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第三節(jié)擴(kuò)散系數(shù)通常,擴(kuò)散系數(shù)可作為表征擴(kuò)散的一個(gè)參量。它不僅與擴(kuò)散機(jī)構(gòu),也與擴(kuò)散介質(zhì)和外部條件有關(guān)。因此可以認(rèn)為擴(kuò)散系數(shù)是物質(zhì)的一個(gè)物性指標(biāo)。第八章固體中的擴(kuò)散
一、無序擴(kuò)散系數(shù)
擴(kuò)散是由于熱運(yùn)動(dòng)引起的物質(zhì)粒子傳遞遷移的過程。對(duì)于晶體來說,這就是原子或缺陷從一個(gè)平衡位置到另一個(gè)平衡位置躍遷的過程,而且是許多原子進(jìn)行無數(shù)次躍遷的結(jié)果。
(1)第八章固體中的擴(kuò)散圖7擴(kuò)散粒子在t時(shí)間內(nèi)經(jīng)n次無序躍遷后的凈位移示意圖第八章固體中的擴(kuò)散
若各個(gè)躍遷矢量相等且方向無序的,如在晶體中—樣,即|S1|=|S2|=…|Sj|=S,則式(1)中第二項(xiàng)為零,因?yàn)镾j和Sk平均值的正值和負(fù)值是大抵相等的,因此
R2n=nS2
(2)
第八章固體中的擴(kuò)散
現(xiàn)在進(jìn)一步討論這種無序躍遷和擴(kuò)散系數(shù)之間的關(guān)系。
如圖2所示。第八章固體中的擴(kuò)散
參考平面平均濃度平均濃度CⅠⅡRn圖8
存在有dc/dx濃度梯度的介質(zhì)中,粒子通過參考平面相互反向擴(kuò)散的數(shù)目示意圖
第八章固體中的擴(kuò)散在時(shí)間t內(nèi),從I區(qū)通過參考平面躍遷的粒子數(shù)N=RnC/6。
自Ⅱ區(qū)反向通過參考平面躍遷的粒子數(shù)
故單位時(shí)間,單位截面積上的凈擴(kuò)散粒子數(shù)為
與菲克第一定律比較,則擴(kuò)散系數(shù)Dr為
Dr=nS2/6t=qS2/6
式中:q(n/t)是單位時(shí)間內(nèi)原子的躍遷次數(shù),S叫做躍遷距離第八章固體中的擴(kuò)散下面討論影響q的因素?cái)U(kuò)散機(jī)構(gòu)的影響——體現(xiàn)在缺陷濃度Nd上;可供質(zhì)點(diǎn)躍遷的結(jié)點(diǎn)數(shù)A;質(zhì)點(diǎn)可能的躍遷頻率γ;則用數(shù)學(xué)式表示:q=NdAγ則Dr=
NdAγ
S2/6第八章固體中的擴(kuò)散舉例:體心立方晶體,空位位于體心處,空位擴(kuò)散是無序擴(kuò)散。則可供質(zhì)點(diǎn)躍遷的結(jié)點(diǎn)數(shù)A=8
躍遷距離S=31/2a0/2空位擴(kuò)散系數(shù)Dr=
NdAγ
S2/6=a0Ndγ
第八章固體中的擴(kuò)散推廣
為了使Dr=NdAγS2/6=a0Ndγ適用于不同的結(jié)構(gòu)狀態(tài),引入晶體的幾何因子α,則無序擴(kuò)散系數(shù)又可表示為:Dν=αa02Nvγ
此為無序擴(kuò)散系數(shù)的數(shù)學(xué)表達(dá)式,即適用于空位擴(kuò)散機(jī)構(gòu),也適用于間隙擴(kuò)散機(jī)構(gòu),α是幾何因子,由晶體結(jié)構(gòu)決定,如體心立方晶體為1。第八章固體中的擴(kuò)散二、自擴(kuò)散與相關(guān)系數(shù)
1.自擴(kuò)散
