土壤性質(zhì)對(duì)水稻土中外源鎘與鉛生物有效性的影響

1、土壤性質(zhì)對(duì)水稻土中外源鎘與鉛生物有效性的影響普錦成1，符娟林2，章明奎1*1. 浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院/浙江省亞熱帶土壤與植物營(yíng)養(yǎng)重點(diǎn)研究實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州310029；2. 西南科技大學(xué)，四川 綿陽 621010摘要：為定量了解土壤理化性質(zhì)對(duì)進(jìn)入土壤中的外源鎘和鉛生物有效性的影響，采集了性質(zhì)相差較大的16個(gè)水稻土，通過添加Cd（或Pb）培養(yǎng)和老化處理（Cd的加入量為0、0.2、0.5、1、2和5 mg·kg-1；Pb加入量為0、20、50、100、200和500 mg·kg-1，培養(yǎng)時(shí)間為1年），研究了不同土壤中Cd（或Pb）負(fù)荷與土壤中水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）的關(guān)系

2、。結(jié)果表明，隨著Cd（或Pb）污染水平的提高，土壤中水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）均顯著增加，但不同土壤中水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）隨土壤Cd(或Pb)積累的增加幅度有很大的差異。相關(guān)分析表明，水稻土中水溶性Cd（或Pb）主要與土壤Cd（或Pb）污染水平和pH值有關(guān)；而交換態(tài)Cd（或Pb）主要與土壤Cd（或Pb）污染水平、pH值、CEC及質(zhì)地等有關(guān)。數(shù)據(jù)顯示，pH值較高、質(zhì)地較黏的土壤可大大減緩因污染引起的Cd和Pb生物有效性的提高。關(guān)鍵詞：Cd和Pb積累；緩沖能力；有效性；水稻土中圖分類號(hào)：X825 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1672-2175（2008）06-2253-06近20年來，隨著

3、工業(yè)（特別是鄉(xiāng)鎮(zhèn)工業(yè)）的快速發(fā)展和化肥用量的持續(xù)增加，農(nóng)田土壤污染程度呈增加的趨勢(shì)。水稻是我國(guó)主要糧食作物，它對(duì)Cd等重金屬有較強(qiáng)的吸收能力，因此，農(nóng)田土壤Cd等重金屬的污染對(duì)水稻生長(zhǎng)及谷物中重金屬積累的影響已引起了人們的關(guān)注1-7。重金屬進(jìn)入土壤后，通過溶解-沉淀、吸附-解吸、絡(luò)合等各種反應(yīng)，形成不同的化學(xué)形態(tài)8-12。重金屬在土壤中的遷移和傳輸都是以一定的形態(tài)進(jìn)行的，其生物有效性也與存在形態(tài)密切相關(guān)。進(jìn)入土壤中重金屬的有效性可因土壤性質(zhì)和重金屬類型而有很大的差異，這種差異可歸結(jié)為土壤對(duì)減緩重金屬生物有效性能力的不同。大量的研究表明，土壤重金屬的積累可促進(jìn)水稻對(duì)重金屬的吸收，但文獻(xiàn)報(bào)道的土壤

4、重金屬積累與水稻對(duì)重金屬吸收之間的關(guān)系有很大的差異，其原因除與水稻品種等不同外13-14，還與土壤性質(zhì)對(duì)重金屬化學(xué)形態(tài)和固定的影響有關(guān)8,15。土壤減緩重金屬生物有效性的能力可通過土壤固相中重金屬全量與土壤生物有效態(tài)重金屬含量的關(guān)系來反映。本文研究了16個(gè)不同性質(zhì)水稻土中Cd和Pb負(fù)荷與水溶性和交換態(tài)Cd和Pb的定量關(guān)系，探討了土壤性質(zhì)對(duì)水稻土中外源Cd與Pb生物有效性的影響。1 材料與方法1.1 研究土壤 研究土壤共16個(gè)，采自浙江省各地。采樣深度為015 cm，基本性質(zhì)見表1。表中16個(gè)土壤按pH高低排列，土壤之間的pH、有機(jī)質(zhì)、顆粒組成和陽離子交換量有較大的差異，Cd和Pb含量也有一定的

