深圳表層土壤中多環(huán)芳烴的污染特征及來(lái)源

1、張?zhí)毂虻龋荷钲诒韺油寥乐卸喹h(huán)芳烴的污染特征及來(lái)源 1037深圳表層土壤中多環(huán)芳烴的污染特征及來(lái)源張?zhí)毂?，萬(wàn)洪富*，周健民，楊國(guó)義，高原雪廣東省生態(tài)環(huán)境與土壤研究所/廣東省農(nóng)業(yè)環(huán)境綜合治理重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 廣州 510650摘要：2007年1月采集深圳市36個(gè)土壤，采用氣相色譜質(zhì)譜儀對(duì)其中的16種優(yōu)先控制的多環(huán)芳烴（PAHs）進(jìn)行分析。結(jié)果表明：16種PAHs的含量范圍在67.77137.0 ng g-1之間，平均值為664.7 ng g-1，其中苯并b熒蒽的含量最高，致癌性PAHs占總量的51.9。PAHs在深圳不同土地利用類型的土壤中的含量由高到低的次序?yàn)椋翰藞@地，城區(qū)，果園地，林地。PAH

2、s主要來(lái)源于燃燒來(lái)源，果園地、林地中的PAHs主要來(lái)源于長(zhǎng)距離的大氣遷移，部分城區(qū)土壤指示有石油來(lái)源。深圳市19.4的土壤屬重污染，重污染的土壤主要分布在菜園地和城區(qū)兩類土壤中，城區(qū)表層土壤PAHs含量較國(guó)外其他城市低。結(jié)果對(duì)于認(rèn)識(shí)PAHs在深圳土壤中的分布規(guī)律和環(huán)境遷移、以及如何控制PAHs污染具有重要的意義。關(guān)鍵詞：深圳；土壤；多環(huán)芳烴 中圖分類號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1672-2175（2008）03-1032-05多環(huán)芳烴（PAHs）作為一類在環(huán)境中分布非常廣泛的致癌物質(zhì)，它具有半揮發(fā)性，通過(guò)大氣傳輸與沉降作用沉降到離污染源遠(yuǎn)近不同的地表和水體。土壤是環(huán)境中PAHs的儲(chǔ)藏

3、庫(kù)和中轉(zhuǎn)站，土壤中的PAHs對(duì)人體健康具有潛在的危害1。在工業(yè)發(fā)達(dá)國(guó)家，近100150年來(lái)，土壤（尤其是城市地區(qū)土壤）中PAHs濃度在不斷增加2。受污染土壤中的PAHs主要是不完全燃燒的產(chǎn)物，其次是來(lái)自工業(yè)廢水以及石油污染等。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外陸續(xù)開(kāi)展不少關(guān)于城市土壤中PAHs的研究37，但未見(jiàn)關(guān)于深圳土壤中PAHs的研究報(bào)道。珠江三角洲地區(qū)是中國(guó)經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)、人口最稠密的地區(qū)之一。由于在社會(huì)經(jīng)濟(jì)發(fā)展過(guò)程中對(duì)合理利用自然資源以及保護(hù)生態(tài)環(huán)境重視不足，這個(gè)地區(qū)同時(shí)也成為生態(tài)環(huán)境變化最快、資源耗竭最為嚴(yán)重的地區(qū)。最近的研究表明珠江三角洲的大氣、水、土壤和沉積物中含有相當(dāng)數(shù)量的PAHs813。深圳市常住人

4、口800多萬(wàn)人，深圳市經(jīng)濟(jì)總量在全國(guó)大中城市居第四，本研究選取深圳6個(gè)區(qū)不同土地利用方式的土壤，研究了PAHs在表層土壤中的含量及分布特征，通過(guò)探討其可能來(lái)源及影響因素，進(jìn)一步了解PAHs在環(huán)境中的遷移行為，認(rèn)識(shí)土壤中PAHs對(duì)當(dāng)?shù)鼐用窠】档纳鷳B(tài)風(fēng)險(xiǎn)。1 材料與方法1.1 樣品采集土壤樣品于2007年1月采集于深圳市6個(gè)區(qū)，樣品分布為：特區(qū)內(nèi)的羅湖（3）、福田（4）、南山（3）、鹽田區(qū)（2）和特區(qū)以外的寶安（12）、龍崗區(qū)（12），共計(jì)36個(gè)土壤樣品，采集020 cm深度的耕作層土壤，4個(gè)分點(diǎn)，混合均勻后取1 kg。土壤運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室后盡快涼干，磨細(xì)后過(guò)60目篩，備用。1.2 樣品分析取20 g研