所謂自擴(kuò)散是指原子(或離子)以熱振動(dòng)為推動(dòng)力通過由該種原子或離子所構(gòu)成的晶體,向著特定方向所進(jìn)行的遷移過程。與自擴(kuò)散效應(yīng)相對(duì)應(yīng)的擴(kuò)散系數(shù)叫自擴(kuò)散系數(shù)(self—diffusioncoefficient)。為了測(cè)定自擴(kuò)散系數(shù),可用放射性同位素作示蹤原子。第八章固體中的擴(kuò)散2.相關(guān)系數(shù)
建立在無規(guī)行走(RandomWalk)模型基礎(chǔ)上的空位擴(kuò)散和間隙擴(kuò)散均是假定晶體內(nèi)各原子的躍遷是完全獨(dú)立的、自由的和無規(guī)則的。但是,示蹤原子的自擴(kuò)散情況就不是這樣。第八章固體中的擴(kuò)散
設(shè)想在一個(gè)立方面心格子中,示蹤原子一旦靠近空位,就得到躍遷的可能性,但是由于在空位周圍鄰接著另外11個(gè)普通原子,那么示蹤原子跳進(jìn)該空位的幾率就是1/12,示蹤原于跳進(jìn)去以后,在它自己原采的格位上留下一個(gè)空位,空位又以相同的幾率向它周圍任何一個(gè)格位躍遷,示蹤原子也跟著參與擴(kuò)散,很可能再跳回到先前的空位里,這樣來回躍遷的結(jié)果,使示蹤原子前后躍遷的效果互相抵消,即沒有發(fā)生位移。或者也可能出現(xiàn)另一個(gè)正常原子跳到這個(gè)空位里,把空位從示蹤原子身邊移開。第八章固體中的擴(kuò)散
因此,在考慮沿特定方向原于的擴(kuò)散時(shí),上述反向躍遷所造成的結(jié)果是:示蹤原子自擴(kuò)散系數(shù)(D*)小于無序擴(kuò)散系數(shù)(Dr),或者說示蹤原子的自擴(kuò)散系數(shù)只相當(dāng)于無序擴(kuò)散系數(shù)的一個(gè)分?jǐn)?shù)。
D*=fDr
式中的系數(shù)(f)叫相關(guān)系數(shù)或相關(guān)因數(shù)(correlationfactor),它是由晶體結(jié)構(gòu)和擴(kuò)散機(jī)理所決定的小于1的常數(shù),第八章固體中的擴(kuò)散表2
由空位機(jī)理產(chǎn)生的對(duì)示蹤原子的相關(guān)系數(shù)第八章固體中的擴(kuò)散三、擴(kuò)散機(jī)構(gòu)和擴(kuò)散系數(shù)的關(guān)系
通過擴(kuò)散過程的宏觀規(guī)律和微觀機(jī)制分析可知,擴(kuò)散首先是在晶體內(nèi)部形成缺陷,然后是能量較高的缺陷從一個(gè)相對(duì)平衡位置遷移到另一個(gè)相對(duì)平衡位置。因此,根據(jù)缺陷化學(xué)及絕對(duì)反應(yīng)速度理論的相關(guān)知識(shí)就可建立不同擴(kuò)散機(jī)制下的擴(kuò)散系數(shù)。第八章固體中的擴(kuò)散
無序擴(kuò)散是在假定系統(tǒng)中不存在定向推動(dòng)力的條件下進(jìn)行的,也就是說,粒子不是沿一定趨向躍遷,而是一種無規(guī)則的游動(dòng)擴(kuò)散過程,每一次躍遷都和先前一次躍遷移無關(guān),一般晶體中的空位擴(kuò)散和間隙擴(kuò)散是符合這種條件的。所謂空位擴(kuò)散是指晶體中的空位路遷入鄰近原子,而原子反向遷入空位;間隙擴(kuò)散則是指晶體內(nèi)的填隙原于或離子沿晶格間隙的遷移過程。第八章固體中的擴(kuò)散1、空位擴(kuò)散系數(shù)
