天然放射性氣溶膠的粒徑分布及其測(cè)量方法

1、基礎(chǔ)研究天然放射性氣溶膠的粒徑分布及其測(cè)量方法金益和下道國(guó)卓維海徐利亞方國(guó)秋本研究由福建省醫(yī)藥衛(wèi)生科研基金資助作者單位:350001福州,福建省勞動(dòng)衛(wèi)生職業(yè)病研究所(金益和卓維海徐利亞方國(guó)秋;日本岐阜醫(yī)療技術(shù)短期大學(xué)(下道國(guó)目的天然放射性氣溶膠粒徑分布的變化會(huì)引起氡及其子體所致肺劑量的較大漲落。由于我國(guó)對(duì)其報(bào)道甚少,在肺劑量估算中均引用U N SCEA R 的推薦值。為驗(yàn)證這種引用的合理性和建立氣溶膠粒徑分布的測(cè)量方法,開(kāi)展本項(xiàng)研究。方法采用金屬絲網(wǎng)篩(165目擴(kuò)散法測(cè)量天然空氣經(jīng)不同數(shù)目網(wǎng)篩擴(kuò)散前后的放射性濃度比(衰減比來(lái)繪制衰減曲線,然后用池邊模式計(jì)算出粒徑分布曲線。衰減比、粒徑分布的計(jì)算

2、和曲線的繪制均采用計(jì)算機(jī)。結(jié)果室內(nèi)外天然放射性氣溶膠粒徑呈幾何正態(tài)分布,分布的峰值的平均值分別為(0.20±0.09 m 和(0.27±0.11 m 。粒徑分布和氡濃度、氣壓、氣溫、濕度等未發(fā)現(xiàn)相關(guān)關(guān)系。結(jié)論本研究結(jié)果與U N SCEAR 報(bào)告書(1988的推薦值相比,室內(nèi)值相同,室外值略高,與Jaco bi 的研究相近。由此可得出結(jié)論,福州地區(qū)引用U NSCEA R 報(bào)告書的推薦值來(lái)估算氡及其子體所致肺劑量是合適的。此結(jié)論能否推廣到其他地區(qū),還需作進(jìn)一步的研究。關(guān)鍵詞網(wǎng)篩擴(kuò)散法粒徑分布?xì)馊苣zSize distribution of atmospheric radioact

3、ive aerosols and its measurement Jin Yihe 1,M .Shimo 2,Zhuo Weihai 1,Xu Liya 1and Fang Guoqiu 1(1.Fuj ian I nstitute of Radiation H ealth P r otection ,Fuz hou 350001,China . 2.Gif u College of M edical T echnology .Gif u ,J ap an Obj ectives T he va ria tio n of the size distr ibut ion of radio act

4、iv e aer oso ls may cause a lar ge fluctuation oflung do se caused by r ado n and its daughter s .Since the info rm atio n o n the size distr ibutio n o f r adioactive aer osols in China is scanty ,autho rs usually quot e the r ecommended data by U N SCEAR (1988to esti-mate the lung dose.I n o r der

5、 to check w het her the quo ted dat a are reasonable and establish the metho d of m easur ing the size dist ribution of the aer osols ,w e car ried o ut this study .Methods T he penet rat ion cur ve can be blo ffed by m ea sur ing t he at omo spher ic radio activ eity ratio fo r the differ ent diffu

6、sion using the wire scr een (165meshestype diff usio n batter y.T he size dist ribution o f at omo spher ic r adioactive aer osols w as calculated by ikebe anatica l method.Results T he size distr ibutio n fo r outdoo rs and in-do or s sho w ed a geo metric no r mal distr ibutio n .T he arithmetic m

7、ean peak diameter fo r indo or and o ut-do or size distribution w er e (0.20±0.09 m and (0.27±0.11 m,respect iver y.T he cor relatio n be-tw een t he size distribut ion and the concent rat ions of r ado n and m et eolog ical facto r s w as no t significant.Conclusion T he m easur ed result

8、 for indoo rs is the same as the recomm ended dat a by U NSCEA R (1988,w hile the result for outdoo rs is slightey hig her than t he recomm ended data ,but it is similiar t o that r epor ted by Jacobi.It is basically feasible fo r Fujian Pr ov ince to est imate lung do se using the reco mmented data

