模型是把實空間里的局域電子態(tài)作為討論的出發(fā)點，而巡游電子模型那么是把倒易空間里的局域電子作為本人的出發(fā)點，在計入窄 d 帶里的電子關(guān)聯(lián)后，希望能找出被以為是來源于d 電子的巡游性和局域性的諸性質(zhì)都能并存的方法。 詳見1984年“物理學(xué)進展守谷 亨的綜述論文。以上內(nèi)容參見姜書以上內(nèi)容參

24、見姜書3.11節(jié)，節(jié)，3.12節(jié)節(jié)六六. 金屬鐵磁性實際的開展現(xiàn)狀金屬鐵磁性實際的開展現(xiàn)狀 1z-w&t!qYmVjSgOdL9I6F3B0y)v%s#oXlUiQfNcK8H5D2A+x*u$rZnWkShPeMaJ7G4C1z)w&t!pYmVjRgOcL9I6E3B0y(v%r#oXlTiQfNbK8H5D2A-x*u$qZnWkShPdMaJ7F4C1z)w&s!pYmUjRgOcL9H6E3B+y(v%r#oWlTiQeNbK8G5D1A-x*t$qZnVkSgPdMaI7F4C0z)v&s!pXmUjRfOcL9H6E2B+y(u%r#oWlThQe

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