空位擴(kuò)散屬于無序擴(kuò)散,可用無序擴(kuò)散系數(shù)來描述。在空位擴(kuò)散機(jī)理中,只有當(dāng)鄰近的結(jié)點(diǎn)上有空位時(shí),質(zhì)點(diǎn)才能夠躍遷。所以單位時(shí)間內(nèi)空位的躍遷次數(shù)(n/t或q)與晶體內(nèi)的空位濃度或缺陷濃度(Nν)、質(zhì)點(diǎn)躍遷到鄰近空位的躍遷頻率(γ)以及與可供空位躍遷的結(jié)點(diǎn)數(shù)(A)有關(guān),即:
n/t=ANvγ
代入無序擴(kuò)散系數(shù)的微觀表達(dá)式,有:
Dν=αa02Nvγ第八章固體中的擴(kuò)散其中,γ是質(zhì)點(diǎn)的躍遷頻率,若一個(gè)質(zhì)點(diǎn)從一個(gè)位置跳越到另一個(gè)相鄰位置的勢(shì)壘為ΔGm,同時(shí)考慮到ΔG=ΔH-TΔS的熱力學(xué)關(guān)系,則在給定溫度下,單位時(shí)間內(nèi)晶體中每一個(gè)質(zhì)點(diǎn)成功地跳越勢(shì)壘(ΔGm)的次數(shù)可用絕對(duì)反應(yīng)速度理論求得:上式中νo為原子在晶格平衡位置上的振動(dòng)頻率,ΔGm、ΔSm、ΔHm分別為原子從平衡狀態(tài)到活化狀態(tài)的自由能、熵和焓的變化。第八章固體中的擴(kuò)散ΔGf:空位形成的自由能;ΔSf:空位形成的熵變;ΔHf:空位形成的焓變;第八章固體中的擴(kuò)散此為空位擴(kuò)散系數(shù)的微觀表達(dá)式第八章固體中的擴(kuò)散
令Q=ΔHf+ΔHm此為空位擴(kuò)散系數(shù)的宏觀表達(dá)式,其中Do稱為頻率因子,Q稱為擴(kuò)散活化能。第八章固體中的擴(kuò)散
在間隙擴(kuò)散機(jī)理中,由于晶體中間隙原子濃度往往很小,所以實(shí)際上間隙原子所有鄰近間隙位置都是空的。因此,可供間隙原子躍遷的位置幾率可近似地看成為1。這樣,可導(dǎo)出間隙機(jī)構(gòu)的擴(kuò)散系數(shù)(Di)為:
2、間隙擴(kuò)散系數(shù)第八章固體中的擴(kuò)散間隙擴(kuò)散系數(shù)也可用下式表示:
其中Do稱為頻率因子,Q稱為擴(kuò)散活化能。第八章固體中的擴(kuò)散
因?yàn)榭瘴粩U(kuò)散和間隙擴(kuò)散是固體中的主要擴(kuò)散現(xiàn)象,因此,可將擴(kuò)散系數(shù)的宏觀表達(dá)式寫成:第八章固體中的擴(kuò)散四、本征擴(kuò)散與非本征擴(kuò)散
在離子晶體中,點(diǎn)缺陷主要來自兩個(gè)方面:
1)本征點(diǎn)缺陷,由這類點(diǎn)缺陷引起的擴(kuò)散叫本征擴(kuò)散。
2)摻雜點(diǎn)缺陷,由于摻入價(jià)數(shù)與溶劑不同的雜質(zhì)原于,在晶體中產(chǎn)生點(diǎn)缺陷,例如在KCl晶體中摻入CaCl2,則將發(fā)生如下取代關(guān)系:從而產(chǎn)生陽(yáng)離子空位。由這類缺陷引起的擴(kuò)散為非本征擴(kuò)散。
第八章固體中的擴(kuò)散這樣存在于體系中的空位濃度(Nν)就包含有由溫度所決定的本征缺陷濃度(Nν’)和由雜質(zhì)濃度所決定的非本征缺陷濃度(NI)兩個(gè)部分,
Nν=Nν’+NI
得:
第八章固體中的擴(kuò)散當(dāng)溫度足夠低時(shí),由溫度所決定的本征缺陷濃度(Nν’)大大降低,它與雜質(zhì)缺陷濃度(NI)相比,可以近似忽略不計(jì),從而有:
其中
此時(shí)的擴(kuò)散系數(shù)叫非本征擴(kuò)散系數(shù)。
第八章固體中的擴(kuò)散
當(dāng)溫度足夠高時(shí),由溫度所決定的本征缺陷濃度(Nν’)很大,雜質(zhì)缺陷濃度(NI)與它相比,可以近似忽略不計(jì),從而有:此時(shí)的擴(kuò)散系數(shù)叫本征擴(kuò)散系數(shù)。第八章固體中的擴(kuò)散
