飲用水除氟技術(shù)開發(fā)應(yīng)用現(xiàn)狀

1、氟是人體必需的微量元素之一,但過量時會引發(fā)慢性氟中毒。WHO (World Health Organization 把飲用水中氟化物質(zhì)量濃度0.51.5mg·L -1作為對人體有益的最佳濃度范圍1,我國生活飲用水衛(wèi)生標準(GB5749-2006規(guī)定,氟化物的質(zhì)量濃度限值為1.0mg ·L -1。目前,對高氟地下水的治理主要包括2種手段:(1尋找和改換新水源,指采用地表水、雨雪水和深井低氟水作為新的飲用水。(2人工除氟,在不能采用替換水源的地區(qū),人工除氟是一種最為實際的方法?，F(xiàn)有的除氟方法主要包括吸附法、混凝沉淀法、電化學(xué)方法、膜分離法等。近幾十年來,國內(nèi)外對含氟水的處理進行

2、了大量的研究,在除氟工藝及相關(guān)的基礎(chǔ)理論方面亦取得了一些研究進展。本文旨在綜述各種人工除氟方法的原理、處理效果、優(yōu)缺點等,并對各種方法進行分析對比。1吸附法吸附法是目前飲用水除氟應(yīng)用最廣泛的方法,吸附劑的特性是決定除氟成本和效果的重要因素。目前常用的吸附劑包括活性金屬氧化物、骨炭、泥土類吸附劑、沸石、生物質(zhì)類吸附劑等。吸附過程中,交換吸附、物理吸附和化學(xué)吸附往往同時存在,難以明確區(qū)分。1.1活性金屬氧化物1.1.1活性氧化鋁活性氧化鋁法是世界上應(yīng)用最廣泛、最成功的除氟方法。氧化鋁除氟,最佳pH 為4.56.0,實際應(yīng)用中,通入CO 2調(diào)節(jié)pH 至6.57.0也能取得較好效果。吸附容量一般為0.

3、82.0mg ·g -1,最高可達15.0mg ·g -1。活性氧化鋁使用前需用硫酸或硫酸鋁預(yù)處理。(A12O 3n ·2H 2O 失去除氟能力后,可用H 2SO 4或Al 2(SO 43溶液淋洗再生。我國目前60%以上的除氟點采用了活性氧化鋁2。近年來,明礬包裹氧化鋁2、涂層氧化鋁3、電極性氧化鋁技術(shù)4等方法也被用來去除氟離子,表現(xiàn)出更為優(yōu)越的除氟性能。活性氧化鋁除氟具有吸附容量高,處理費用低,運行穩(wěn)定,易于再生等優(yōu)點,但設(shè)備投資高,處理過程需要調(diào)節(jié)pH ,另外活性氧化鋁中鋁的流失,可能會成為影響人體健康的不利因素5。1.1.2活性氧化鎂鎂是人體必需的元素,活性

4、MgO 具有較大的比表面積,吸附能力較強,吸附容量通常為14mg ·g -1,再生后仍可穩(wěn)定在6mg ·g -1左右。C Sairam 等用氧飲用水除氟技術(shù)開發(fā)應(yīng)用現(xiàn)狀李永富1,孟范平1,姚瑞華2(1.中國海洋大學(xué)海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室,山東青島266100;2.中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所,北京100101摘要:飲用水中過量的氟會對人體造成危害?，F(xiàn)有的人工除氟方法主要有:吸附法、混凝沉淀法、電化學(xué)方法、膜分離法等。對各種方法的原理、處理效果和優(yōu)缺點等比較發(fā)現(xiàn),吸附法較為成熟,應(yīng)用最為廣泛,但不同吸附劑均具有局限性,生物質(zhì)類吸附劑具有廣闊的應(yīng)用前景?；炷恋矸ㄝ^多

5、應(yīng)用于含氟廢水處理,因為易引入其它離子等缺點,在飲用水的降氟處理中應(yīng)用較少。電化學(xué)方法和膜處理技術(shù)是較為清潔的除氟方法,但是過高的能耗和昂貴的膜組件是其推廣應(yīng)用的限制因素。開發(fā)一種既能克服傳統(tǒng)除氟方法的缺點,又能全面改善飲用水質(zhì)的除氟技術(shù)是亟待解決的問題。關(guān)鍵詞:除氟;飲用水;應(yīng)用中圖分類號:TU991.26+8文獻標識碼:A文章編號:1000-3770(201007-0010-004收稿日期:2009-10-20作者簡介:李永富(1985-,男,碩士研究生,研究方向為水污染和控制技術(shù);聯(lián)系電話:0532-*;E-mail :lyf_qingdao 聯(lián)系作者:孟范平,博士,教授;聯(lián)系電話:05

