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1、ABX3型鈣鈦礦光伏材料的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)調(diào)控型鈣鈦礦光伏材料的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)調(diào)控ABX3型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系陽(yáng)離子陽(yáng)離子A對(duì)對(duì)ABX3型光伏材料的調(diào)控型光伏材料的調(diào)控 金屬離子金屬離子B對(duì)對(duì)ABX3型光伏材料的調(diào)控型光伏材料的調(diào)控 鹵素陰鹵素陰離子離子離子離子X對(duì)對(duì)ABX3型光伏材料的調(diào)控型光伏材料的調(diào)控 ABX3型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系鈣鈦礦型鈣鈦礦型ABX3有機(jī)有機(jī)無(wú)機(jī)雜化材料無(wú)機(jī)雜化材料A: 有機(jī)胺陽(yáng)離子(例如CH3NH3+) B: 金屬Pb+或者Sn+ X: Cl-、Br-、I-等鹵素陰離子或者SCN- 鈣鈦礦太陽(yáng)能電池中最常用的AB
2、X3材料為甲胺鉛碘(甲胺鉛碘(CH3NH3PbI3)電子和空穴擴(kuò)散長(zhǎng)度:130、100nm禁帶寬度為1.51eV,在400800nm范圍內(nèi)均有良好的吸收 1.51eV1.11.4eV 為單節(jié)太陽(yáng)能電池半導(dǎo)體最佳帶寬甲胺鉛碘的禁帶寬度仍未達(dá)到最優(yōu)的地步 由于在太陽(yáng)光的成分中近紅外和紅外光占有相當(dāng)大的比例,如果能夠ABX3材料的禁帶寬度降低,將光吸收范圍延伸至近紅外和紅外區(qū),就可以大幅提升鈣鈦礦太陽(yáng)電池的光電流 ABX3型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系利用鈣鈦礦材料與硅材料(晶體硅1.12eV、微納晶硅1.21.4eV)的禁帶寬度差異,構(gòu)建基于寬帶隙鈣鈦礦材料與窄帶隙硅材料的疊
3、層太陽(yáng)電池 頂電池的鈣鈦礦有源層頂電池的鈣鈦礦有源層 高能量光子高能量光子 底電池的硅材料有源層底電池的硅材料有源層 低能量光子低能量光子 寬光譜高效光吸收寬光譜高效光吸收 降低熱效應(yīng)降低熱效應(yīng) 因此,非常有必要對(duì)因此,非常有必要對(duì)ABX3型鈣鈦礦材料的禁帶寬型鈣鈦礦材料的禁帶寬度進(jìn)行調(diào)控以分別適應(yīng)不同類型太陽(yáng)能電池的要求度進(jìn)行調(diào)控以分別適應(yīng)不同類型太陽(yáng)能電池的要求 ABX3型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系鈣鈦礦的理想晶胞如圖所示。BX6八面體頂點(diǎn)相連構(gòu)成了鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的基本三維骨架。A離子填充于12配位的晶格空隙中位于立方體的8個(gè)頂點(diǎn)上B離子位于體心X離子位于6個(gè)面心點(diǎn)上在
4、這種晶體結(jié)構(gòu)中離子半徑間滿足下列關(guān)系:RA+RB=t2(RA+RB)t在0.771.1,以鈣鈦礦存在t0.11時(shí)以方解石或文石型存在 離子半徑增大 晶胞擴(kuò)展 禁帶寬度變窄 吸收光譜紅移離子半徑減小 晶胞收縮 禁帶寬度變寬 吸收光譜藍(lán)移 ABX3型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系型光伏材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的關(guān)系要維持鈣鈦礦ABX3的三位晶體結(jié)構(gòu),就需要保證其容限因子t在0.771.1之間,A、B、X各離子的半徑必須匹配。因此必須要選擇合適的離子,使之既能形成鈣鈦礦結(jié)構(gòu),又能有合適的禁帶寬度 陽(yáng)離子陽(yáng)離子A對(duì)對(duì)ABX3型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控 理論上使鈣鈦礦ABX3晶格擴(kuò)大,禁帶