5、磨過(guò)60目篩的土壤樣品，用抽提好的濾紙包樣，放在索氏脂肪抽提器的抽濾筒中，在250 mL平底燒瓶中依次加入200 mL二氯甲烷，2 g活化的銅片，回收率指示物后，在水浴鍋上連續(xù)索氏提取48 h。水浴溫度和冷卻循環(huán)水溫度分別保持在46 和10 ，回流速度在56 次/h。提取液在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上濃縮至約1 mL后，加入10 mL正己烷，繼續(xù)濃縮至12 mL以轉(zhuǎn)換溶劑。將濃縮后的抽提液加入硅膠/氧化鋁（21）層析柱分離凈化，采用正己烷濕法裝柱，凈化柱為1 cm內(nèi)徑的進(jìn)口層析柱，依次裝入硅膠12 cm，氧化鋁6 cm，無(wú)水硫酸鈉1 cm，分別用15 mL正己烷和70 mL二氯甲烷/正己烷（體積比37）淋洗

6、出正構(gòu)烷烴和PAHs。PAHs淋洗液經(jīng)正己烷轉(zhuǎn)換溶劑后，用高純氮?dú)獯抵?.2 mL，加入內(nèi)標(biāo)物（六甲基苯）進(jìn)行定量分析。實(shí)驗(yàn)所用二氯甲烷、丙酮為分析純，采用全玻璃蒸餾系統(tǒng)二次蒸餾，并經(jīng)色譜檢驗(yàn)無(wú)雜峰；正己烷、甲醇為DIKMA公司產(chǎn)品（HPLC級(jí)）。硅膠（80100目）、氧化鋁（100200目），層析用，經(jīng)甲醇，二氯甲烷依次抽提后在通風(fēng)櫥中涼干，分別在180 、250 下活化12 h，冷卻后再加入3的去離子水，放置平衡過(guò)夜，然后加入正己烷，存放于干燥器中備用。無(wú)水硫酸鈉（分析純），于450 馬弗爐中灼燒6 h，冷卻后存于干燥器中備用。PAHs標(biāo)樣購(gòu)自Chem Service公司，包括16種化合物

7、：萘（Nap）、苊（Ace）、二氫苊（Acy）、芴（Fle）、菲（Phe）、蒽（Ant）、熒蒽（Fla）、芘（Pyr）、屈（Chr）、苯并a蒽（Baa）、苯并b熒蒽（Bbf）、苯并k熒蒽（Bkf）、苯并a芘（BaP）、茚并1,2,3芘（I1p）、二苯并a,h蒽（Daa）、苯并ghi苝（Bpe）。PAHs回收率指示物標(biāo)樣為5種混合標(biāo)樣，包括Naphthalene-d8, Acenaphthene-d10, Phenanthrene-d10, Chrysene-d12和Perylene-d12。購(gòu)自德國(guó)Dr.Ehrenstorfer公司（20726DI）。所用儀器為HP（6890/5973）氣相色

8、譜質(zhì)譜儀，色譜柱為毛細(xì)管柱HP5MS（30 m0.25 mm0.25 m），載氣為He，進(jìn)樣口溫度300 ，采用不分流進(jìn)樣，進(jìn)樣量1 L，采用程序升溫，初始溫度70 ，保持0.1 min，然后以3 /min速度升至200 ，再以5 /min速度升至285 ，保持12 min，至樣品完全流出色譜柱。倍增器電壓1200 V，離子源溫度230 ，接口溫度280 ，質(zhì)量掃描范圍50550，EI離子源，70 eV，SIM模式。使用內(nèi)標(biāo)法和多點(diǎn)校正曲線對(duì)多環(huán)芳烴進(jìn)行定量分析，指示物的回收率為54%105%，其中Naphthalene-d8：54565%，Acenaphthene-d10：75586%，Ph

9、enan- threne-d10：84%102%，Chrysene-d12：82%105%和Perylene-d12：90%105%，目標(biāo)化合物的定量結(jié)果未經(jīng)回收率校正。2 結(jié)果與討論2.1 PAHs的含量與分布特征表1 PAHs在土壤中的含量Table 1 Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) concentrations in soils化合物分子量英文縮寫(xiě)w/(ng/g)變異系數(shù)CV/%檢出率/%范圍中位數(shù)平均值萘（2）128Nap10.8113.043.750.759100.0苊（2）152Acen.d.76.01.66.821372.2二氫苊

