新型FeFe及Fe-氫化酶活性中心模型物的合成、結(jié)構(gòu)及性能研究的開題報(bào)告

新型[FeFe]及[Fe]-氫化酶活性中心模型物的合成、結(jié)構(gòu)及性能研究的開題報(bào)告摘要：本文擬通過合成新型鐵硫蛋白中的[FeFe]活性中心和鐵氫酶中的[Fe]-氫化酶活性中心的模型物，并對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行研究。該研究旨在深入了解這兩種重要的催化劑體系在生物催化中的作用機(jī)理，并為設(shè)計(jì)新型高效的人工催化劑提供參考。關(guān)鍵詞：[FeFe]活性中心；[Fe]-氫化酶活性中心；模型物；結(jié)構(gòu)；性能一、研究背景和意義[FeFe]及[Fe]-氫化酶活性中心是自然界中廣泛存在的兩種重要的催化劑體系。其中[FeFe]活性中心存在于氫酶、氫化酯酶、氧氣還原酶等多種酶中，具有高效的氫氣生成和氫氣利用能力；[Fe]-氫化酶活性中心則是許多細(xì)菌和古菌中產(chǎn)生和利用氫氣的關(guān)鍵催化劑，對(duì)于環(huán)境保護(hù)和能源利用具有重要的意義。為深入了解這兩種催化劑體系的催化機(jī)理，需要分析其結(jié)構(gòu)和性能。由于[FeFe]及[Fe]-氫化酶活性中心復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和特殊的催化能力，研究困難度較大。因此，通過合成這些活性中心的模型物，可以進(jìn)行更詳細(xì)和深入的研究，為設(shè)計(jì)高效的人工催化劑提供參考。二、研究內(nèi)容和方法本文擬通過有機(jī)合成、無機(jī)合成和表征等綜合手段，合成[FeFe]及[Fe]-氫化酶活性中心的模型物，并研究其結(jié)構(gòu)和性能。1.合成[FeFe]活性中心的模型物首先選擇具有硫氫基和腈基的有機(jī)配體，將其與[Fe(CO)4]2+反應(yīng)，得到配合物Fe(S2CNMe2)4。然后用甲基雙硫醚還原該配合物，在堿性條件下再反應(yīng)，得到含[FeFe]活性中心結(jié)構(gòu)的模型物。2.合成[Fe]-氫化酶活性中心的模型物選擇FeCl2和LiAlH4為原料，在甲苯中加熱反應(yīng)，可以合成[Fe]-氫化酶活性中心的模型物FeHCl(Tp*)（Tp*為三-叔丁基-1,2,4-三唑烷基）。3.結(jié)構(gòu)和性能表征方法采用元素分析、紅外光譜、核磁共振光譜和X射線衍射等手段對(duì)合成的模型物進(jìn)行結(jié)構(gòu)和性能表征。三、預(yù)期成果本研究旨在合成[FeFe]及[Fe]-氫化酶活性中心的模型物，并對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能進(jìn)行系統(tǒng)研究。預(yù)計(jì)可以得到下列成果：1.成功合成[FeFe]及[Fe]-氫化酶活性中心的模型物，證明其結(jié)構(gòu)的有效性。2.初步研究兩種活性中心的結(jié)構(gòu)和性能，掌握其催化機(jī)理。3.提供新型高效人工催化劑設(shè)計(jì)的參考。四、研究計(jì)劃和時(shí)間安排本研究將分為以下幾個(gè)階段進(jìn)行：1.實(shí)驗(yàn)室的準(zhǔn)備和前期工作：2周。2.合成[FeFe]及[Fe]-氫化酶活性中心的模型物：4個(gè)月。3.結(jié)構(gòu)和性能表征：2個(gè)月。4.分析、撰寫論文：2個(gè)月。計(jì)劃于2022年6月完成全部實(shí)驗(yàn)工作并提交論文。五、參考文獻(xiàn)1.Lee,S.C.,Lim,W.J.,Lee,J.H.,&Kim,J.(2019).Newapproachtosynthesizingnovelandefficient[FeFe]-hydrogenasemodels.JournaloftheAmericanChemicalSociety,141(2),1042-1049.2.Jiang,C.,Wang,M.,Nelson,J.,&Wu,Y.(2017).SynthesisandstructuralcharacterizationofanN-heterocycliccarbene-coordinated[FeFe]-hydrogenasemodel.Organometallics,36(13),2557-2560.3.Suess,D.L.M.,Bürstel,I.,Li,Y.,Timm,J.,Yao,S.,&Apfel,U.P.(2016).Synthesisandphotochemicalcharacterizationofa[FeFe]-hydrogenasemodelcomplexincorporating