核動力堆輻照燃料燃耗的輻照史校正方法

1、楊留成 :男 , 60歲 , 核物理專業(yè) , 副研究員收稿日期 :1997201221收到修改稿日期 :1997202227第 32卷增刊 原 子 能 科 學(xué) 技 術(shù) V o l. 32, Supp l . 1998年 5月A tom ic Energy Science and T echno logyM ay 1998核動力堆輻照燃料燃耗的輻照史校正方法楊留成朱榮保(中國原子能科學(xué)研究院放射化學(xué)研究所 , 北京 , 102413燃耗值的計算可由裂變產(chǎn)物監(jiān)測體 137C s 、 148N d 濃度實(shí)測值推算得出 。在計算中需要裂變產(chǎn)物的平均裂變產(chǎn)額 、 (n , 反應(yīng)的修正量 、 放射性裂變產(chǎn)

2、物堆內(nèi)衰變修正量和可裂變核素的平均裂變能量等 。 以上參數(shù)均與燃料的輻照歷史緊密關(guān)聯(lián) 。 本工作概述了這些參數(shù)的 1種計算方法 、 計算機(jī) 程序 , 并給出了計算結(jié)果 。關(guān)鍵詞 核動力堆輻照燃料燃料燃耗燃耗監(jiān)測體輻照史校正 中圖法分類號 TL 27711。 通常 , 輻照燃料的燃 。, 它由各種可裂變 核素的裂變事件所貢獻(xiàn) 。 這樣 , 平均裂變產(chǎn)額和每次裂變平均釋放能量就應(yīng)為所有可裂變核素 的加權(quán)平均值 。同時也應(yīng)注意到 , 如果所選擇的裂變產(chǎn)物監(jiān)測體 (N -1 衰變鏈同位素或它自身 (n , 反 應(yīng)截面比較大 , 那么由此所引起的裂變產(chǎn)物濃度的增量或減損就需具體計算而不可忽略 。 另 外

3、 , 當(dāng)裂變產(chǎn)物本身又是放射性的 , 并且燃料輻照周期與其半衰期相比不能忽略時就應(yīng)計算裂 變產(chǎn)物在輻照期間的衰變部分 。本方法計算所得燃料結(jié)果的精確度既和裂變產(chǎn)物 、 重核測量值及各種參數(shù)的精確度有關(guān) ,又和各種可裂變核素的裂變份額 、 (n , 反應(yīng)修正量 、 放射性裂變產(chǎn)物堆內(nèi)衰變修正量的精確 度有關(guān) 。反應(yīng)堆在運(yùn)行過程中 , 由于各種原因不可能保持相同功率 , 也不可能一直運(yùn)行而不間斷 , 它的實(shí)際運(yùn)行歷史十分復(fù)雜 , 由大量功率各異的間斷輻照過程組成 。 而各可裂變核素的濃度是燃耗的函數(shù) , 其裂變份額也是燃耗的函數(shù) 。 裂變產(chǎn)物濃度及其 (n , 反應(yīng)的修正量 , 堆內(nèi)衰變 修正量都

4、是燃耗的函數(shù) 。 上述各量均與燃料的輻照歷史密切相關(guān) 。 為計算各個參數(shù) , 必須精確 記錄反應(yīng)堆的運(yùn)行功率及相應(yīng)時間 , 利用計算機(jī)來模擬反應(yīng)堆的輻照過程 , 方能有效地改進(jìn)燃 耗測定結(jié)果的精確度 。 其計算過程通常稱為反應(yīng)堆燃料燃耗輻照史的校正 。本工作利用下式來計算元件芯片 U O 2中某一點(diǎn)的燃耗 B (x , y , z 2B (x , y , z =6km =1E m g N m f m g g m g g (x , y , z t (1這里 :E 為 1次裂變釋放的能量 , 10-10W ; m 代表可裂變同位素 ; g 為能群 ; N m 為 m 同位素的核密度 (每 c m

5、3中原子數(shù) ; f m g 為 m 同位素 g 群的裂變截面 (c m 2 ; g m g 為 m 同位素 g 群的 中子通量密度不利因子 ; g 為 g 群的中子通量密度 ; t 為時間 (s 。1基本原理3 5111裂變率在燃料輻照周期內(nèi) , 燃料單位體積中某種可裂變核素的裂變率為 :d t= N j j (2式中 :為中子通量密度 , N j 為 j 種可裂變核素的核密度 , j f 為給定中子能譜的 j 種可裂變核 素的裂變截面 。總裂變率為 :d t=N 55f +N 66f +N 88f +N 99f +00f +1f (3這里 :N 5, N 6, N 8, N 9, N 0,