10、（2）152Acyn.d.14.61.42.7 12888.9芴（2）166Flen.d.19.50.01.426136.1菲（3）178Phe5.0455.441.671.0116100.0蒽（3）178Antn.d.110.14.110.8 18283.3熒蒽（3）202Flan.d.511.919.968.7 17897.2芘（4）202Pyrn.d.528.820.167.2 18094.4屈e（4）228Chr1.3711.536.473.0 184100.0苯并a蒽e（4）228Baa1.0665.410.841.4 273100.0苯并b熒蒽e（4）252Bbf0.93384.7

11、24.1163.5 343100.0苯并k熒蒽e（4）252Bkfn.d.115.64.014.8 17197.2苯并a芘e（5）252BaPn.d.140.33.213.020488.9茚并1,2,3芘e（5）276I1p1.0293.711.926.9 201100.0二苯并a,h蒽e（5）278Daan.d.101.73.812.6 15691.7苯并ghi苝（6）276Bpen.d.520.54.940.127688.9PAHs67.77137.0310.9664.7 185100.0PAHscarc21.95370.6111.3345.3258100.0注：1）e表示致癌性多環(huán)芳烴表

12、1為土壤中PAHs的分析結(jié)果，深圳土壤中16種PAHs總含量（PAHs）在67.77137.0 ngg-1之間，平均值為664.7 ngg-1，中位數(shù)為310.9 ngg-1，土壤中含量最高的是苯并b熒蒽（最高可以達(dá)到總質(zhì)量分?jǐn)?shù)的47.4）。幾種主要的PAHs是苯并b熒蒽、屈、菲、熒蒽、芘，其含量占16種PAHs含量的74，土壤中PAHs的分布主要為熒蒽、屈和苯并b,j,k熒蒽是典型的城市土壤特征，其主要來(lái)源是工業(yè)和交通污染14,15。陳來(lái)國(guó)采集廣州5個(gè)區(qū)表層土壤，研究發(fā)現(xiàn)其中的主要PAHs與本研究完全一致8。Wilcke總結(jié)在各種土壤中大量存在的主要PAHs包括苯并b,j,k熒蒽、屈、熒蒽和

13、芘，在7種致癌性PAHs中，屈和苯并b熒蒽在土壤中的含量較高16。深圳市土壤中7種致癌性PAHs的含量在21.95370.6 ngg-1之間，平均值為345.3 ngg-1，致癌性PAHs占總量的51.9，這種情況說(shuō)明深圳市土壤具有較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。14種PAHs在土壤中都有較高的檢出率，除芴和苊以外，其他PAHs的檢出率都在80以上，萘、菲、屈、苯并b熒蒽、苯并a蒽、茚并1,2,3芘6種PAHs的檢出率達(dá)100， PAHs的高檢出率說(shuō)明在深圳市表層土壤中的污染還是普遍存在的。此外，深圳市表層土壤中的PAHs在空間分布上有很大的差異，從表1可以看出，PAHs絕大部分組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)存在強(qiáng)變異性（變

14、異系數(shù)CV100），表明深圳市表層土壤PAHs受各種人為或自然因素的影響較為明顯。2.2 不同土地利用類型中PAHs含量深圳市表層土壤中PAHs含量與其土地利用類型密切相關(guān)，PAHs在不同土地利用類型的土壤中的含量由高到低的次序?yàn)椋翰藞@地（1799.4 ng g-1），城區(qū)（684.5 ng g-1），果園地（200.7 ng g-1），林地（200.2 ng g-1）（圖1）。菜園地大多位于居民生活區(qū)附近，受到交通、居民生活用煤和污水灌溉等因素的影響，同時(shí)其復(fù)種指數(shù)高，投入的肥料（農(nóng)家肥、堆肥等）比其它土地利用類型的土壤相對(duì)量大，因此菜園地中PAHs含量遠(yuǎn)高于其他三種利用類型的土地。城區(qū)土壤

15、因?yàn)槭芙煌ㄎ廴镜挠绊懘螅虼薖AHs含量次高。而果園地和林地多數(shù)地處較偏遠(yuǎn)，受人類活動(dòng)的影響較小，因此其中的PAHs含量較低，兩者含量相差也不大。從PAHs在不同土地利用類型中的環(huán)數(shù)分布來(lái)看，菜園地和城區(qū)土壤中以4環(huán)PAHs占主要成分，其含量超過(guò)總量的50，而果園地和林地中2環(huán)和3環(huán)的PAHs超過(guò)總量的50。圖 深圳市不同土地利用類型土壤中PAHs含量Fig. 1 Total concentrations of PAHs in different types soils2.3 不同區(qū)土壤中PAHs含量深圳市各區(qū)表層土壤中PAHs含量有一定的差異（圖2），PAHs在不同區(qū)土壤中的含量由高到低的次

