核廢物的地質處置

1、放射性廢物的管理放射性廢物的管理放射性廢物放射性廢物放射性廢物放射性廢物 幾乎所有的操作放射性物質的活動都將產(chǎn)生放射性廢物。它們與其他有毒廢物和工業(yè)廢物的唯一區(qū)別是它們都具有放射性以及某些情況伴隨熱量的產(chǎn)生與釋放。由于核廢物的放射性活度和產(chǎn)生的熱量隨時間而減少，因此從實質上講，放射性廢物最終都將會變成與其他類型的廢物沒有顯著區(qū)別的非放射性廢物。核廢物是根據(jù)其包含的同位素種類、核素含量、放射性活度以及他們的衰變到無害水平所需的時間進行分類的。放射性廢物地質處置的目的是把廢物從人類環(huán)境中除去并確保以后的任何釋放都保持在可接受的限值之內。放射性廢物和核燃料循環(huán)放射性廢物和核燃料循環(huán)核燃料循環(huán)核燃料循

2、環(huán)放射性現(xiàn)象被發(fā)現(xiàn)不久，人們便注意到核衰變常伴隨著相當大的能量釋放，并推測這種能量是一種能源。如果可裂變或聚變核的濃度足夠高，便可產(chǎn)生級聯(lián)或鏈式反應，能釋放巨大的能量。目前只有裂變堆用作一種實際的能源，其通常以鈾（235U）為燃料。為核動力反應堆供應燃料和其后的所有處理和處置過程的各個階段我們稱之為核燃料循環(huán)。 如右圖，裂變產(chǎn)生的熱量通過一回路冷卻循環(huán)帶走并轉移到二回路，二回路循環(huán)產(chǎn)生的蒸汽再去驅動發(fā)電機的渦輪機。商用核燃料循環(huán)包括：商用核燃料循環(huán)包括：a)含有易裂變核素礦石的萃取b)特殊元素的化學提純（通常為U和Th）c)元素中易裂變同位素的濃集d)制成燃料棒e)反應堆運行f)乏燃料的管理：

3、直接處置或后處理如右圖所示放射性廢物來源放射性廢物來源核燃料循環(huán)的每個步驟都產(chǎn)生一些放射性廢物，但主要的廢物將由核設施的退役產(chǎn)生。其他產(chǎn)生廢物的的來源是放射性物質在軍事、科學研究、醫(yī)學、和工業(yè)上的應用。如果乏燃料進行后處理，提取出有用的鈾，并且把裂變產(chǎn)物和高毒的的錒系元素分開，那么乏燃料便轉化為“后處理廢物”。后處理過程包括乏燃料在酸中溶解、萃取鈾和沉淀钚等化學操作。因此，強放射性的高酸溶液是后處理出現(xiàn)的第一個廢物。這類后處理產(chǎn)生的主要廢物是：a) 燃料元件外部的金屬包殼b)在貯存池沒貯存時，包殼腐蝕產(chǎn)生的泥漿c)處理流出物用過的離子交換樹脂d)介質活化產(chǎn)生的液體廢物e)高放廢物本身f)各類污

4、染了的實驗室和其他物質核燃料循環(huán)產(chǎn)生的廢物包括核燃料循環(huán)產(chǎn)生的廢物包括a)由開礦和礦石加工產(chǎn)生的大量低放廢物b)由濃縮和燃料制造產(chǎn)生的大量中低放廢物c)由反應堆運行、后處理、核電廠拆除產(chǎn)生的大量低放廢物，如廢溶液、廢氣、建筑材料等。d)由反應堆運行和后處理產(chǎn)生的中等量的中放廢物，如離子交換樹脂、泥漿和沉淀，Pu污染的物質（PCM）。e)少量的高放廢物乏燃料或后處理產(chǎn)生的高放廢物（HLW）固化體。常說的低放廢物，以所含放射性核素壽命短為特征，也叫短壽命廢物。雖然它含有一些長壽命核素，但濃度較低。高放廢物，除含有許多短壽命放射性核素外，還包含高濃度的長壽命放射性核素，就是我們關心的所謂長壽命廢物，

