《常見(jiàn)的非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象分析》2700字

常見(jiàn)的非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象分析綜述非線(xiàn)性物理學(xué)可以用來(lái)描述強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的規(guī)律，揭示了大量新現(xiàn)象。在線(xiàn)性光學(xué)中，我們可以用極化強(qiáng)度來(lái)解釋吸收、色散、折射等現(xiàn)象。此外，在線(xiàn)性介質(zhì)中，電磁場(chǎng)滿(mǎn)足疊加原理，光在傳播過(guò)程中不會(huì)產(chǎn)生新的頻率，并且折射率與光強(qiáng)度無(wú)關(guān)，但在非線(xiàn)性介質(zhì)中則不然。因?yàn)榧す獾膹?qiáng)度比普通光高幾個(gè)數(shù)量級(jí)，所以偏振強(qiáng)度的擴(kuò)展不能忽略這些高階項(xiàng)。因此，非線(xiàn)性光學(xué)是一種高階偏振現(xiàn)象。其中，其中第一項(xiàng)為線(xiàn)性極化強(qiáng)度，其余項(xiàng)為非線(xiàn)性極化強(qiáng)度。χ（1），χ（2），非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)是指電磁輻射產(chǎn)生的一種現(xiàn)象，其響應(yīng)與光照不成正比。常見(jiàn)的二階非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象有二次諧波產(chǎn)生(second-harmonicgeneration,SHG)、和頻產(chǎn)生(sumfrequencygeneration,SFG)、差頻產(chǎn)生(differentialfrequencygeneration,DFG)和光學(xué)參量放大(opticalparametricamplification,OPA)等;常見(jiàn)的三階非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象有三次諧波產(chǎn)生(thirdharmonicgeneration,THG)、雙光子吸收(twophotonabsorption,TPA)、受激拉曼散射(stimulatedRamanscattering,SRS)、自聚焦(self-focusing,SF)和相干反斯托克斯拉曼散射(coherentanti-StokesRamanscattering,CARS)等，本文主要介紹幾種具有代表性的非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象。（一）二次諧波產(chǎn)生(second-harmonicgeneration,SHG)諧波的產(chǎn)生是由非線(xiàn)性負(fù)載引起的。電流通過(guò)載體時(shí)，它與施加的電壓呈非線(xiàn)性關(guān)系，導(dǎo)致非正弦電流的形成和諧波的產(chǎn)生。二次諧波產(chǎn)生（second-harmonicgeneration,SHG）現(xiàn)象是將兩個(gè)能量相對(duì)較低且相同的光子轉(zhuǎn)化成一個(gè)能量較高的光子，從而導(dǎo)致出射光的頻率是入射光頻率的一半[9]。當(dāng)激光作用到二階非線(xiàn)性材料時(shí)，除了會(huì)產(chǎn)生作為線(xiàn)性部分的與入射頻率相同的光，還會(huì)產(chǎn)生作為非線(xiàn)性部分的頻率為2的倍頻光和頻率為0的靜電場(chǎng)。其中，產(chǎn)生倍頻光的現(xiàn)象稱(chēng)為SHG效應(yīng)。具有非中心對(duì)稱(chēng)性或無(wú)反對(duì)稱(chēng)的化學(xué)結(jié)構(gòu)才可以觀(guān)測(cè)到SHG現(xiàn)象，其發(fā)生難易程度取決于材料的二階非線(xiàn)性極化率的大小。產(chǎn)生二次諧波需要滿(mǎn)足兩個(gè)條件：首先，介質(zhì)必須具有非中心對(duì)稱(chēng)的。由于電偶極近似，當(dāng)中心對(duì)稱(chēng)介質(zhì)的二階偏振張量為零時(shí)，不可能產(chǎn)生二次諧波信號(hào)。其次，介質(zhì)滿(mǎn)足相位匹配條件[10]。相位匹配決定了非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程的效率。如果在二次諧波生成過(guò)程中完全滿(mǎn)足相位匹配條件，則傳播的倍頻波和連續(xù)生成的倍頻極化波將保持相同的相位，并且彼此干涉，直到基波的功率完全轉(zhuǎn)化為二次諧波的功率，從而獲得最大的二次諧波輸出功率。二次諧波信號(hào)成像具有空間分辨率高、消除背景干擾、樣本無(wú)需被熒光標(biāo)記、信號(hào)不易相互干擾、對(duì)樣本損傷較小且穿透力強(qiáng)等特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域中[10]。例如，由于二次諧波的產(chǎn)生是由材料的二階非線(xiàn)性極化率所引起的，二次諧波信號(hào)可以反映組織材料的某些結(jié)構(gòu)特征；SHG是相干散射過(guò)程，所成的像能反映出樣品內(nèi)部的細(xì)微結(jié)構(gòu)，可為某些疾病提供診斷和治療的依據(jù)[10]。