6、32-*;E-mail :fanpingm第36卷第7期2010年7月水處理技術(shù)TECHNOLOGY OF WATER TREATMENT Vol.36No.7Jul.,201010化鎂與殼聚糖灼燒制得復(fù)合材料,吸附容量約為氧化鎂的2倍,達到4.44mg·g-16。與氧化鋁相比,氧化鎂除氟效果更好,處理成本更低,但該方法易使出水總硬度和pH升高,且氧化鎂再生復(fù)雜,限制了它的廣泛使用。1.1.3稀土金屬氧化物在眾多的除氟材料中,由于稀土金屬氧化物吸附量大,污染小,越來越受到人們的重視。稀土在水溶液中與水配位形成水合氧化物,除氟機理是與表面羥基相關(guān)的質(zhì)子化反應(yīng)引起的離子交換與吸附,吸附后

7、可用NaOH溶液洗脫再生。A M Raichur等7采用稀土氧化物的混合物用于含氟水的處理。結(jié)果表明,當(dāng)起始氟離子質(zhì)量濃度為50mg·L-1,pH為6.5,溫度為303K,吸附時間為60min,飽和吸附容量為12.5mg·g-1。于桂生等用氧化鋯和氧化鈦處理10mg·L-1的含氟水,可使氟離子質(zhì)量濃度降至1.0mg·L-1以下8-9。稀土金屬水合氧化物雖然具有良好的除氟性能,但由于水合氧化物一般是粉末狀的,難以直接應(yīng)用于水處理過程,可以將其負載到機械強度高、易成形的載體上制備更為方便的除氟材料。1.2骨炭骨炭的主要成分是碳酸磷灰石和羥基磷灰石,為磷酸鹽型

8、除氟劑,應(yīng)用數(shù)量僅次于活性氧化鋁。除氟機理是氟與水中的Ca2+形成CaF2被羥基磷酸鈣所吸附,同時存在F-與OH-的交換10。骨炭吸附達飽和后可用質(zhì)量分數(shù)5%NaOH再生。骨炭的除氟效果主要受粒度、pH、接觸時間和共存離子的干擾。粉末狀骨炭比粒狀骨炭吸附容量大,較低pH條件利于氟離子的吸附,水中Ca2+和Mg2+對吸附起到促進作用,Cl-、NO3-和SO42-影響輕微,HCO3-會極大的影響除氟效果。骨炭的缺陷在于:吸附容量過低;再生時間過長;骨炭溶于酸,在實際應(yīng)用時需控制原水pH以減少濾料的損失。由于部分骨炭的來源是牛、豬和魚等動物的骨骼,在有宗教信仰的地區(qū)應(yīng)用受到一定的限制。1.3天然沸石

9、沸石分子篩是天然或人工合成的含堿金屬和堿土金屬氧化物的晶態(tài)硅鋁酸鹽。它的骨架由(SiO4和(A1O4四面體通過頂點按三維堆積而成,骨架中Si原子被Al原子代替時將帶有負電荷,需要由骨架外的單價或多價陽離子來補償11。沸石的孔道被補償陽離子、結(jié)合水及其它雜質(zhì)填充,其中補償陽離子和羥基可以發(fā)生離子交換。目前,沸石除氟改性主要用離子交換法,指利用Al3+、La3+等12-13與沸石中的Ca2+、Na+等發(fā)生交換。改性后的沸石吸附容量能得到顯著的提高。沸石除氟的優(yōu)點是成本較低,再生簡易,除氟的同時對鐵、錳、砷、色度、總硬度等均有去除作用,可以全面提高水質(zhì),缺點是吸附容量一般較低。1.4泥土類吸附劑泥土