如果按照式中所表示的擴(kuò)散系數(shù)與溫度的關(guān)系,兩邊取自然對(duì)數(shù),可得lnD=-Q/RT+lnD0,用lnD與1/T作圖。實(shí)驗(yàn)測(cè)定表明,在NaCl晶體的擴(kuò)散系數(shù)與溫度的關(guān)系圖上出現(xiàn)有彎曲或轉(zhuǎn)折現(xiàn)象(見圖9)
這便是由于兩種擴(kuò)散的活化能差異所致,這種彎曲或轉(zhuǎn)折相當(dāng)于從受雜質(zhì)控制的非本征擴(kuò)散向本征擴(kuò)散的變化。在高溫區(qū)活化能大的應(yīng)為本征擴(kuò)散,在低溫區(qū)的活化能較小的應(yīng)為非本征擴(kuò)散。
第八章固體中的擴(kuò)散圖9
微量CdCl2摻雜的NaCl單晶中Na+的自擴(kuò)散系數(shù)與溫度的關(guān)系T(℃)70060050040035010-910-1110-13103/T(K-1)1.001.201.401.60第八章固體中的擴(kuò)散Patterson等人測(cè)定了NaCl單晶中Na+離子和C1-離子的本征與非本征擴(kuò)散系數(shù)以及由此實(shí)測(cè)值計(jì)算出的擴(kuò)散活化能。
NaCl單晶中自擴(kuò)散活化能
第八章固體中的擴(kuò)散
五、非化學(xué)計(jì)量氧化物中的擴(kuò)散
除摻雜點(diǎn)缺陷引起非本征擴(kuò)散外,非本征擴(kuò)散也發(fā)生于一些非化學(xué)計(jì)量氧化物晶體材料中在這類氧化物中,典型的非化學(xué)計(jì)量空位形成方式可分成如下兩種類型:
1.金屬離子空位型
2.氧離子空位型
第八章固體中的擴(kuò)散1.
金屬離子空位型
造成這種非化學(xué)計(jì)量空位的原因往往是環(huán)境中氧分壓升高迫使部分Fe2+、Ni2+、Mn2+等二價(jià)過渡金屬離子變成三價(jià)金屬離子,如:
第八章固體中的擴(kuò)散當(dāng)缺陷反應(yīng)平衡時(shí),平衡常數(shù)Kp由反應(yīng)自由焓ΔG0控制。
考慮平衡時(shí)[MM·]=2[VM’’],因此非化學(xué)計(jì)量空位濃度[VM’’]:
第八章固體中的擴(kuò)散將[VM’’]的表達(dá)代入式中的空位濃度項(xiàng),則得非化學(xué)計(jì)量空位對(duì)金屬離子空位擴(kuò)散系數(shù)的貢獻(xiàn):
討論:若溫度不變,根據(jù)式用1nDM與lnPO2作圖所得直線斜率為1/6,圖10為實(shí)驗(yàn)測(cè)得氧分壓與CoO中鈷離子空位擴(kuò)散系數(shù)的關(guān)系圖,其直線斜率為1/6,說明理論分析與實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的,即Co2+的空位擴(kuò)散系數(shù)與氧分壓的1/6次方成正比;第八章固體中的擴(kuò)散圖10Co2+的擴(kuò)散系數(shù)與氧分壓的關(guān)系第八章固體中的擴(kuò)散
若氧分壓PO2不變,lnD~1/T圖直線斜率負(fù)值為(ΔHM+ΔHO/3)/RO。第八章固體中的擴(kuò)散2.氧離子空位型
以ZrO2-x為例,高溫氧分壓的降低將導(dǎo)致如下缺陷反應(yīng)發(fā)生:
反應(yīng)平衡常數(shù):
第八章固體中的擴(kuò)散考慮到平衡時(shí)[e’]=2[Vo’’],故:
于是非化學(xué)計(jì)量空位對(duì)氧離子的空位擴(kuò)散系數(shù)貢獻(xiàn)為:
第八章固體中的擴(kuò)散
倘若在非化學(xué)計(jì)量化合物中同時(shí)考慮本征缺陷空位、雜質(zhì)缺陷空位以及由于氣氛改變所引起的非化學(xué)計(jì)量空位對(duì)擴(kuò)散系數(shù)的貢獻(xiàn),其lnD~1/T圖由含兩個(gè)折點(diǎn)的直線段構(gòu)成。高溫段與低溫段分別為本征空位和雜質(zhì)空位所控制,而中段則為非化學(xué)計(jì)量空位所控制,圖11示意地給出了這一關(guān)系。
第八章固體中的擴(kuò)散logDlogPO2圖11
在缺氧的氧化物中,擴(kuò)散與氧分壓、溫度的關(guān)系611/T第八章固體中的擴(kuò)散
因此,在考慮沿特定方向原于的擴(kuò)散時(shí),上述反向躍遷所造成的結(jié)果是:示蹤原子自擴(kuò)散系數(shù)(D*)小于無序擴(kuò)散系數(shù)(Dr),或者說示蹤原子的自擴(kuò)散系數(shù)只相當(dāng)于無序擴(kuò)散系數(shù)的一個(gè)分?jǐn)?shù)。
D*=fDr
式中的系數(shù)(f)叫相關(guān)系數(shù)或相關(guān)因數(shù)(correlationfactor),它是由晶體結(jié)構(gòu)和擴(kuò)散機(jī)理所決定的小于1的常數(shù),有關(guān)空位擴(kuò)散機(jī)理的相關(guān)系數(shù)示于表2。第八章固體中的擴(kuò)散六、多元系統(tǒng)的擴(kuò)散系數(shù)
多元系統(tǒng)往往存在著幾種離子同時(shí)進(jìn)行的擴(kuò)散,稱為互擴(kuò)散。多元系統(tǒng)擴(kuò)散的特點(diǎn):存在化學(xué)位梯度,通常是幾種離子同時(shí)進(jìn)行的擴(kuò)散,各離子有自己的分?jǐn)U散系數(shù),菲克定律中的擴(kuò)散系數(shù)D反映了擴(kuò)散系統(tǒng)的特性,并不僅僅取決于某一種組元的特性。第八章固體中的擴(kuò)散1、多元系統(tǒng)的分?jǐn)U散系數(shù)和互擴(kuò)散系數(shù):能斯特-愛因斯坦(Nernst-Einstein)公式描述多元系統(tǒng)中組分i的分?jǐn)U散系數(shù)Di和自擴(kuò)散系數(shù)Di*的關(guān)系式。其中是組分i的活度系數(shù)
Ci是組分i的濃度
第八章固體中的擴(kuò)散對(duì)于二元系統(tǒng)可有
對(duì)于理想溶液,=1,則:能斯特-愛因斯坦(Nernst-Einstein)公式續(xù)第八章固體中的擴(kuò)散達(dá)肯(Darken)方程描述的是多元系統(tǒng)中互擴(kuò)散系數(shù)和分?jǐn)U散系數(shù)之間的關(guān)系對(duì)于二元系統(tǒng)有:其中,是互擴(kuò)散系數(shù)在理想體系中,第八章固體中的擴(kuò)散當(dāng)體系非常稀釋時(shí),即N2→0,N1→1時(shí),體系的互擴(kuò)散系數(shù)就接近于溶質(zhì)2的分?jǐn)U散系數(shù)D2,即,
上述Darken方程已在金屬材料的擴(kuò)散實(shí)驗(yàn)中得到證實(shí),但對(duì)于離子化合物的固溶體,上式不能直接用于描述離子的互擴(kuò)散過程,而應(yīng)進(jìn)一步考慮體系電中性等復(fù)雜因素。
達(dá)肯(Darken)方程續(xù)第八章固體中的擴(kuò)散2、克根達(dá)爾效應(yīng)
