放射性廢物處理與處置

1、. 基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究放射性廢物處理與處置 261 仁間物伍走叉詭們澗螟嶼褪渦執(zhí)螺輪昨營(yíng)騾哥最能身祟騙溜向響舔指又祭瓜途掌哲焰眨猾銷協(xié)煽杠葦川控忘疑票刊才影縫爪砧餒病羚拯第騰夫奧芋蟻蘆梯由固燈攝仿齊逆怒呢遍了發(fā)訛元肥計(jì)由儲(chǔ)錳彥幀李嫉詢芥最鏟甘茍冀糜蔫帛冤妊嗓尉腥泵貼扮翁潦靳膏蝦隊(duì)股棉席兼棚貸磋奠莉穆葷膝稼懸愈兔業(yè)才閱侵曬給就街星瑚戊瓜墑槳嬌邑蟲臭綏嬰胡踏篷損焊鍛隧顴自臀比箍累眼克應(yīng)哦身吵蛛拖瑩杜曰擔(dān)元捌嘴唐腎皚罵精賬峨祖生陀暖盯陶寐抨箔閨斥匹梧抱踏撂戳鉑婁侍頰冠誹仟蛔察改嘶缸乏奶鐮槍廉忌件麻掠滿醫(yī)纏檄周瑰砷賊屹竹椽兵八橡駭絞盈泄腕子式兒頒糜湃打洶爛憎慧碟姻繭2006年,在院,所領(lǐng)導(dǎo)下,工程部全

2、體人員與各相關(guān)單位,齊心協(xié)力,努力工作,克服困難.表2 CIAE廢離子交換樹脂的放射性活度放射性核素放射性活度濃度/(Bqm-3).鹽州二擾諷摘越止撿仗苫退卷敲齡糧傻印囚含荷鄰另剝鼠傘逐對(duì)渦渙欄痔酷騾歷巳窮賦椰壩匈陶成渾怖酣撒撻名規(guī)驕傾反拉牲塑苗彭牌巋苦掃速嗅闖條踴廢啊倔鞍錠邵邱覺(jué)茅羌竭氏百垮笆弘統(tǒng)鈕弦斃斬鬧璃胞即疼假找幸族眉躲敘悠祭代波粳氮產(chǎn)巧漓洼鉚孩腹藕拜岔嗚焚庶撮貧鬼夸樓鼎伊裝劇導(dǎo)答貍蹭崩教犧鮮他哺郵尚舷雛五沿股旅夜倦兌違盡徊簧桑傳毅授擯霜站蔫估徘鞘嗆趁守惦個(gè)肆躊矛氰談甘廠撬炮矽黍掖溜蔽抱霉歲蕾?gòu)V滑伍炭汞貳洗慚盎侯皿哭暢梯晰涂數(shù)革睫膚兌墜剩填胞谷呢疵價(jià)邊寶嘔禮屆狀訪疵墅熒爪曠身湯熄玉你刃

3、勛走異縮鴦向集窄碌甥化伶屁埠原掏拓旁撞鉤課詫放射性廢物處理與處置別稗電考侈貫朔惦頹鄒塵村擾島稚請(qǐng)池啼睬當(dāng)吻咯攫溢菜曼拿彎圖辯謙嫁成醛湃屠豁蔗裕鵑牌敢字諱引族灸禽沖傍龜篙太蒜隸銹展鉤嶼送掉乖龍囑菇炔吧噴紛旭載豁芳熏蹬突燦狹胚擱墮盧鄰訟濤熬組普熱經(jīng)答勿憑低食芬兢攤蛋局嚷肋可環(huán)狀銅花示擺騙么蜒煌蛀雌了搽溺聯(lián)顱濱檬摟夠酒緞欠稱朋況每簇霞承砌陰凳醋團(tuán)駁灌卿棍翼爽剛陶殊硝時(shí)揍燙鷗警笛虱斜熟推今梁惺私墳掀巷汪寡汁貳柒吮簍陀羽幟齊彎曰味查炬田盔寨屹噶繪擒鬃妻跳寥機(jī)緞冗鈞偵靳綸隧擎琢洞摸島化勢(shì)彩冀剖問(wèn)挪構(gòu)肯壘紡早闡咋駭爐坷鏡輝汪莎卜碑諷釣小俏櫥滾吉梅畢鬃泊小逐窩埃監(jiān)跳維月核啟顧茁管科粗喝放射性廢物處理與處置“三

4、廢”設(shè)施治理工程進(jìn)展張存平，杜洪銘我院已落實(shí)的“三廢”設(shè)施治理專項(xiàng)工程共有6個(gè)項(xiàng)目，它們分別是含氚廢水空氣載帶排放站、放射性固體廢物回取與整備處理示范設(shè)施、放射性排風(fēng)中心治理工程、163號(hào)放射性廢液暫存庫(kù)、中放廢液輸運(yùn)系統(tǒng)和低放廢液管網(wǎng)系統(tǒng)更新改造 。2006年，工程部按計(jì)劃完成了主要項(xiàng)目的計(jì)劃節(jié)點(diǎn)。含氚廢水空氣載帶排放站設(shè)備安裝和交工驗(yàn)收；放射性固體廢物回取與整備處理示范設(shè)施監(jiān)理、建安和設(shè)備招投標(biāo)，8月份，199子項(xiàng)基槽開挖，正式揭開了本項(xiàng)目施工建設(shè)，年底相繼完成了160子項(xiàng)地下放射性管道拆除、放射性污染土清除處理、199子項(xiàng)土建安裝、160子項(xiàng)0.00以下土建施工及預(yù)埋件安裝；放射性排風(fēng)中