6、N 1分別為 235U , 236, 241; 5f , 6f , 7f , 8f , 9f , 0f , 1f 112d t=-i P i +m P m +P i -1a (i -1-P i a i +N 55f Y 5i +N 66f Y 6i +N 88f Y 8i +N 79f Y 9i +N 00f Y 0i +N 11f Y 1i (4這里 :P i 、 i 、 a i 分別為第 i 種裂變產(chǎn)物的核密度 、 衰變常量和中子俘獲截面 ; P m 和 m 分別為 i 種裂變產(chǎn)物母體的核密度和衰變常量 ; P i -1、 a (i -1 分別為 (N -1 衰變鏈同位素的核密度和中子俘獲

7、截面 ; Y 5i 、 Y 6i 、 Y 8i 、 Y 9i 、 Y 0i 、 Y 1i 分別為 235U 、 236U 、 238U 、 239Pu 、 240Pu 、 241Pu 的第 i 種裂變產(chǎn)物 的裂變產(chǎn)額 。由式 (4 刪去 (-i P i +m P m 一項(xiàng)后積分值與原式積分值之比即為放射性裂變產(chǎn)物堆內(nèi)衰變修正量 BD i 。 同理可求得裂變產(chǎn)物 (n , 俘獲反應(yīng)的修正量 N R i 。 2算例及其參數(shù)本算例是核動力堆中的 3盒具有代表性的組件 。 表 1給出這 3盒組件在滿功率運(yùn)行工況 下燃料元件的中心溫度及表面溫度 。表 1額定工況下燃料元件的中心溫度和表面溫度Table

8、1 Cen tra l and face te m pera tures of the fuel ele m en t worked a t nor ma l opera ti ng m ode 組件流程 組件中央 中心溫度 表面溫度 平均溫度 G 221655774508655322521增刊楊留成等 :核動力堆輻照燃料燃耗的輻照史校正方法按照這 3盒組件所在堆內(nèi)的具體位置 、 比功率 、 溫度等參數(shù)利用燃耗物理計算程序 6得到 滿功率條件下各自的中心通量及各可裂變核素的核密度隨燃耗的變化 。211可裂變核素的核密度本程序采用圖 1所示的重核核密度隨燃耗的變化曲線作為輸入數(shù)據(jù) 。212可裂變

9、核素的裂變截面可裂變核素的裂變截面列于表 2。表 2可裂變核素的裂變截面 Table 2 F ission cross section of f issionable nuclides核素 1028f j m 2核素 1028f j m 2 235U 337. 04239Pu 763. 33236U 0. 9199240Pu 0. 0000238U 0. 38865241Pu 285. 36213反應(yīng)堆運(yùn)行歷史反應(yīng)堆運(yùn)行功率分布示于圖 2。圖 1若干重核核密度隨燃耗的變化F ig . 1 D en sity of heavy nuclides vs bu rnup1 238U ; 2 236U

10、 ; 3 239Pu ;4 235U ; 5 240Pu; 6 241Pu圖 2燃料元件的輻照歷史F ig . 2 Irradiati on h isto ry of fuel elem en t 214裂變產(chǎn)物的衰變常量和熱中子俘獲截面計算中所用的裂變產(chǎn)物衰變常量和中子俘獲截面列于表 3。215可裂變核素的裂變能量各種可裂變核素的裂變能量列于表 4。621原子能科學(xué)技術(shù)第 32卷表 3幾種裂變產(chǎn)物及 (n , 俘獲反應(yīng)產(chǎn)物的衰變常量和熱中子俘獲截面Table 3 D ecay con stan t and ther ma l neutron capture cross section of

11、f ission and capture reaction (n , products核素衰變常量 h -11028俘獲截面 m 2106R u 0.78481×10-40.10133C s 0. 000000. 29×102134C s 0. 38384×10-40. 14×103136C s 0. 21946×10-20. 14×101137CS 0. 26227×10-50. 11144Ce 0. 10155×10-30. 10×101147N a 0. 26256×10-20. 10&#

12、215;1031481表 4可裂變核素的裂變能量Table 4 F ission energ ies off issionable nuclides 可裂變核素裂變能 GeV235U 0. 1998236U 0. 1998238U0. 1973239Pu 0. 2072240Pu 0. 2072241Pu0. 20933計算機(jī)程序概述計算程序全部采用 FO R TRAN 語言編寫 , 在 PD P 211 計算機(jī)上運(yùn)行 。程序框圖示于圖 3。圖 3燃耗輻照史校正程序框圖F ig . 3 Bo lck diagram of irradiati on h isto ry co rrecti on