（二）受激拉曼散射(stimulatedRamanscattering，SRS)受激拉曼散射現(xiàn)象是受激輻射的一種，指的是高強(qiáng)度激光與物質(zhì)分子之間的強(qiáng)相互作用，使散射過(guò)程具有受激發(fā)射的性質(zhì)，這種非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象被稱(chēng)為受激拉曼散射。在SRS成像中，需要一束泵浦光（波長(zhǎng)較短）和一束斯托克斯光（波長(zhǎng)較長(zhǎng)），兩個(gè)脈沖激光束的拉曼位移對(duì)應(yīng)于分子的振動(dòng)頻率，分子的躍遷速率被激發(fā)，從而拉曼信號(hào)被激發(fā)和放大[11]。在這一過(guò)程中，泵浦光會(huì)發(fā)生受激拉曼損耗（stimulatedRamanlose,SRL）而斯托克斯光會(huì)發(fā)生受激拉曼增益(stimulatedRamangain,SRG)?，F(xiàn)如今，實(shí)驗(yàn)室中的儀器可以精準(zhǔn)探測(cè)到受激拉曼損耗和增益的信號(hào)，如圖3-1所示。然而，當(dāng)兩束激光之間的頻率差和振動(dòng)頻率不匹配時(shí)，就不會(huì)發(fā)生受激拉曼損耗和增益。因此與CARS相比，SRS的信號(hào)不受非共振背景的影響[11]。圖3-1受激拉曼散射技術(shù)的原理示意圖。（a）受激拉曼散射能級(jí)示意圖；（b）受激拉曼損耗的探測(cè)機(jī)制；（c）受激拉曼散射實(shí)驗(yàn)原理示意圖[12]SRS探測(cè)的是入射光通過(guò)樣品后的光強(qiáng)的變化，比較的是SRL或SRG。對(duì)于一些生物樣品來(lái)說(shuō)，信號(hào)與樣品分子的濃度成正比，所以SRS可以線(xiàn)性檢測(cè)到化學(xué)鍵濃度。且由于泵浦光的強(qiáng)度變換在10-7數(shù)量級(jí)左右，可以簡(jiǎn)單的用調(diào)制方法來(lái)過(guò)濾掉激光本身的噪聲。在實(shí)驗(yàn)中用調(diào)制器對(duì)斯托克斯光的光強(qiáng)進(jìn)行調(diào)制，然后用放大器放大與泵浦光中的調(diào)制頻率和相位相同的信號(hào)，得到微弱的吸收信號(hào)，然后采集數(shù)據(jù)，獲得圖像[11]。受激拉曼散射的發(fā)展與激光的波長(zhǎng)、強(qiáng)度、以及等離子體的成分、密度、溫度等因素都相關(guān)。當(dāng)受激散射過(guò)程增長(zhǎng)到一定水平之后，有可能激發(fā)泵波衰竭、非線(xiàn)性頻移等飽和機(jī)制，從而限制進(jìn)一步發(fā)展[13]。（三）三次諧波產(chǎn)生(third-harmonicgeneration,THG)第三諧波產(chǎn)生（third-harmonicgeneration,THG）是一種非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象。THG過(guò)程中，三個(gè)入射光子相結(jié)合產(chǎn)生一個(gè)輸出光子，其中波長(zhǎng)的高強(qiáng)度激光束λ與非線(xiàn)性材料相互作用，如果所有輸入光的能量都得到有效轉(zhuǎn)換，會(huì)產(chǎn)生波長(zhǎng)為λ3的輸出光束。它是一種非常強(qiáng)大的技術(shù)，用于在非線(xiàn)性介質(zhì)中精確測(cè)量超高速電子非線(xiàn)性，避免熱效應(yīng)和振動(dòng)效應(yīng)對(duì)非線(xiàn)性的貢獻(xiàn)近些年來(lái)有一些關(guān)于三次諧波的研究，在非線(xiàn)性光學(xué)領(lǐng)域中有重要意義。例如，王等人[15]研究了不對(duì)稱(chēng)耦合矩形量子阱；張等人[16]在外加電場(chǎng)的半拋物線(xiàn)量子阱中研究了這一性質(zhì)。最后，Ganguly等人[17]研究了通過(guò)將磁場(chǎng)作為限制源和靜態(tài)外加電場(chǎng)，來(lái)仔細(xì)分析摻雜雜質(zhì)量子點(diǎn)的三階非線(xiàn)性光學(xué)磁化率。一般來(lái)說(shuō)，這種子帶間躍遷適合用作光電探測(cè)器，例如在中紅外和遠(yuǎn)紅外范圍中[18]，是設(shè)計(jì)這類(lèi)器件的一種選擇。（四）相干反斯托克斯拉曼散射（coherentanti-StokesRamanscattering,CARS）基于拉曼散射的固有分子振動(dòng)信號(hào)可以獲得化學(xué)選擇性成像。當(dāng)光束擊中物質(zhì)時(shí)，光子可以被原子或分子吸收和散射。大多數(shù)散射光子將具有與入射光子相同的能量，被稱(chēng)為瑞利散射過(guò)程。然而，少量光子會(huì)以不同于入射光子頻率的光學(xué)頻率散射，這是一種非彈性散射過(guò)程，被稱(chēng)為拉曼散射。能量差是由于分子結(jié)構(gòu)和環(huán)境對(duì)振動(dòng)模式的激發(fā)而產(chǎn)生的。因此，由于不同的分子具有特定的振動(dòng)頻率，自發(fā)拉曼散射提供了化學(xué)選擇性成像。但由于其信號(hào)極為微弱，因而受到限制。共焦拉曼顯微鏡已經(jīng)發(fā)展起來(lái)，可以提供三維空間分辨率，但它需要高平均功率和長(zhǎng)采集時(shí)間[19]。為了克服這些困難，激光技術(shù)的最新進(jìn)展使得非線(xiàn)性光學(xué)振動(dòng)顯微鏡得以興起，尤其是相干反斯托克斯拉曼散射（coherentanti-StokesRamanscattering,CARS）。CARS是一種三階非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程。由一個(gè)頻率為ωP、斯托克斯光