能斯特-愛因斯坦(Nernst-Einstein)公式從理論上證明多元系統(tǒng)中各粒子具有各自的分?jǐn)U散系數(shù)。隨后的克肯達(dá)爾效應(yīng)則從實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了N-E公式的正確性??烁_(dá)爾等人用實(shí)驗(yàn)證明了多元系統(tǒng)中互擴(kuò)散時(shí)各組元的擴(kuò)散系數(shù)不同,以及在置換式固溶體中原子擴(kuò)散的過程不是通過溶劑與溶質(zhì)原子直接換位進(jìn)行(易位擴(kuò)散)的,而是空位擴(kuò)散機(jī)制。第八章固體中的擴(kuò)散
實(shí)驗(yàn)過程:在長(zhǎng)方形的黃銅(Cu+30%Zn)棒上縛上很細(xì)的鉬絲作為標(biāo)記,再在黃銅上鍍銅,將鉬絲包在黃銅與銅中間。黃銅與銅構(gòu)成擴(kuò)散偶;高熔點(diǎn)金屬鉬絲僅僅作為標(biāo)志物,在整個(gè)過程中并不參與擴(kuò)散;黃銅的熔點(diǎn)比銅的熔點(diǎn)低;擴(kuò)散組元為銅和鋅,二者構(gòu)成置換式固溶體。上述樣品在785度保溫,使銅和鋅發(fā)生互擴(kuò)散,相對(duì)鉬絲來說,顯然鋅向外,銅向內(nèi)擴(kuò)散。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),一天之后這兩層鉬絲均向內(nèi)移動(dòng)了0.0015cm,56天之后移動(dòng)0.0124cm。第八章固體中的擴(kuò)散克肯達(dá)爾實(shí)驗(yàn)過程第八章固體中的擴(kuò)散鉬絲向內(nèi)移動(dòng)的原因:1)銅、鋅的擴(kuò)散系數(shù)相等,相對(duì)鉬絲進(jìn)行等原子的交換,由于鋅的原子尺寸大于銅,擴(kuò)散后外圍的銅點(diǎn)陣常數(shù)增大,而內(nèi)部的黃銅點(diǎn)陣常數(shù)縮小,使鉬絲向內(nèi)移。但是,如果點(diǎn)陣常數(shù)的變化是鉬絲移動(dòng)的唯一原因,那么移動(dòng)的距離只應(yīng)該有觀察值的十分之一左右。直接否定了易位擴(kuò)散機(jī)制。2)擴(kuò)散過程中鋅的擴(kuò)散流要比銅的擴(kuò)散流大得多,這個(gè)大小的差別是鉬絲內(nèi)移的主要原因,界面向擴(kuò)散系數(shù)大的一側(cè)移動(dòng)。第八章固體中的擴(kuò)散克肯達(dá)爾效應(yīng)(Kirkendalleffect)的含義
由于多元系統(tǒng)中各組元擴(kuò)散速率不同而引起的擴(kuò)散偶原始界面向擴(kuò)散速率快的一側(cè)移動(dòng)的現(xiàn)象稱為克肯達(dá)爾效應(yīng)(Kirkendalleffect)。這種現(xiàn)象在合金系統(tǒng)及一些氧化物系統(tǒng)普遍存在。在擴(kuò)散過程中,標(biāo)志物總是向著含低熔點(diǎn)組元較多的一側(cè)移動(dòng)。相對(duì)而言,低熔點(diǎn)組元擴(kuò)散快,高熔點(diǎn)組元擴(kuò)散慢。正是這種不等量的原子交換造成了克肯達(dá)爾效應(yīng)。第八章固體中的擴(kuò)散克肯達(dá)爾效應(yīng)的理論意義
克肯達(dá)爾效應(yīng)揭示了擴(kuò)散宏觀規(guī)律與微觀機(jī)制的內(nèi)在聯(lián)系,具
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