9、 by U N SCEA R (1988.Futher studies ar e needed to ex tend this co nclutio n nation-wide .Key words W ir e scr een diffusio n Size distr ibutio n Radisactiv e aero so ls空氣中存在著各種各樣的氣溶膠粒子,既有天然的,也有伴隨著人類活動(dòng)而產(chǎn)生的,它是多種學(xué)科的重要研究對(duì)象。研究?jī)?nèi)容包括粒子數(shù)濃度、重量濃度、粒徑分布、化學(xué)組成、放射性比活度、光學(xué)特性等等。在評(píng)價(jià)放射性氣溶膠粒子所致肺劑量時(shí),由于至今尚無(wú)較好的方法直接觀察人肺,均采用

10、計(jì)算加推論的方法,即把現(xiàn)有的劑量學(xué)模型應(yīng)用于所測(cè)到的放射性氣溶膠粒子的輻射能量。但已有的劑量學(xué)模型的各類參數(shù),如氣管形態(tài)、靶細(xì)胞位置、呼吸模式、粒子濃度、粒徑分布等的選擇與變動(dòng)均會(huì)造成劑量計(jì)算結(jié)果的差異。其中氡子體結(jié)合態(tài)的放射性中位直徑(AMD 較為敏感,當(dāng)其在0.05 m 0.17 m 范圍變化時(shí),肺劑量會(huì)相應(yīng)變化+100%-20%1。因此對(duì)氣溶膠粒徑分布的研究已日益受到重視。氣溶膠粒子的直徑從原子線度的0.001 m 直至超過(guò)100 m 。目前尚不可能使用同一種方法測(cè)量上述范圍全部粒子的粒徑分布。從劑量學(xué)的角度來(lái)看,空氣中天然放射性氣溶膠粒子可以看作就是氡子體結(jié)合態(tài)和少量的非結(jié)合態(tài)粒子,粒

11、徑大致在0.001 m 0.5 m 范圍圖1放射性氣溶膠粒徑分布概念圖(圖1。因此我們采用可以滿足上述測(cè)量范圍,體積小,操作相對(duì)較方便的金屬絲網(wǎng)擴(kuò)散法。氡子體非結(jié)合態(tài)其粒徑變化相對(duì)結(jié)合態(tài)而言,可忽略(圖1,其在圖1中所占的份額,即劑量評(píng)價(jià)時(shí)所需的f 值,我國(guó)各地均已有充分的研究,但對(duì)結(jié)合態(tài)粒徑分布的研究報(bào)道甚少,在劑量評(píng)價(jià)時(shí)毫無(wú)例外地引用UNSCEAR 報(bào)告書的推薦值,因此,從肺劑量估算的角度出發(fā),本研究的粒徑分布僅著眼于氡子體結(jié)合態(tài)。本文簡(jiǎn)單 介紹測(cè)量方法和測(cè)量結(jié)果。1測(cè)量方法1.1測(cè)量原理:測(cè)量原理的概念如圖2。當(dāng)單一粒徑的放射性氣溶膠粒子(放射性比活度為Z 0通過(guò)金屬絲圖2絲網(wǎng)擴(kuò)散法測(cè)粒

12、徑分布網(wǎng)組(SB后,由于擴(kuò)散等原因,粒子數(shù)減少,其放射性比活度也相應(yīng)減為Z 。當(dāng)金屬絲網(wǎng)的結(jié)構(gòu)(有效體積、金屬絲直徑、絲網(wǎng)(SB直徑等和測(cè)量條件(氣溫、氣壓等確定后,待測(cè)粒子通過(guò)SB 擴(kuò)散前后的放射性比活度衰減比p(=Z/Z 0為流量、粒徑(r 和絲網(wǎng)數(shù)(N 的函數(shù)2。如固定流量,則p 僅為r 和N 的函數(shù),即p =R (N ,r 。對(duì)于空氣中非單一粒徑的氡子體結(jié)合態(tài)粒子而言,衰減比p 與絲網(wǎng)數(shù)N 的關(guān)系可表示為3:P (N =R (N ,r f (r dr f (r dr (1式中f (r 為粒徑分布函數(shù)。如上所述,在實(shí)際測(cè)量中固定流量,則從(1式可知,通過(guò)改變絲網(wǎng)數(shù)N (圖2a 來(lái)測(cè)得衰減