5、主要是上述的d）和e）中的廢物。廢物管理和處置的原理廢物管理和處置的原理廢物管理廢物管理廢物管理包括廢物分類、控制、運輸、加工、貯存和處置等。廢物貯存是指人們打算在以后的某一時間把廢物取回；而廢物處置則是拋棄廢物，不打算取回。廢物貯存室如右圖所示。 高放廢物在處置前一定要貯存一段時期，以便使廢物產(chǎn)生的熱量降到一個易于控制的水平，并且也限制了他在處置介質中的熱效應。處置的基本原理處置的基本原理 有兩種基本方法可用來處置任何類型的廢物。一種方法是在所要求的時間內盡量將廢物保存在同一個地方；另一種方法則是讓廢物通過自然過程無害地遷移和擴散。前者統(tǒng)稱為“包容”（或濃集和約束），顯然長時期的包容是十分困

6、難的；后者通常稱為稀釋和擴散。對于那些毒性能保留極長時間的廢物來說，第二種方法有明顯的可取之處，它能使這些廢物通過自然過程以多種擴散形式達到稀釋的目的，而且稀釋后的濃度不存在不可接受的危害。 目前，一個越來越普遍的傾向是在單個廢物處置系統(tǒng)中采用兩種處置方案。一般將短壽命的廢物隔離貯存足夠多的半衰期，以使廢物中的放射性濃度達到非常低的水平。對于極長壽命的廢物來說，究竟隔離貯存多少個半衰期合適很難論證清楚。因此這類系統(tǒng)也允許這些長壽命的核素在經(jīng)過了一定時間的貯存之后進行緩慢地遷移和擴散。究竟貯存多長時間，完全取決于廢物的種類和處置環(huán)境的預期行為。 因此，處置的基本原理就是選擇處置環(huán)境和確定處置廢物

7、的工程系統(tǒng)。該系統(tǒng)提供了所要求的包容和（或）擴散。廢物處置的一般要求是保證處置點遠離人類環(huán)境。長壽命廢物的處置方案長壽命廢物的處置方案長壽命廢物的一般處置方案長壽命廢物的一般處置方案a)太空處置（高花費和發(fā)射失敗的風險）b)冰層處置（遙遠以及法律禁止）c)海底處置（高花費及工程和法律問題）d)熔巖處置（沒有充分的評價）e)核“焚燒”處置（高花費以及極強照射）f)地質處置（可行）圖3.3 冰層處置方案深部地質處置深部地質處置在長壽命廢物的地質處置研究中，深部鉆孔處置與礦山式庫(mined repository)處置時兩個重要的競爭方案。國際上大部分研究成果與礦山式庫處置有關，然而近年來深部鉆孔引

8、起了極大的重視。任何類型的長壽命廢物處置庫，都應使廢物包裝物貯存在地下一個可以控制并可重復運行的設施中。該設施最終應能夠退出、回填、密封和拋棄。庫的設計應使廢物的貯存活動在庫的整個運行期間內能常規(guī)運行；并在確保安全運行和可靠質量的前提下，運行應盡可能簡單。另一方面，庫的設計應從根本上保證廢物的長期隔離。因此，貯存庫要包括天然屏障和工程屏障以防止或控制廢物從包裝物中泄露出來，以及隨后放射性核素想生物圈遷移。所設計的屏障是為了阻止或減少導致廢物釋放的自然過程，在某些情況下也減少人員誤入處置區(qū)所造成的影響。多重屏障多重屏障用一系列屏障來防止廢物釋放過程的方法稱為多重屏障法。多重屏障構成：多重屏障構成