16、序?yàn)椋毫_湖區(qū)（2553.2 ng g-1），龍崗（652.5 ng g-1），福田（595.1 ng g-1），南山（520.2 ng g-1），寶安（348.2 ng g-1），鹽田區(qū)（160.7 ng g-1）。羅湖區(qū)4環(huán)PAHs占總量的72.5，龍崗區(qū)和福田區(qū)3環(huán)和4環(huán)PAHs分別占總量的30.0、45.7和28.9、56.8，南山區(qū)和寶安區(qū)2環(huán)、3環(huán)和4環(huán)分別占總量的14.4、19.8、55.3和20.7、27.4、36.8，鹽田區(qū)5環(huán)PAHs高于其他區(qū)，占總量的27.9。2.4 PAHs的污染水平w(PAHs)/(ngg-1)圖2 深圳市不同區(qū)土壤中PAHs含量Fig. 2 Tota

17、l concentrations of PAHs in soils from different areasaP作為致癌性最強(qiáng)的PAHs，在88.9的土壤中被檢出，其含量在nd140.3 ngg-1，平均值為13.0 ngg-1，遠(yuǎn)低于長(zhǎng)江三角洲土壤中BaP的含量（36.2 ngg-1）17，低于蔡全英等人采集測(cè)定的珠江三角洲廣州、深圳、增城、花都9個(gè)蔬菜基地中部分土壤樣品中的BaP含量18。深圳市果園地和林地中16種PAHs含量同朝鮮、泰國(guó)曼谷、波蘭等地農(nóng)業(yè)土壤含量相當(dāng)16,19,20，而稍高于挪威森林土壤21（表2）；而菜地土壤PAHs含量顯著高于廣州、希臘兩地。土壤近100150年來(lái)，工

18、業(yè)發(fā)達(dá)國(guó)家土壤（尤其是城市地區(qū)土壤）中的PAHs含量在不斷增加2，交通和熱源是導(dǎo)致城市土壤中PAHs含量增加的重要因素。同北京、新奧爾良和愛(ài)沙尼亞城市土壤相比36，深圳市城區(qū)表層土壤PAHs含量較低，而同日本德島的城市土壤PAHs含量相當(dāng)22。在中國(guó)還沒(méi)有關(guān)于土壤中PAHs含量的規(guī)定，在全世界也僅有少數(shù)國(guó)家有關(guān)于土壤中PAHs含量的推薦值，荷蘭政府規(guī)定無(wú)污染土壤的PAHs值（干質(zhì)量）為2050 ngg-1 6，依據(jù)此標(biāo)準(zhǔn)來(lái)衡量，本研究中所有土壤已經(jīng)受到PAHs的污染。Maliszewska-Kordybach建議土壤中PAHs的污染可劃分為：小于200 ngg-1（無(wú)污染土壤），200600

19、ngg-1（輕微污染土壤），6001000 ngg-1（污染土壤），大于1000 ngg-1（重污染土壤）20。根據(jù)這個(gè)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，深圳市38.9的土壤屬未污染，38.9的土壤屬輕微污染，19.4%的土壤屬重污染。屬重污染的土壤主要分布在菜園地和城區(qū)兩類土壤中，分別占兩種不同土地利用類型的57.1和27.3，其污染程度低于蔡全英等人的研究結(jié)論，其中64土壤屬重污染級(jí)別18，而高于長(zhǎng)江三角洲土壤17。表2列出了不同地區(qū)間土壤中PAHs含量的比較，不同城市間土壤中PAHs含量的比較，除了要考慮當(dāng)?shù)氐慕?jīng)濟(jì)發(fā)展水平、工業(yè)化程度、人口數(shù)量等社會(huì)因素外，自然氣候也是影響土壤中PAHs含量的重要因素。2.5

20、PAHs的來(lái)源分析診斷參數(shù)的方法常用來(lái)判斷土壤中PAHs污染物的來(lái)源，參數(shù)NA/Flur, Phen/AN, Flur/Pye, Chry/BaA, Pye/BaP, BaP/BeP和Mphen/Phen等都可以判斷PAHs污染的可能來(lái)源26,27，這些參數(shù)中Flur/（Flur+Pye）, AN/（AN+Phen）和Mphen/Phen應(yīng)用最為廣泛。AN/（AN+Phen）常用來(lái)區(qū)分石油和燃燒源，當(dāng)比值小于0.1時(shí)表明是石油來(lái)源，大于0.1則為燃燒來(lái)源，而本研究6個(gè)果園地、林地中蒽未檢出，AN/（AN+Phen）值為0，說(shuō)明樣品中的PAHs主要來(lái)源于長(zhǎng)距離的大氣遷移，其他樣品的AN/（AN+