5、寬度變窄,吸收光譜紅移,有利于獲得更高的光電流 實(shí)際上陽(yáng)離子半徑太大不利于ABX3結(jié)晶在三位鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中,從而不具備鈣鈦礦材料的光電性能 例如,采用乙胺、丙胺、長(zhǎng)鏈烷基或芳基胺陽(yáng)離子代替MAPbI3中的MA+后所得材料通常為二維層狀結(jié)構(gòu),但甲脒胺不同 甲胺 甲脒胺(HC(NH2)2+) 混合陽(yáng)離子(MA+和FA+)及混合陰離子(Br-和I-)材料(MAPbBr3)x(FAPbI3)1-x (19.3%) Br-的引入會(huì)增大材料的禁帶寬度,吸收光譜藍(lán)移,不利于獲得更高的光電流 金屬離子金屬離子B對(duì)對(duì)ABX3型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控 鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中B-X-B鍵的夾角對(duì)
6、調(diào)節(jié)鈣鈦礦材料的帶隙起著至關(guān)重要的作用。因此,通過(guò)改變不同金屬離子來(lái)調(diào)控鈣鈦礦材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)同樣備受關(guān)注 根據(jù)元素周期律Ge2+比Pb2+和Sn2+更容易被氧化 這三者的穩(wěn)定性大小依次為AGeI3 ASnI3 APbI3 CH3NH3SnI3 CH3NH3PnI3 用Sn2+代替Pb2+ 與CH3NH3PnI3在室溫條件下通常為低對(duì)稱的 相不同,CH3NH3SnI3即使在室溫下也是以最高對(duì)稱性的相存在的。研究表明,CH3NH3SnI3具有相比于CH3NH3PbI3更小的禁帶寬度,約為1.3eV以CH3NH3SnI3為光吸收層的電池光譜吸收可達(dá)950nm 金屬離子金屬離子B對(duì)對(duì)ABX3型鈣鈦礦
7、材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控 當(dāng)CH3NH3SnI3中的I-按照不同比例摻入Br-之后,材料的禁帶寬度在1.32.15eV之間改變,相應(yīng)的吸收也介于650950nm之間。經(jīng)過(guò)調(diào)節(jié)優(yōu)化Br-與I-之間的比,他們用一步法制備得到的由CH3NH3SnIBr2作為光吸收層的太陽(yáng)能電池,其光電轉(zhuǎn)換效率最高為5.73% 以CH3NH3Sn1-xPbxI3鈣鈦礦為基礎(chǔ),通過(guò)改變其中Sn與Pb的比例,將吸收進(jìn)一步增加到1050nm的近紅外區(qū)域,最大短路電流達(dá)到20mAcm-2(對(duì)應(yīng)于x=0.5)。混合CH3NH3Sn1-xPbxI3鈣鈦礦的能級(jí)并不隨著x的變化在1.31.5eV之間呈線性變
8、化,而是都小于1.3eV 鹵素陰離子鹵素陰離子X對(duì)對(duì)ABX3型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控 對(duì)于鹵素陰離子而言,從Cl到I離子半徑增大導(dǎo)致ABX3的晶格常數(shù)變大,鈣鈦礦材料的吸收光譜會(huì)發(fā)生紅移 混合鹵素鈣鈦礦CH3NH3PbI2Cl 10.9% 以CH3NH3PbI2Br為吸收層 4.87% 采用CH3NH3PbI2Br通過(guò)一種熱分解的方法制備的平面結(jié)構(gòu)太陽(yáng)能電池 10% 以CH3NH3Pb(I1-xBrx)3為材料,通過(guò)改變其中I和Br的比例 高效并且穩(wěn)定 鹵素陰離子鹵素陰離子X對(duì)對(duì)ABX3型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控型鈣鈦礦材料結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的調(diào)控 (a)表明了MAPb(I1-xBrx)3(0 x1)隨著x的增大其XRD以及晶格參數(shù)a的變化情況。隨著x的增大,晶體中的點(diǎn)陣間距不斷減小,而四方相的(004)晶面逐漸消失并轉(zhuǎn)化為對(duì)稱性更高的立方相的(200)晶面,進(jìn)一步增大x, (200)的峰向著更高的2值發(fā)生位移。(b)展示了MAPb(I1-xBrx)3鈣鈦礦隨著x的變化的吸收光譜和帶隙的變化規(guī)律,隨著x
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