5、差異。1.2 培養(yǎng)試驗(yàn)為了獲得不同Cd和Pb污染水平的土壤，分別對(duì)以上16個(gè)土壤進(jìn)行Cd（或Pb）加入培養(yǎng)試驗(yàn)，Cd的加入量設(shè)0、0.2、0.5、1.0、2.0和5.0 mg·kg-1等6個(gè)處理，Pb的加入量設(shè)0、20、50、100、200和500 mg·kg-1等6個(gè)處理，重復(fù)3次。加入Cd（或Pb）土樣在室溫下培養(yǎng)12個(gè)月，并保持65%70%的田間持水量。取樣分析表明，4個(gè)月培養(yǎng)后土壤Cd（或Pb）形態(tài)基本達(dá)到穩(wěn)定。加入的Cd和Pb化學(xué)形態(tài)分別為分析純Cd(NO3)2和Pb(NO3)2。1.3 分析方法 土壤Cd和Pb總量分析采用HNO3-HClO4-HF三酸消化167

6、03-715，用石墨爐-原子吸收光譜法測(cè)定。土壤pH、有機(jī)質(zhì)和顆粒組成用常規(guī)方法測(cè)定17。水溶態(tài)Cd和Pb用稀鹽溶液（0.01 mol·L-1CaCl2）提取16755-768，提取方法為：稱取10 g土樣于離心管中，加入50 mL 0.01 mol·L-1CaCl2溶液，在室溫下振蕩2 h，離心后用0.45 µm濾膜過濾。交換態(tài)Cd和Pb采用重金屬形態(tài)分級(jí)程序中交換態(tài)重金屬提取方法提取16716-730，提取劑為1 mol·L-1 Mg(NO3)2，土水比為1 g10 mL，提取時(shí)間為1 h。提取物中Cd和Pb濃度均用石墨爐-原子吸收光譜法測(cè)定，重復(fù)2

7、次。2 結(jié)果與討論表1 供試土壤基本性質(zhì)Table 1 Properties of the tested soils土號(hào)土壤類型采樣地點(diǎn)pHw(有機(jī)質(zhì))/(g·kg-1)b(CEC)/(cmol·kg-1)鹽基飽和度/%w(CaCO3)/(g·kg-1)w(粘粒)/(g·kg-1)w(全Cd)/(mg·kg-1)w(全Pb)/(mg·kg-1)S1黃泥砂田麗水4.930.49.886302550.07831.4S2紅泥田麗水5.228.610.86703270.09627.3S3紅砂田衢州5.420.66.396801360.1133

8、7.3S4黃泥田麗水5.629.78.127102450.14221.4S5洪積泥砂田杭州5.728.66.777201940.08730.3S6黃筋泥田金華5.827.19.728402940.09629.3S7紅紫泥田金華5.824.89.228301920.13141.2S8泥質(zhì)田金華6.027.411.39502230.09632.6S9培泥砂田杭州6.121.27.47601630.11733.6S10粉泥田紹興6.326.316.69402140.14323.5S11黃斑田嘉興6.439.216.89903140.15436.3S12青紫泥田紹興6.441.617.29803340

9、.13142.8S13小粉田嘉興6.727.815.59102440.14318.6S14黃松田杭州7.022.414.39802060.12122.6S15鈣質(zhì)紫泥田金華7.325.218.41005.62630.10518.6S16涂泥田紹興8.122.315.310019.62840.06923.62.1 外源Cd和Pb對(duì)土壤水溶態(tài)和交換態(tài)Cd和Pb的影響 圖1 土壤Cd積累對(duì)水溶態(tài)和交換態(tài)Cd的影響Fig. 1 Effects of Cd accumulation on water soluble and exchangeable Cd in the soils外源Cd（或Pb）進(jìn)入土

10、壤后，迅速與固相物質(zhì)作用，轉(zhuǎn)化為不同的化學(xué)形態(tài)。圖1和圖2表明，同一土壤中水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）的絕對(duì)含量均隨土壤Cd（或Pb）全量的增加而增加，水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）的絕對(duì)含量與其全量之間的相關(guān)系數(shù)均達(dá)到顯著的水平（p<0.01）（表2），說明Cd（或Pb）在土壤中的積累可促使其水溶態(tài)和交換態(tài)數(shù)量的增加。但水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）隨其全量的變化趨勢(shì)、增長(zhǎng)速率可隨重金屬種類和土壤性質(zhì)的不同有很大的差異。 圖2 土壤Pb積累對(duì)水溶態(tài)和交換態(tài)Pb的影響Fig. 2 Effects of Pb accumulation on water soluble and exchange