10、類吸附劑具除氟性能的原因是表面電荷的物理吸附作用和組分中的OH-、OH2、OH3+與F-的離子交換。目前泥土類吸附劑主要有高嶺土、漂白土、蒙脫石、赤泥等。除氟效果主要受粒徑和pH影響,粉末狀優(yōu)于顆粒狀,低pH條件下,效果更好。相比于金屬活性氧化物和骨炭,泥土類除氟劑更為經(jīng)濟實惠,來源更為廣泛。不同泥土類除氟劑成分的差異決定了除氟性能差別很大,應(yīng)用時需根據(jù)具體情況選擇適宜的除氟劑。1.5離子交換樹脂離子交換法是利用離子交換樹脂的交換能力,去除水中氟離子的一種方法。將金屬離子負載到樹脂表面制備陽離子型交換樹脂可以取得良好的去除效果。N Viswanathan等分別采用La3+、Fe3+、Ce3+和

11、Zr4+改性Indion FR10樹脂處理質(zhì)量濃度為11mg·L-1的含氟水,4種樹脂吸附容量分別為0.470、0.468、0.456、0.471mg·g-1,高于未改性樹脂(0.275mg·g-120。C Sairam等采用AlPO4、Ce3(PO44和Zr3(PO44與聚丙烯酰胺制備復(fù)合樹脂,3種樹脂的飽和吸附容量分別為2.844、2.290、2.166mg·g-121。復(fù)合樹脂除氟率高,可以再生,不足之處在于除氟的同時除掉了水中對人體有益的礦物質(zhì),引入了其它物質(zhì)。在水處理過程中,吸附樹脂會受到氧化劑的氧化和雜質(zhì)的污染,而且還可能發(fā)生熱降解,引起樹脂

12、性能劣化,使用效果下降。1.6生物質(zhì)類生物質(zhì)類吸附劑主要有殼聚糖、茶葉質(zhì)鐵、功能纖維等,近年來還開發(fā)了綠藻用于氟離子的去除。此類吸附劑具有來源豐富、價格低廉,吸附容量較大,可再吸附劑pH飽和吸附容量/mg·g-1參考文獻漂白土蒙脫石赤泥高嶺石粉Zn/Al/Cl合成粘土3.564.75.5310±0.57.7520.2632.2016.2891.343.325141516171819表1泥土類吸附劑除氟性能的比較Tab.1Comparison of fluorine performance of clay adsorbents李永富等,飲用水除氟技術(shù)開發(fā)應(yīng)用現(xiàn)狀11生等優(yōu)點,

13、在飲用水除氟中具有廣闊的應(yīng)用前景。2混凝沉淀法混凝沉淀法原理是向含氟水中加入Fe3+、Fe2+、Al3+等離子型混凝劑,在適當(dāng)pH條件下形成氫氧化物膠體,吸附水中的氟離子后共沉淀析出。常用的混凝劑主要有硫酸鋁、聚合硫酸鋁、聚合氯化鋁、聚合硫酸鐵、硫酸鋁鉀等。不同混凝劑應(yīng)用范圍和性能不同,對地下水的處理效果有差異。王振宇等22對比了聚鐵、硫酸鋁和明礬等不同混凝劑的降氟性能。結(jié)果表明,明礬混凝沉降效果優(yōu)于其它混凝劑,地下水的硬度對降氟效果沒有明顯影響。隨著新型絮凝劑的開發(fā)應(yīng)用,在混凝沉淀處理的基礎(chǔ)上,加入高分子絮凝劑,加快絮狀物的生成與沉降,取得了更好的效果。目前最常用的有機助凝劑是聚丙烯酰胺(P

14、AM,作用機理是吸附和架橋作用。由PAM吸附架橋而成的絮凝體含有氫鍵,它比靠范德華引力而凝聚成絨粒的強度要高,降低了濾料表面電位,在水流剪力作用下不易破壞,從而使沉淀更好地從水中分離出來23。PAM有劇毒,該法適宜于含氟廢水的處理,在飲用水集中處理中受到限制。3電化學(xué)方法3.1電滲析電滲析是在直流電場作用下,以電位差為推動力,利用離子交換膜的選擇透過性,將陰陽離子從水溶液和其他不帶電組分中分離出來。在我國,已經(jīng)有不少地區(qū)選用電滲析法對飲用水進行降氟處理。如1986年運城市在鹽湖區(qū)下凹村興建電滲析改水降氟工程,工程一直正常運行15年。2001年初的調(diào)查表明該電滲析器穩(wěn)定有效地降低了當(dāng)?shù)氐叵滤械?/p>