21、Phen）值大于8，指示PAHs主要來(lái)源于燃燒來(lái)源。Yunker建議Flur/（Flur+Pye）值小于0.4是石油來(lái)源，0.40.5為石油燃燒，大于0.5時(shí)為煤、草和木材燃燒28，本研究中，大部分樣品Flur/（Flur+Pye）值介于0.51之間，表明煤、草和木材燃燒為PAHs的主要來(lái)源。此研究結(jié)論在蔡全英等人的研究中也有報(bào)道18，除此之外，有一半的城區(qū)土壤的Flur/（Flur+Pye）小于0.4，指示有石油來(lái)源。Yunker建議BaA/（BaA+CHR）小于0.20為石油來(lái)源，在0.20與0.35之間為石油和燃燒的混合源，而大于0.35意味著燃燒源28，在本研究中，大部分土壤BaA/（

22、BaA+CHR）值介于0.20與0.35之間，深圳土壤中PAHs除來(lái)源于燃燒之外，還有部分其它來(lái)源。表2 不同國(guó)家或地區(qū)土壤中PAHs的比較Table 2 Comparisons of PAHs concentrations in surface soilsfrom various soils in the world 地理位置PAHs種類土壤來(lái)源w(PAHs)/( ngg-1)參考文獻(xiàn)深圳16菜地1799.4本研究城區(qū)684.5本研究北京16郊區(qū)13479503北京市區(qū)39174新奧爾良16市區(qū)3731a5新奧爾良16鄉(xiāng)村1626490(679)5愛(ài)沙尼亞12市區(qū)220013966愛(ài)沙尼亞1

23、1鄉(xiāng)村233770(454)6廣州16蔬菜地423077(422.2)8曼谷20市區(qū)11.7376.2(129.2)16朝鮮16農(nóng)業(yè)土壤23.32834(236)19波蘭16農(nóng)業(yè)土壤282447(264）20日本13市區(qū)610.622天津16工業(yè)區(qū)818.2796.223倫敦等五城市16市區(qū)1092 a24希臘16工業(yè)區(qū)菜地382244(707)25注：1) a表示中位數(shù)值3 結(jié)論（1）深圳土壤中16種PAHs總含量(PAHs)在67.77137.0 ngg-1之間，平均值為664.7 ngg-1；PAHs在深圳市表層土壤中有較高檢出率，大部分PAHs的檢出率都在80以上；幾種主要的PAHs是

24、苯并b熒蒽、屈、菲、熒蒽、芘，符合典型的城市土壤特征；致癌性PAHs占總量的51.9，致癌性PAHs在深圳市表層土中占有一半以上的含量說(shuō)明深圳市土壤具有較高的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。（2）PAHs在深圳不同土地利用類型的土壤中的含量由高到低的次序?yàn)椋翰藞@地，城區(qū)，果園地，林地。菜園地和城區(qū)土壤中以4環(huán)PAHs占主要成分，其含量超過(guò)總量的50，而果園地和林地中2環(huán)和3環(huán)的PAHs含量超過(guò)總量的50。（3）PAHs在不同區(qū)土壤中的含量由高到低的次序?yàn)椋毫_湖區(qū)，龍崗區(qū)，福田區(qū)，南山區(qū)，寶安區(qū)，鹽田區(qū)。（4）深圳市果園地和林地中16種PAHs含量同朝鮮、泰國(guó)曼谷、波蘭等地農(nóng)業(yè)土壤含量相當(dāng)，而稍高于挪威森林土壤。同北

25、京，新奧爾良和愛(ài)沙尼亞城市土壤相比，深圳市城區(qū)表層土壤PAHs含量較低。根據(jù)國(guó)外分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，38.9的土壤屬未污染，38.9的土壤屬輕微污染，19.4的土壤屬重污染。屬重污染的土壤主要分布在菜園地和城區(qū)兩類土壤中，分別占兩種不同土地利用類型的57.1和27.3。（5）PAHs主要來(lái)源于燃燒來(lái)源，果園地、林地中的PAHs主要來(lái)源于長(zhǎng)距離的大氣遷移，部分城區(qū)土壤指示有石油來(lái)源。參考文獻(xiàn)：1 MENZIE C A, POTOCKI B B, Santodonato J. Exposure to carcinogenic PAHs in the environmentJ. Environmental S

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