9、： 廢物固化體 金屬罐 回填/緩沖層 巖石屏障其中前三個為人工屏障，第四個為天然屏障廢物的釋放廢物的釋放由于天然原因或人類的干預，廢物中的放射性核素會從庫中釋放出來。就研究包容屏障的效果而言，我們只對可能導致廢物釋放的自然過程感興趣，這些自然過程可分為兩類：一類是孤立事件，它可能單獨地或聯(lián)合在一起引起屏障效率的降低或屏障失?。ㄈ绲卣?、氣候災害等）；另一類是庫本身和它周圍地質環(huán)境的緩慢演化過程，它將逐漸地但不可避免地導致每個屏障的破壞并最終引起廢物的釋放?！罢Ｇ闆r”釋放模式是指從水到達（或回到）處置庫的處置區(qū)域開始。接著是穿透回填材料，腐蝕廢物的外包裝和廢物罐、緩慢溶解廢物，以特定的化學形態(tài)遷

10、移廢物元素并運輸他們通過長而曲折的路徑，一路上伴隨著廢物與各種巖石的相互作用，直到這些元素最后返回生物圈。該模式考慮了遷移過程中放射性核素的衰變與增長。近場與遠場近場與遠場為了實用方便，把處置庫屏障系統(tǒng)分成兩個區(qū)域近場與遠場。近場指由于庫的存在而產(chǎn)生較大變化的區(qū)域。通常包括所有的工程屏障和庫周圍的巖石帶（通常假定延伸到幾米或幾十米），該巖石帶收熱的影響和廢物的化學釋放影響而產(chǎn)生較大變化。極長是一個化學上極其復雜的區(qū)域。在此區(qū)域內，廢物體、包裝容器、回填材料和巖石都將在隨時間變化的溫度和輻射場的影響下發(fā)生相互作用或與地下水發(fā)生作用。這個區(qū)域決定了廢物的釋放情況。遠場是指不受庫干擾的天然地質系統(tǒng)。

11、遠場在物理尺度上講是非常大的，并可能具有相當復雜的地質構造。與近場相比，遠場內的化學、水文學和溫度均處于相對穩(wěn)定的狀態(tài)，他們的變化遵循地質演變的正常速度。其控制著水進屋近場的速度（是近場的一個巨大的物理化學緩沖帶），同時阻滯從近場釋放出的放射性核素的遷移并稀釋其濃度。近場放射性核素的遷移近場放射性核素的遷移近場環(huán)境的演化近場環(huán)境的演化a)水會再浸入到運行時已抽干的圍巖地段。b)對高放廢物來說，由外部引起的回填材料濕潤和內部衰變熱導致的工程屏障和周圍巖石的升溫而使之干燥是成對出現(xiàn)的。c)當?shù)叵滤┩富靥畈牧希踔猎谕ㄟ^周圍溫暖的巖石時，由于發(fā)生了某些特定礦物質的溶解、沉淀及離子交換等一系列復雜的

12、化學反應，故改變了地下水的化學性質。d)水穿透回填材料后邊接觸到了廢物桶，于是桶開始腐蝕。e)由于腐蝕穿透或力學影響使桶的某些點失效。f)當水接觸到了廢物體本身時廢物體便開始降解并釋放出放射性核素，這些放射性核素不是作為溶質進入到溶液，就是作為粒子或膠體存在。g)當廢物體破裂后，放射性核素被溶解，或呈粒子狀態(tài)被活化，開始通過近場遷移。近場放射性核素的遷移近場放射性核素的遷移影響近場環(huán)境的因素影響近場環(huán)境的因素a)溫度：是諸因素中最重要的因素，特別對高放是如此。b)地應力場：水靜壓力和巖石靜壓力的應力場是庫的重要因素。c)水文地質學：b)化學：近場最后一個重要特性是水的化學性質。為了全面評價地下