15、氟離子含量,兒童的氟斑牙患病率由改水前的92%降至30%以下,氟斑牙指數(shù)降到了0.43,成人氟骨癥患病率由9.8%降為1.0%24。Z Amor等25根據(jù)實驗結(jié)果提出電滲析能夠有效地降低水體中的氟含量,但是應(yīng)該在適當(dāng)?shù)碾妷合?不宜過低,過低氟離子的去除率過低,也不宜過高,過高容易造成結(jié)垢且電流效率低。電滲析除氟優(yōu)點在于不用投加藥劑,除氟的同時可以降低高氟水的含鹽總量,使水質(zhì)得到全面改善。缺點在于處理設(shè)備昂貴,管理復(fù)雜,能耗較大,除氟的同時除去了對人體有益的礦物質(zhì)等,限制了該法的廣泛使用。3.2電絮凝法電絮凝法是指電極在直流電場的作用下,陽極表面向溶液中溶出金屬離子,金屬離子水解為氫氧化物,作為

16、吸附介質(zhì)吸附水中的氟離子和氟絡(luò)合物。陽極多為鋁電極或鐵電極,與鋁鹽混凝除氟產(chǎn)生的氫氧化物相比,電絮凝法產(chǎn)生的氫氧化物活性更大,吸附能力更強。影響因素主要有電流密度、電極間距、共存離子、處理時間和原水氟離子濃度等。電絮凝法具有操作簡單,運行穩(wěn)定,不改變原水pH,適用于分散式給水處理等優(yōu)點,但耗電量大,影響因素多,鋁板電解后產(chǎn)生的Al3+易污染出水,產(chǎn)生的氧化鋁復(fù)合物易使電極鈍化等,需在以后的研究中繼續(xù)改善。3.3電吸附法電吸附(EST是原水從一端進入陰、陽電極形成的通道,最終從另一端流出,流動中受到電場作用,氟離子向陽電極遷移并被界面雙電層吸附。氟離子被吸附后,儲存在電極表面所形成的雙電層中,當(dāng)

17、出水水質(zhì)不能滿足要求時,停止通電,將正負電極短接,使電極表面的離子重新回到溶液中,隨水流排出,可以使電極得到再生。該方法已開發(fā)出成套EST設(shè)備并投入運營,對天津市郊某地類地下水處理結(jié)果表明,氟離子質(zhì)量濃度從1.402.16mg·L-1降至1.0mg·L-1以下,同時可顯著降低水體礦化度,氯化物、硫酸鹽、堿度、硝酸鹽等,有效提高地下水水質(zhì)26。4膜分離技術(shù)膜分離是20世紀60年代迅速崛起的一門新型高效分離技術(shù)。由于膜具有選擇透過性,混合物中某些物質(zhì)可以通過,另一些物質(zhì)不能通過,從而實現(xiàn)混合物的分離。膜可以是固相、液相或氣相,目前使用的分離膜絕大多數(shù)是固相膜。用于含氟水處理的常

18、用膜分離方法是反滲透法和納濾法。反滲透是指借助于比滲透壓更高的壓力,改變自然滲透壓方向,把濃縮液中的溶劑(水壓向半透膜的一邊,而氟離子不能通過半透膜,從而去除氟離子的技術(shù)。影響反滲透去除氟離子的主要因素包括:系統(tǒng)壓力、流量、介質(zhì)pH、水中氟離子濃度以及水體本身的離子強度等。反滲透法除氟,系統(tǒng)壓力需嚴格控制。有研究表明,產(chǎn)水量隨膜分離壓力的變大而升高,但氟離子去除率降低。這可能是由于壓力過大造成了氟離子的穿濾27。納濾是一種介于反滲透和超濾之間的壓力驅(qū)動膜分離過程,關(guān)鍵部件是納米級孔徑納濾膜。目前國外商品化納濾膜的材質(zhì)主要有:醋酸纖維素、磺化聚砜、磺化聚醚砜、聚酰胺、聚乙烯醇等28。納濾膜屬于水