13、曲線(圖2b ,再通過(guò)數(shù)學(xué)處理,計(jì)算出粒徑分布(圖2c 。1.2采樣裝置:采樣裝置如圖3。待測(cè)氣體由金屬絲 圖3絲網(wǎng)擴(kuò)散法測(cè)粒徑分布的采樣裝置SDB:擴(kuò)散裝置;F:濾膜;P:泵網(wǎng)型擴(kuò)散裝置(SDB的左端進(jìn)入。每個(gè)SDB最多可填裝43片圓形絲網(wǎng)板。當(dāng)擴(kuò)散過(guò)程需要43片以上時(shí),可串聯(lián)使用SDB。絲網(wǎng)板的有效直徑為40mm,它由165目不銹鋼金屬絲網(wǎng)粘結(jié)在厚5mm、內(nèi)孔40m m、外徑60 mm的銅質(zhì)圓環(huán)上構(gòu)成。銅環(huán)上刻槽后嵌入橡膠密封圈,以保證待測(cè)空氣必定流經(jīng)絲網(wǎng),而不從絲網(wǎng)板之間漏出。根據(jù)杉山等研究4,采用有效直徑為40mm的165250目之間絲網(wǎng)組,測(cè)得的粒徑分布結(jié)果基本一致,且與其他類型擴(kuò)散

14、裝置的測(cè)量結(jié)果相符,因此我們采用價(jià)格較便宜的165目金屬絲網(wǎng)。通過(guò)SD B的粒子由高效濾膜F收集,濾膜型號(hào)為T O Y O、T M-80、 0.8 m。濾膜與濾膜固定架之間也必需用密封圈防漏。圖3中的P為高穩(wěn)定空氣泵(I waki A P-220ZN。圖3中的每一分支的擴(kuò)散通路都必需串聯(lián)流量計(jì)和流量微調(diào)器(圖中未畫出,以嚴(yán)格保持在整個(gè)采樣過(guò)程中的各分支流量保持一致,這對(duì)于測(cè)量的成功具有重要意義。1.3采樣及測(cè)量方法:首先應(yīng)確定采樣條件,即流量和采樣時(shí)間,以保證粒徑分布測(cè)量結(jié)果的穩(wěn)定和精度。這主要取決于濾膜測(cè)量裝置的探測(cè)限、效率和空氣中氡子體比活度等因素。根據(jù)本研究的測(cè)量裝置的探測(cè)限優(yōu)于0.9計(jì)

15、數(shù)/分鐘,效率約23%(2!,241A m、空氣中平均氡子體比活度約10Bq m-3及預(yù)備性實(shí)驗(yàn)結(jié)果,采樣流量定為4L/min,每次采樣時(shí)間為40分鐘。由于圖3中各分支SDB內(nèi)的絲網(wǎng)數(shù)目不同,各分支相應(yīng)濾膜收集到的放射性粒子數(shù)目也不同,由此可得圖1b的衰減曲線。確定一條衰減曲線至少需要9個(gè)點(diǎn),也就是說(shuō)需要9次不同N的擴(kuò)散過(guò)程,再加上一個(gè) 空白SDB(確定Z0用,共有十個(gè)分支,因此采樣后需10臺(tái)計(jì)數(shù)裝置同時(shí)測(cè)量10枚濾膜的計(jì)數(shù)。由于條件所限,我們采用4個(gè)分支采樣3次的辦法來(lái)測(cè)得作衰減曲線所需的9個(gè)點(diǎn)。整個(gè)采樣和測(cè)量過(guò)程的時(shí)間安排如圖4采樣、測(cè)量過(guò)程的時(shí)間安排圖4所示。采樣時(shí)間40分鐘,采樣結(jié)束后

16、等待2分鐘,再分別在4臺(tái)計(jì)數(shù)器上同時(shí)測(cè)量各分支的濾膜的計(jì)數(shù),測(cè)量時(shí)間也為40分鐘。在測(cè)量濾膜的同時(shí),改變3個(gè)分支SDB內(nèi)的絲網(wǎng)數(shù)后繼續(xù)采樣40分鐘。整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程需要如此往復(fù)3次(圖4。本研究中9次擴(kuò)散過(guò)程的SD B內(nèi)的絲網(wǎng)數(shù)目分別為10,15,25,40,55,80,110, 159和269片。1.4數(shù)據(jù)分析方法:通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)到的圖1b所示衰減曲線后,可以通過(guò)數(shù)學(xué)處理計(jì)算出粒徑分布。數(shù)學(xué)處理方法有若干種,作者采用“池邊解析法”,即把方程(1的粒徑區(qū)間作離散化處理,再通過(guò)逆矩陣法求出粒徑分布函數(shù)f(r3。由于有時(shí)方程解可能出現(xiàn)負(fù)值,因此本研究改用逐次逼近法求解f(r的近似解。為保證方程解的誤差控制

