光催化苯胺與DIPEA合成2,3-二胺反應(yīng)方法學_第1頁
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文檔簡介

鄰二胺骨架廣泛存在于各類天然產(chǎn)物以及藥物分子中，同時也是過渡金屬催化反應(yīng)中常見的配體。并且，在過去的幾十年里，已經(jīng)成功設(shè)計出多種構(gòu)建鄰二胺分子的合成轉(zhuǎn)化策略(Figure1)。然而，上述的方法常需使用化學計量的金屬試劑以及需要亞胺的預制備。受到近年來有機光化學反應(yīng)方法學[2]以及三烷基胺作為碳源參與相關(guān)反應(yīng)方法學]的啟發(fā)，這里，報道一種全新的可見光促進二異丙基乙胺(DIPEA)與苯胺反應(yīng)方法學，進而成功完成一系列2,3-二胺分子的構(gòu)建。首先，作者采用苯胺1a與(i-Pr)2NEt

2a作為模型底物，進行相關(guān)反應(yīng)條件的優(yōu)化篩選(Table1)。進而確定最佳的反應(yīng)條件為：采用4CzIPN作為光催化劑，苯甲醛作為氫原子轉(zhuǎn)移試劑，20W藍色LEDs(454nm)作為光源，在乙腈反應(yīng)溶劑中，反應(yīng)溫度為室溫，最終獲得82%收率的產(chǎn)物3a

(2:1

dr)。在上述的最佳反應(yīng)條件下，作者分別對一系列苯胺底物(Table2)以及苯甲醛底物(Table3)的應(yīng)用范圍進行深入研究。同時，該小組還對烷基醛試劑(Scheme1)的應(yīng)用范圍進行深入研究。之后，該小組通過如下的一系列研究進一步表明，這一全新的合成策略具有潛在的合成應(yīng)用價值(Scheme2)。接下來，作者對上述反應(yīng)過程的反應(yīng)機理進行進一步研究

(Scheme3)。基于上述的實驗研究，作者提出如下合理的反應(yīng)機理(Figure2)。總結(jié)報道一種全新的可見光促進二異丙基乙胺(DIPEA)與苯胺反應(yīng)方法學，進而成功完成一系列2,3-二胺分子的構(gòu)建

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