11、able Pb in the soils未加外源Cd時(shí)，水溶態(tài)Cd占土壤全Cd的比例為0%1.19%，平均為0.16%；交換態(tài)Cd占全Cd的比例為1.88%19.23%，平均為7.24%。加入外源Cd后，水溶態(tài)Cd和交換態(tài)Cd占土壤全Cd的比例有所增加。外源Cd加入量為0.2、0.5、1.0、2.0和5.0 mgkg-1處理對(duì)應(yīng)的土壤水溶態(tài)Cd占全Cd比例分別為0%0.86%、0%1.26%、0.03%1.82%、0.03%2.82%和0.12%3.90%，平均分別為0.14%、0.25%、0.34%、0.50%和0.81%；土壤交換態(tài)Cd占全Cd比例分別為1.34%24.26%、1.93%2

12、3.18%、3.46%28.57%、3.75%24.74%和2.34%26.98%，平均分別為10.73%、11.61%、14.11%、12.55%和10.67%。同樣，加入外源Pb后，土壤水溶態(tài)和交換態(tài)Pb占全Pb的比例也有所增加。外源Pb加入量為20、50、100、200和500 mg·kg-1處理對(duì)應(yīng)土壤水溶態(tài)Pb占全Pb比例分別為0%0.025%、0.005%0.040%、0.010%0.068%、0.011%0.092%和0.007%0.13%，平均分別為0.008%、0.014%、0.027%、0.036%和0.047%，高于對(duì)照（范圍為0%0.034%，平均為0.006

13、%）；土壤交換態(tài)Pb占全Pb比例分別為0.14%2.39%、0.17%4.64%、0.18%6.47%、0.23%8.38%和0.32%9.67%，平均分別為1.03%、1.71%、2.67%、3.74%和3.84%,高于對(duì)照（范圍為0.10%1.46%，平均為0.70%）。土壤中水溶態(tài)Cd和交換態(tài)Cd占全Cd的比例遠(yuǎn)高于Pb的相應(yīng)比例，說明水稻土中Cd比Pb有更高的生物有效性。2.2 土壤性質(zhì)對(duì)水稻土減緩Cd和Pb生物有效性的影響不同化學(xué)形態(tài)重金屬的活性（生物有效性、可移動(dòng)性）有較大的差別，活性部分重金屬比例較高說明土壤對(duì)重金屬生物有效性的減緩能力較??；若進(jìn)入土壤的重金屬絕大部分轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的

14、組分，則土壤對(duì)重金屬的生物有效性的減緩能力較強(qiáng)。一般來說，水溶態(tài)和交換態(tài)重金屬的有效性很高，它們較易被植物吸收或發(fā)生遷移，所以可以根據(jù)水溶態(tài)和交換態(tài)重金屬的含量判別土壤對(duì)重金屬生物有效性的減緩能力。從圖1和圖2可知，加入相同數(shù)量的Cd（或Pb），不同土壤的水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）含量卻有很大的變化。當(dāng)外源Cd加入量為0.2、0.5、1.0、2.0和5.0 mg·kg-1時(shí)，土壤水溶態(tài)Cd分別為00.93、02.40、07.31、0.2719.6和0.6358.7 µg·kg-1，土壤交換態(tài)Cd分別為0.00130.015、0.00360.068、0.0110.

15、13、0.0370.31和0.0790.51 mg·kg-1，最高與最低的差別達(dá)6至上百倍。當(dāng)外源Pb加入量為20、50、100、200和500 mg·kg-1時(shí)，土壤水溶態(tài)Pb分別為012.4、4.232.6、12.089.6、25.0212和38.1698 µg·kg-1，土壤交換態(tài)Pb分別為0.0911.23、0.163.78、0.278.51、0.6819.42和1.7951.42 mg·kg-1，最高與最低的差別達(dá)7.5至30倍以上。這些結(jié)果表明不同土壤對(duì)Cd（或Pb）生物有效性的減緩能力有很大的差異。表2 外源Cd（或Pb）加入量與