17、在±5%以內(nèi),逐次近似的次數(shù)不少于16次。由于計(jì)算量太大,我們應(yīng)用日本名古屋大學(xué)池邊研究室開(kāi)發(fā)的軟件,用計(jì)算機(jī)(PC9801RX NEC進(jìn)行計(jì)算和繪制粒徑分布曲線。典型的粒徑分布曲線如圖5 (1993年9月2日。圖5計(jì)算機(jī)逐次逼近法計(jì)算及繪制的粒徑分布曲線1.5采樣地點(diǎn):為避免非天然氣溶膠粒子的干擾,室外采樣點(diǎn)選擇遠(yuǎn)離馬路、環(huán)境清靜的省放射衛(wèi)生防護(hù)所內(nèi)的草坪上,室內(nèi)采樣點(diǎn)選擇人員出入較少的實(shí)驗(yàn)室。1.6采樣時(shí)間和實(shí)驗(yàn)內(nèi)容:本研究始于1991年,各種準(zhǔn)備工作和預(yù)備實(shí)驗(yàn)歷時(shí)1年半。正式采樣測(cè)量自1992年7月至1993年12月。平均每周采樣1次。采樣時(shí)間選擇在福州市地區(qū)大氣活動(dòng)較穩(wěn)定的上

18、午8時(shí)至12時(shí)。如實(shí)驗(yàn)失敗,爭(zhēng)取在同1周內(nèi)重測(cè)。從采樣、數(shù)據(jù)整理、計(jì)算機(jī)處理至評(píng)價(jià)歸檔,約需3天時(shí)間。在測(cè)量粒徑分布的同時(shí)還測(cè)量了空氣中氡及其子體比活度和各氣象要素(氣溫、氣壓、濕度、風(fēng)向、風(fēng)速。2結(jié)果和討論共測(cè)得62例放射性氣溶膠的粒徑分布曲線,其中室內(nèi)11例,室外51例。室內(nèi)外放射性氣溶膠粒徑分布均呈幾何正態(tài)分布,圖5即為其中1例。室外粒徑分布的峰值范圍為0.10 m 圖6粒徑分布峰值頻率分布(室外0.56 m ,峰值頻率分布如圖6。從圖6可見(jiàn),粒徑分布的峰值主要分布于0.15 m 0.40 m 之間,占全部測(cè)量結(jié)果的70%以上。室內(nèi)粒徑分子的峰值范圍相對(duì)較集中,為0.10 m 0.40

19、m ,因樣本較少,未作峰值分布分析。室內(nèi)外粒徑分布峰值的算術(shù)平均值分別為0.20±0.09 m 和0.27±0.11 m ,其與世界上有關(guān)報(bào)道的比較見(jiàn)附表。本研究的室內(nèi)測(cè)量結(jié)果與U NSCEAR (1988的推薦值一致,而室外值略高于UNSCEAR,與Jacobi 的報(bào)道相近5。附表本研究結(jié)果與有關(guān)報(bào)道比較報(bào)道者AM D ( m 室內(nèi)室外UNS CEAR (19820.20.1UNS CEAR (19880.20.2Jacobi-E ist 0.25*NCRP.No780.050.17*本研究0.20(0.100.560.27(0.150.4注:*不分室內(nèi)外我國(guó)在放射性氣溶膠或者說(shuō)氡子體結(jié)合態(tài)的粒徑分布方面的研究報(bào)道甚少。各地在進(jìn)行肺劑量評(píng)價(jià)時(shí)均引用U NSCEAR 的推薦值即室內(nèi)外氡子體結(jié)合態(tài)的AMD 均為0.2 m 所推算出來(lái)的劑量變換系數(shù)。從本研究的結(jié)果來(lái)看,以往福建省