13、水的特性，至少要了解水的pH、氧化還原程度（氧化還原條件或Eh）、水的主要離子的濃度（Na+、K+、Ca2+、Cl-、SO42-等）以及其他痕量元素情況等。因為溶解度極限時放射性核素釋放速率的重要限制因素，同時元素的化學形態(tài)不同也會對他們遷移時受到的阻滯帶來很大的變化。 近場內的溶質轉移受著圍巖區(qū)域水文地質學。庫的設計和建造及工程屏障物理特性的影響。工程屏障的性能工程屏障的性能回填材料（或緩沖材料）回填材料（或緩沖材料）回填材料的作用主要是減少進入廢物包裝的地下水，改變地下水的化學性質，阻滯溶質的轉移等。它呈現(xiàn)的可塑性能填充貯存過程中和貯存后形成的縫隙，并對近場機械應力的均勻分布做出貢獻，它也

14、起著輻射熱的重要導體的作用。在破碎的結晶圍巖中，廣泛提倡使用的回填物質是膨潤土（主要包含鈉蒙脫石）。貯放前要將其壓實至高密度，或使用壓緊的膨潤土和石英沙的混合物，以便導熱更快些。膨潤土的特性：a)膨潤土吸水時候能發(fā)生膨脹，使其擠入到鉆孔壁周圍的裂縫中填滿人設空穴，同時也對廢物體本身施加相當大的膨脹壓。b)由于它對水的滲透率特別低（水導率為10-13ms-1），因此它一旦吸水膨脹后，便有效地防止了地下水向廢物桶的平流移動。c)溶解物質通過膨潤土中大量相互連通的空隙而發(fā)生擴散，但這種擴散由于吸附過程、空隙小和空隙表面有電荷而受到限制。d) 在溫度低于100時，膨潤土在弱堿性范圍內能起緩沖pH的作用

15、，在加上它有很大的表面積，保證了溶解的SiO2達到飽和。e) 溶液中的陽離子與粘土結構中的鈉進行離子交換，能產(chǎn)生進一步的次生影響，如：溶液中鈉同鈣的交換增進了方解石（CaCO3）的溶解，增加了溶液中碳酸鹽的濃度，并可能使pH增高，導致近場化學發(fā)生有意義的變化。f) 膨潤土也可直接影響桶的腐蝕率例如它能通鐵或鋼反應生成硅酸鐵層，該層可保護鐵桶，使他免于進一步腐蝕。對于膨潤土，所有有關的物理和工程性質都進行了很好的測定，根據(jù)測量結果做出的預測都已被實驗室和野外試驗證實了。同時對于放射性核素在膨潤土上的吸附雖然做了大量的研究，但在大多數(shù)情況下，實驗條件并不與處置庫的預期條件一致，因此預測的阻滯值與現(xiàn)

16、場的觀測值常常符合的很差。廢物桶廢物桶廢物桶和外包裝（如果有的話）的功能，在多數(shù)處置方案中，是在短時間內把廢物和地下水隔開，并在這個時間內，使廢物中一部分放射性物質衰變，以讓輻射熱造成的熱峰平息下去。桶的機械性能必須保證能經(jīng)得起貯放的運行和后來的壓力再調整，因此選擇了金屬作為桶的材料。桶的設計有兩種方案：一是以抗腐蝕為目的，使用在庫環(huán)境中熱力學上穩(wěn)定的或生成鈍化層腐蝕產(chǎn)物的材料（如使用銅、鈦）；另一種設計思想是允許桶腐蝕，但把桶設計的非常厚，以便得到預期的壽命（如鑄鐵或者鋼）。桶即使被水穿透后，仍可以繼續(xù)起到一定的屏障作用?；瘜W性質不活潑材料制成的桶，可能只是由于殘余的包裝和腐蝕產(chǎn)物對可溶物質

17、轉移所起到的物理抑制作用?；瘜W性質比較活潑的桶物質，在桶失效后也可起到化學緩沖劑和放射性放射性核素吸附劑的作用。特別是腐蝕產(chǎn)生的氧化鐵，可作為pH和氧化還原條件的緩沖劑（保證化學還原環(huán)境），并強烈吸附許多放射性核素。廢物基質廢物基質廢物基質的主要功能是在桶失效后限制放射性核素的釋放速率。最常用于處理高放廢物的的基質為硼硅酸鹽玻璃和不經(jīng)后處理的二氧化鈾乏燃料本身，常用處理中放廢物基質為水泥。對高放廢物，現(xiàn)只有兩種“可供選用的基質”。第一是未經(jīng)后處理的乏燃料，第二是硼硅酸鹽玻璃。前者是由輻照過的燃料棒，插入處置桶中，隨后把空氣抽空，然后再充以特種氣體或鉛構成；后者是把廢物的放射性核素分散在他的結構