16、土壤水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）含量之間的關(guān)系(n=16)Table 2 Relationships between exchangeable and water soluble Cd or Pb and added Cd or Pb in the tested soils土號(hào)土壤類型土壤有效態(tài)Cd與Cd加入量(X/ mg·kg-1)的關(guān)系土壤有效態(tài)Pb與Pb加入量(X/ mg·kg-1)的關(guān)系水溶態(tài)Cd(Y/ µg·kg-1)交換態(tài)Cd(Y/ mg·kg-1)水溶態(tài)Pb(Y/ µg·kg-1)交換態(tài)Pb(Y/ mg

17、3;kg-1)關(guān)系式r關(guān)系式r關(guān)系式r關(guān)系式rS1黃泥砂田Y =-10.84+40.46X0.992Y=0.01+0.27X0.999Y=-28.57+1.41X0.994Y=-0.93+0.10X0.999S2紅泥田Y=-8.75+27.60X0.985Y=0.056+0.15X0.978Y=-14.31+1.08X0.998Y=-7.57+0.034X0.998S3紅砂田Y=-5.46+17.52X0.986Y=0.014+0.24X0.999Y=-17.49+0.94X0.996Y=-1.31+0.097X0.998S4黃泥田Y=-3.86+12.48X0.987Y=0.042+0.14

18、X0.986Y=-16.68+0.77X0.995Y=0.076+0.047X0.994S5洪積泥砂田Y=-2.35+7.87X0.990Y=0.035+0.18X0.994Y=-17.51+0.70X0.991Y=-0.22+0.062X0.997S6黃筋泥田Y=-1.58+4.46X0.986Y=0.034+0.069X0.983Y=-20.13+0.64X0.985Y=-0.20+0.040X0.997S7紅紫泥田Y=-2.80+6.40X0.968Y=0.077+0.095X0.975Y=-12.48+0.54X0.992Y=-0.46+0.071X0.997S8泥質(zhì)田Y=-0.79+

19、2.68X0.980Y=0.045+0.10X0.978Y=-9.84+0.42X0.994Y=-0.20+0.052X0.997S9培泥砂田Y=-0.95+3.15X0.985Y=0.002+0.13X0.998Y=-10.74+0.43X0.992Y=-0.67+0.062X0.998S10粉泥田Y=-0.77+2.46X0.983Y=0.018+0.099X0.999Y=-8.53+0.34X0.994Y=-0.49+0.050X0.998S11黃斑田Y=-0.44+1.94X0.996Y=0.032+0.031X0.930Y=-3.57+0.25X0.998Y=0.044+0.0053

20、X0.999S12青紫泥田Y=-0.49+1.54X0.987Y=0.016+0.023X0.941Y=1.40+0.18X0.992Y=-0.011+0.0036X0.999S13小粉田Y=-0.59+1.70X0.986Y=0.016+0.041X0.981Y=0.12+0.15X0.991Y=0.13+0.012X0.999S14黃松田Y=-0.68+1.81X0.984Y=0.010+0.057X0.996Y=-2.61+0.16X0.998Y=0.13+0.018X0.999S15鈣質(zhì)紫泥田Y=-0.60+1.56X0.984Y=0.008+0.028X0.982Y=1.00+0.0

21、96X0.975Y=0.096+0.0041X0.995S16涂泥田Y=-0.64+1.26X0.958Y=0.004+0.033X0.975Y=1.78+0.079X0.962Y=-0.017+0.0032X0.990注：表中相關(guān)系數(shù)r均達(dá)到p<0.05顯著水平表2為16個(gè)土壤中水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）含量與外源Cd（或Pb）加入量之間的線性關(guān)系。方程中的斜率可反映土壤對(duì)重金屬生物有效性減緩作用的大小，斜率值越小，說明該土壤對(duì)重金屬生物有效性減緩能力越大。土壤水溶態(tài)Cd與外源Cd加入量之間關(guān)系方程的斜率在1.2640.46之間，最高為最低的32倍；土壤交換態(tài)Cd與外源Cd加入量之間

22、關(guān)系方程的斜率在0.0230.27之間，最高為最低的12倍；土壤水溶態(tài)Pb與外源Pb加入量之間關(guān)系方程的斜率在0.0791.41之間，最高為最低的18倍；土壤交換態(tài)Pb與外源Pb加入量之間關(guān)系方程的斜率在0.00320.10之間，最高為最低的31倍。表明不同土壤對(duì)Cd（或Pb）生物有效性減緩作用有很大的差異。相關(guān)分析表明，土壤中水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）含量與外源Cd（或Pb）加入量之間的線性關(guān)系的斜率與土壤性質(zhì)之間有一定的關(guān)系。其中，水溶態(tài)Cd與外源Cd加入量之間的線性關(guān)系的斜率與pH、有機(jī)質(zhì)、CEC、鹽基飽和度、CaCO3和粘粒含量之間的相關(guān)系數(shù)分別為-0.719*（*表示p<0.