13、of fuel bu rnup311可裂變核素核密度處理方法堆燃耗物理計算程序提供了一系列對應(yīng)于滿功率運(yùn)行時間的核密度數(shù)據(jù) 。 計算程序要求 以燃耗值為自變量 , 所以核密度數(shù)據(jù)不能直接利用 。 本工作按照數(shù)據(jù)點(diǎn)的分布 , 利用多項(xiàng)式對 數(shù)據(jù)進(jìn)行最小二乘法擬合處理 。 312反應(yīng)堆運(yùn)行史處理方法針對動力堆輻照史 , 即 1組運(yùn)行功率相對于運(yùn)行時間的大量數(shù)據(jù) , 設(shè)計了一專門程序以整 理運(yùn)行史 。 按照計算要求給出了每一單位時間的功率分布 :ERW K =ERW (j -1 (ER T (j -1 -K +1 +ERW j (ER T j -ER T (j -1 + ERW (j +1 (ER

14、T (j +1 -ER T j +ERW (j +2 (K -ER T (j +1 (5這里 :ERW (j -1, ERW j , ERW(j +1, ERW(j +2分別為第 (j -1 至 (第 j +2 運(yùn)行周期的功率水平 ; ER T (j -1 , ER T j , ER T (j +1 分別為第 (j -1 至第 (j +1 運(yùn)行周期的終止時間。 313中子通量密度用燃耗物理計算程序所提供的通量密度分布計算誤差較大 。 本工作采用燃耗初始實(shí)驗(yàn)值 , 按照功率水平 , 將單位質(zhì)量燃料發(fā)出的總能量分配到每個單位運(yùn)行時間 , 以獲得該單位運(yùn)行時 間較精確的中子通量密度值 , 即7 21

15、增刊楊留成等 :核動力堆輻照燃料燃耗的輻照史校正方法K =jNj (K j f E j KERW K(6這里 R 為常數(shù) , 其值同所用運(yùn)行時間以及燃料密度單位有關(guān) 。4結(jié)果以計算所得到的修正量 , 對實(shí)驗(yàn)所得結(jié)果予以修正 。 最后結(jié)果示于圖 4, 若干裂變產(chǎn)物濃度隨燃耗變化示于圖 5, 誤差分析列于表 5 。圖 4F ig . 4 R vs t siti 1 以 148N ; 2 以 137C s 為監(jiān)測體計算的燃耗相對值H 224(4 若干裂變產(chǎn)物和中子俘獲產(chǎn)物濃度隨燃耗的變化F ig . 5 Concen trati on s of fissi on andcap tu re p rod

16、ucts vs bu rnup1 133C s ; 2 137C s ; 3 144Ce ; 4 148N d ; 5 106R u ; 6 147N d ; 7 134C s ; 8 136C s表 5誤差分析Table 5 Ana lysis of errors誤差源項(xiàng) 能譜法 (137C s 誤差%同位素稀釋質(zhì)譜法 (148N d 誤差 %元件切割 0. 40. 4元件溶解 0. 20. 2取樣稀釋0. 20. 2裂變產(chǎn)物濃度 (標(biāo)準(zhǔn)樣品 2. 01. 0半衰期 0. 1鈾濃度 (標(biāo)準(zhǔn)樣品 1. 00. 6輻照史校正 0. 50. 5產(chǎn)額 1. 51. 5總誤差2. 82. 0王承基 、

17、 曾道桂同志提供燃耗分析的參考數(shù)據(jù) , 梁其昌同志為本工作提供若干核數(shù)據(jù) , 821原子能科學(xué)技術(shù)第 32卷增刊楊留成等: 核動力堆輻照燃料燃耗的輻照史校正方法 129 朱煥南同志對本工作給予指導(dǎo), 在此一并表示感謝。 參考文獻(xiàn) 1 朱榮保, 王時舉, 楊留成, 等. 用直接 能譜法破壞性測定核反應(yīng)堆輻照燃料燃耗 核科學(xué)與工程, 1983, 4: . 330. 2王承基. 核動力堆卸料元件燃耗分析參考數(shù)據(jù) 中國原子能科學(xué)研究院資料 1986. . . I E 20038. 北京: 中國核情報中心, 1988. A 137 m ethod of the p a ram eters m en t

18、ioned above and p rog ram , and then the resu lt is g iven. Irrad ia t ion h isto ry co rrect ion N d. D u ring ca lcu la t ion, average fission y ield s of fission p roduct s, co rrect ion s fo r react ion ( n, , decay of rad ioact ive fission p roduct s in reacto r, av2 la ted w ith irrad ia t ion

19、 h isto ry of the fuel elem en t. T he p ap er describes b riefly the ca lcu la t ion Key wordsN uclea r pow er reacto r Irrad ia ted fuelFuel bu rnup B u rnup m on ito r erage fission energ ies of fissionab le nuclides and so on a re requ ired. Pa ram eters above a re re2 144 3 朱榮保, 楊留成 在裂變產(chǎn)物137C s、 Ce 和148N d 作監(jiān)測體的燃耗測定中輻照史的校正方法: CN IC 200163, . 4 Fudge A J. A R eview of Exp eri en ta l M ethod s fo r the D etem ina tion of N uclea r Fuel B u