18、中緊密結合而成，通常把融化的玻璃倒入鋼桶或在桶內融化制成。近場放射性核素釋放模式近場放射性核素釋放模式瑞士的近場模式瑞士的近場模式其基本情況是將HLW的玻璃固化體放在鑄鋼包裝中進行最終處置。廢物桶放在水平坑道中，坑道用壓實的膨潤土回填。庫建在深約1200m的花崗巖中。深層地下水流時各向異性的，主要出現(xiàn)在寬闊分散的的差不多垂直的巖石擾動地帶中。流經(jīng)整個庫的水流量計算值為4200L/a。水的化學性質是輕微還原性，接近天然pH。在處置庫深部周圍溫度是55，瞬時輻射熱給出的最大溫度在回填材料內約160 ，在處置坑道壁約100 。處置后的頭幾十年，溫度下降很快，但至少在近場分析中到了約500年以后就沒有

19、意義了。單個桶周圍的近場及其所包含的物質的量列在下圖和表中。材料體積（m3）質量（kg）玻璃0.15405鋼制桶0.0175制作空隙0.03桶0.96.5103回填材料52.8（a）膨潤土（干的）32.78.8104（b）空隙空間（充滿水）20.12.0104表5.2 瑞士參考高放廢物處置庫近場中的材料種類和數(shù)量（每個廢物桶）（摘自Mckinley,1985b）由前面以及相關的計算表明：1.膨潤土在礦物學上的穩(wěn)定性大于106年，期間其化學和機械性質不變。2.5cm厚的“允許量”腐蝕以后，桶的機械性能失效，至少要1300年（安全評價中取103年）。腐蝕物溶解度很低，確保額外的化學緩沖作用大于10

20、6年。3.桶失效時，玻璃體破碎（破損速率為10-7g/(cm2d-1)），使表面積增加到原來的12倍。4.膨潤土和桶的化學緩沖反應，保證了孔隙水的pH為弱堿性（78.5）及化學上的還原性。在這些條件下，結合相關核素的溶解度，便可建立起一個簡單的釋放模式。假定桶失效后，以每年核素含量的10-5量級釋放，忽略膨潤土或桶的屏障作用，且所有釋放的核素都溶解在流量為0.71L/(桶年-1)，便可得它們在溶液中的濃度，如表5.4?？梢钥闯觯瑢嶋H釋放到遠區(qū)的濃度是最后兩行中較低的那個值，有這種情況的核素均在底下劃線注明了。137Cs、90Sr、108mAg、151Sm和121mSn的釋放量都可以忽略。遠場放

21、射性核素的遷移遠場放射性核素的遷移地質屏障地質屏障 從處置庫近場處置帶一直延伸到地表的遠程大量巖石，構成了廢物遷移的最重要的屏障地質屏障。 遠場是近場各種過程的物理和化學的巨大緩沖帶，他的作用主要通過控制有地下水遷移速率主導的地球化學流量來實現(xiàn)。近場和遠場通過溶質交換聯(lián)系在一起。一旦放射性核素遷移到了遠場，在安全評價中，最有意義的兩個重要因素是：a) 放射性核素達到生物圈的時間長短b) 放射性核素進入生物圈是的濃度，該濃度主要取決于核素所進入的地表水或含水層的性質而控制這兩個“遠場”因素的條件是：a) 核素由水載遷移時（平流和擴散），經(jīng)過圍巖、覆蓋層和地表巖層的速度和路徑的長度。b) 沿核素遷