19、處理技術(shù)第36卷第7期12壓力驅(qū)動型膜,操作壓力通常為0.51.0MPa,最低為0.3MPa(聚酰胺膜,最高可達2.0MPa(聚乙烯醇膜。納濾技術(shù)不僅可以有效去除飲用水中的氟離子,對地下水軟化和微污染物去除等方面亦表現(xiàn)出了較好的效果。膜分離技術(shù)不僅能有效去除飲用水中的氟離子以及某些鹽類物質(zhì),還能對水中的有機物、微生物、細菌和病毒等進行分離控制;而且具有分離效率高、節(jié)能、易于自動控制等優(yōu)點。但是膜的污染、堵塞易使膜通量下降,耐用性變差,壽命變短,處理后濃水的排放問題至今沒有得到較好的解決。5結(jié)語與展望對各種除氟技術(shù)的比較發(fā)現(xiàn),吸附法仍然是開發(fā)應(yīng)用最普遍的方法。各種吸附劑中,生物質(zhì)類來源豐富、價格

20、低廉,在飲用水除氟中具有廣闊的應(yīng)用前景?；炷恋矸ㄒ驗橐滓肫渌x子等缺點,在飲用水的降氟處理中應(yīng)用較少。電化學(xué)方法的除氟率較高,但需要解決能耗過大的問題。膜處理技術(shù)是較為清潔的除氟方法,但昂貴的膜組件是其推廣應(yīng)用的限制因素。因此,開發(fā)一種既能克服傳統(tǒng)除氟方法的缺點,又能全面改善飲用水質(zhì)的除氟技術(shù)是亟待解決的問題。參考文獻:1WHO(World Health Organization.Guidelines for drinking waterquality(vol.II:health criteria and supporting informationM.World Health Organ

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22、y magnesia-amended activated alu-mina granulesJ.Chemical Engineering Journal,2008,140(1-3:183-192.4Lounici H,Belhocinea D,Grib H,et al.Fluoride removal withelectro-activated aluminaJ.Desalination,2004,161(3:287-293.5Trond P F.Aluminum as a risk factor in Alzheimer's disease,withemphasis on drink

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32、轉(zhuǎn)第19頁李永富等,飲用水除氟技術(shù)開發(fā)應(yīng)用現(xiàn)狀13DEVELOPMENT AND APPLICATION OF FLUORIDE REMOVAL IN DRINKING WATERLi Yongfu 1,Meng Fanping 1,Yao Ruihua 2(1.Key Lab of Environment Science and Ecology,Ministry of Education,Ocean University of China,Qingdao 266100,China;2.Institute of Geographical Sciences and Natural Resourc

33、es Research,Beijing 100101,ChinaAbstract:Excessive fluoride concentrations have been reported harmful to humans.Adsorption,coagulation-sedimentation method,electrochemical method,membrane process are the main methods of defluoridation of water treatment applications.In this paper,comparisons of thes

34、e methods are made in many aspects such as:defluoridation mechanisms,treatment effect,advantages and limitations.The result shows that adsorption technology is more mature and the most used widely.But different sorbents have their limitations.Biosorbents have broad application prospects in defluorid

35、ation of drinking water.Coagulation-sedimentation method is more used in fluorine-containing wastewater treatment than in drinking water treatment because of easy to introduce other ions.Electrochemical method and membrane technology are much cleaner technologies of fluoride removal.But too high en-

36、ergy consumption and expensive application module limit their application.It is necessary to develop a fluoride removal method which can overcome the shortcomings of traditional methods and improve the quality of drinking water.Keywords:deflouridation;drinking water;applicationJ.Catal Today,2002,75:

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41、,Li Xue 1,Ruan Aidong 2(1.State Key Laboratory of Water Environment Simulation,School of Environment,BeiJing Normal University,BeiJing 100875,China;2.State Key Laboratory of Hydrology-Water Resources and Hydraulic Engineering,Hohai University,Nan Jing 210098,China;3.Dept.of Chemical Engineering,Beij

42、ing University of Chemical Technology,Beijing 100029,China;4.Key Laboratory of Polluted Environment Remediation and Ecological Health,College of Natural Resources and Environmental Science,Zhejiang University,Hangzhou 310029,China;Abstract:Nitrate pollution of groundwater has caused widespread concern.Compared with biological denitrification,chemical catalytic reduction of ni-trate has fast response and it is suitable for decentralized water treatment.It is regarded as