23、05顯著水平，下同）、0.020、-0.451、-0.802*、-0.213和0.040；交換態(tài)Cd含量與外源Cd加入量之間的線性關(guān)系的斜率與pH、有機(jī)質(zhì)、CEC、鹽基飽和度、CaCO3和粘粒含量之間的相關(guān)系數(shù)分別為-0.786*、-0.242、-0.761*、-0.898*、-0.326和-0.467；水溶態(tài)Pb含量與外源Pb加入量之間的線性關(guān)系的斜率與pH、有機(jī)質(zhì)、CEC、鹽基飽和度、CaCO3和粘粒含量之間的相關(guān)系數(shù)分別為-0.886*、-0.035、-0.700*、0.920*、-0.370和-0.117；交換態(tài)Pb含量與外源Pb加入量之間的線性關(guān)系的斜率與pH、有機(jī)質(zhì)、CEC、鹽基飽

24、和度、CaCO3和粘粒含量之間的相關(guān)系數(shù)分別為-0.768*、-0.337、-0.792*、-0.785*、-0.393和-0.632*。這些結(jié)果表明，pH、CEC、鹽基飽和度、CaCO3和粘粒含量對(duì)土壤減緩Cd和Pb污染有明顯的影響，其中，外源Cd（或Pb）進(jìn)入土壤對(duì)水溶態(tài)Cd（或Pb）含量的影響主要受pH和鹽基飽和度控制；而外源Cd（或Pb）進(jìn)入土壤對(duì)交換態(tài)Cd（或Pb）含量的影響不僅受pH和鹽基飽和度控制，也受CEC和粘粒含量等的影響。 pH下降增加了水溶態(tài)和交換態(tài)重金屬含量可能與下列因素有關(guān)：（1）pH下降，土壤黏粒礦物和有機(jī)質(zhì)表面的負(fù)電荷減少，因而對(duì)重金屬的吸附能力下降，增加了活性重

25、金屬濃度；（2）土壤有機(jī)質(zhì)與重金屬之間形成的絡(luò)合物穩(wěn)定性隨土壤pH的下降而減小，增加了土壤溶液中重金屬濃度；（3）增加土壤pH可促使重金屬的沉淀。而CEC和黏粒含量增加減少了土壤交換態(tài)Cd和Pb含量可能與高CEC和黏粒含量土壤對(duì)重金屬具有較強(qiáng)的專性吸附和固定作用有關(guān)。3 結(jié)論結(jié)果表明，Cd（或Pb）污染水平的提高可顯著增加土壤中水溶態(tài)和交換態(tài)Cd（或Pb）含量，但增加幅度因土壤性質(zhì)不同可有很大的差異。相關(guān)分析表明，稻田土壤中水溶性Cd（或Pb）主要與土壤Cd（或Pb）污染水平和土壤pH有關(guān)；而交換態(tài)Cd（或Pb）主要與土壤Cd（或Pb）污染水平、pH、CEC及土壤質(zhì)地等有關(guān)。pH較高、質(zhì)地較黏

26、的土壤對(duì)Cd（或Pb）生物有效性有較大的減緩能力。由于不同土壤對(duì)Cd（或Pb）生物有效性減緩能力有很大的差異，只分析土壤Cd（或Pb）的全量不足以反映其對(duì)作物的危害。參考文獻(xiàn)：1 楊居榮, 查燕, 劉虹. 污染稻、麥籽實(shí)中Cd, Cu, Pb的分布及其存在形態(tài)初探J. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 1999, 19(6): 500-504.Yang Jurong, Zha Yan, Liu Hong. The distribution and chemical forms of Cd、Cu and Pb in polluted seedsJ. China Environmental Science, 199

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