22、移途徑的物理、化學環(huán)境，特別是巖石對各個放射性核素遷移速率的阻滯能力，以及地下水對放射性核素的稀釋、彌散能力。主要巖石類型主要巖石類型三種主要巖石類型最能滿足高放廢物處置對圍巖的要求，他們分別為：I、結晶巖結晶巖意指花崗巖、輝長巖和玄武巖等塊狀堅硬的火成巖或變質巖?？偪紫抖鹊图俺Ｓ泄?jié)理和斷裂（寬度從幾十米至幾厘米）是這些巖類的一般特點。II、泥漿巖泥漿巖泥漿巖是比較硬和比較塊狀的，一般時代比較老、經(jīng)得起壓實作用、成巖作用并常有低度的埋藏變質，性狀更接近于結晶巖。III、蒸發(fā)巖蒸發(fā)巖蒸發(fā)巖是可溶性的Na、Mg、K、Ca鹽的組合體，是由過去地質年代淺部瀉湖及湖泊蒸發(fā)在周期性的歷史變遷中形成的。氯化

23、物、硫酸鹽或碳酸鹽等以單質或以不同比例混合的復鹽，形成不同厚度的層狀沉積物，按層狀沉積巖順序逐次埋在下面?？刂坪怂赝ㄟ^地質屏遷移的因素控制核素通過地質屏遷移的因素放射性核素可以通過平流或擴散離開近場環(huán)境。平流是指放射性核素由流水帶走，擴散則是指核素在移動很慢或靜態(tài)的孔隙水中的運動方式。核素在靜態(tài)水中的存在的狀態(tài)可以是溶解狀態(tài)、粒子狀態(tài)（如膠體和懸浮體）、或被吸附在其他懸浮物質上。滲透性巖石的水文地質學滲透性巖石的水文地質學潛水面（地下水在地下的位置）以下，巖石中空著的空間，像裂隙、裂縫或空隙均被水飽和著。所以除了在干燥的沙漠環(huán)境外，在所建議的處置庫深度上，巖石都是被水飽和著的。地下水運動是由于

24、各地的水頭不同引起的，它同樣可由廢物的熱效應引起。自然界中，水頭的不同多半是由于地形引起的。 如果將管子沉到砂巖含水層的不同點上， 那么水將升到代表每點相應水頭的水平上。水力梯度A-AH 曲著含水層中地下水流動的方向和速率。水向著水力梯度低的地方流動. 管子13代表普通水井， 而4，5代表了處在含水層受抑制的部分井，通常具有自流的條件.巖石的水力傳導率是空隙和裂隙大小以及連通程度的函數(shù)?？盏目臻g越小，結構越曲折，空隙中的表面影響越大，那么水力傳導率也就越低。達西定律：達西定律：為了得到某單位面積（A）的流速，可用（為巖石“有效的”或活動的“孔隙度”，即是在總的空的空間中參與流動的部分）除Q。達

25、西定律主要用于各向同性的空隙介質，如海綿，但也在破碎巖石（體積足夠大）中廣泛使用。Q = KIA其中：Q為水通量，m3/sK為水力傳導率，m/sI為水頭梯度，m/mA為水流過的橫截面積，m2地下水的運動模式地下水的運動模式最簡單的地下水運動的數(shù)學模式是在假定巖石和水力學性質均一的情況下，流動公式的解析解（如簡單的達西定律）。但在實際的情況下，地下水流動途徑的水力學性質是經(jīng)常變化的，而且這種簡單的計算也不能提供三維水流的情況以及在不同深度上的不同流量或含水層補給和排放效果。故需要更為復雜的解析來把這些情況考慮進去，如有限元（FE）模式。有限元模式是把巖石放在一個復雜的方格模型中分成若干小塊，單元在用二維或三維進行描述。每一個單元的物理和水力性質都可以分別限定，因此由巖石類型不同、斷裂或不整合及成層巖石性質等所引起變化都可歸納到模型中來。在特殊地帶，單