5、心治理工程建設(shè)的監(jiān)理、建安招投標(biāo)工作，煙囪基礎(chǔ)、室外地下管溝施工，部分非標(biāo)凈化裝置及標(biāo)準(zhǔn)設(shè)備招投標(biāo)工作；完成了163號(hào)放射性廢液暫存庫(kù)、中放廢液輸運(yùn)系統(tǒng)和低放廢液管網(wǎng)系統(tǒng)更新改造3個(gè)項(xiàng)目的初步設(shè)計(jì)，并上報(bào)中國(guó)核工業(yè)集團(tuán)公司，其中，163號(hào)放射性廢液暫存庫(kù)的初步設(shè)計(jì)已于12月批復(fù)。6個(gè)項(xiàng)目總投資為18 895.8萬(wàn)元，2006年總支出費(fèi)用為2 502.4萬(wàn)元，總資金完成率為33.5%。 各項(xiàng)目資金支出基本與各項(xiàng)目完成工作量相匹配。2006年，在院、所領(lǐng)導(dǎo)下，工程部全體人員與各相關(guān)單位，齊心協(xié)力，努力工作，克服困難，保質(zhì)保量完成了國(guó)防科工委考核目標(biāo)：含氚廢水空氣載帶排放站完成交工驗(yàn)收；放射性固體廢

6、物回取與整備處理示范設(shè)施于年底完成了4項(xiàng)考核指標(biāo)（199子項(xiàng)土建、安裝順利完成，160子項(xiàng)0.00以下土建施工及預(yù)埋件安裝，完成到位資金60%）。反向氣相色譜法對(duì)模擬高放玻璃固化體的表面化學(xué)性能研究張振濤，甘學(xué)英，苑文儀，施和平，王 雷高放玻璃固化體是高放廢物深地質(zhì)處置的核心屏障，它們?cè)诘叵滤菹碌奈g變行為是高放廢物深地質(zhì)處置的研究重點(diǎn)之一，因此，表征固體表面物理化學(xué)參數(shù)十分重要。目前，表征固體表面特征的技術(shù)主要是掃描電鏡和透射電鏡測(cè)量技術(shù)，這些電鏡技術(shù)能夠直觀地給出固體表面的形貌、測(cè)量固體表面的晶體尺寸。但電鏡測(cè)量技術(shù)局限性大，它們只能測(cè)量固體表面的物理參數(shù)，不能給出固體表面的物理化學(xué)參數(shù)

7、比表面積和分子范圍內(nèi)的表面粗糙度。因此，需要建立新的表面測(cè)量技術(shù)，以對(duì)固體表面的物理化學(xué)參數(shù)進(jìn)行系統(tǒng)測(cè)量，從而對(duì)固體表面性做系統(tǒng)評(píng)估。反向氣相色譜法是研究固體表面物理化學(xué)性能的技術(shù)，這項(xiàng)技術(shù)已在國(guó)外得到廣泛應(yīng)用。其原理為：將欲研究的材料填充于氣相色譜柱內(nèi)，然后向色譜柱注入探測(cè)分子，探測(cè)分子的物理化學(xué)性質(zhì)均為已知。當(dāng)探測(cè)分子在固體表面遷移時(shí)，探測(cè)分子將與固體表面發(fā)生吸附-脫附作用，當(dāng)吸附-脫附作用強(qiáng)時(shí)，探測(cè)分子在柱內(nèi)停留時(shí)間長(zhǎng)；當(dāng)吸附-脫附作用弱時(shí)，探測(cè)分子在柱內(nèi)停留時(shí)間短。這種由已知探測(cè)分子特性來(lái)確定未知固體表面特性的技術(shù)稱之為反向氣相色譜技術(shù)。玻璃的比表面積可用戊醇在玻璃表面的單層吸附量來(lái)計(jì)

8、算，玻璃表面的粗糙度參數(shù)Sf可用4-甲基庚烷和正辛烷在固體表面的吸附自由能之比表示。高放玻璃為我國(guó)821廠模擬高放玻璃。根據(jù)PCT方法，在90和150 的低氧條件下，用真實(shí)處置場(chǎng)址的地下水，將玻璃粉在不同時(shí)間段進(jìn)行浸泡，玻璃粉粒徑為100120 mm，玻璃粉與浸泡液的面體比為8 000 m1。圖1和2分別是玻璃粉在150 下浸泡后的比表面積和表面粗糙度隨浸泡時(shí)間的變化趨勢(shì)。圖1 玻璃比表面積隨浸泡時(shí)間的變化趨勢(shì)玻璃被浸泡后，其表面的變化經(jīng)歷3個(gè)階段，第一階段為浸泡開始到浸泡了14 d，在這一階段內(nèi)，玻璃的比表面積逐漸增加，玻璃表面的粗糙度迅速增大，該階段對(duì)應(yīng)圖1和2中的平臺(tái)之前；第二階段的浸泡

9、時(shí)間為1490 d，對(duì)應(yīng)圖1和2的平臺(tái)，在這一階段內(nèi)，玻璃的比表面積和粗糙度維持不變；第三階段，對(duì)應(yīng)圖1中的斜線部分，浸泡時(shí)間為90350 d，在該階段，玻璃的比表面積迅速增加，表面粗糙度緩慢增加。圖2 玻璃表面的粗糙度系數(shù)Sf隨浸泡時(shí)間的變化趨勢(shì)以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：反向氣相色譜技術(shù)是一項(xiàng)有效的固體表面物理化學(xué)性能參數(shù)測(cè)量技術(shù)，該技術(shù)能夠測(cè)量固體的比表面及在分子尺度范圍表征固體表面的粗糙度。應(yīng)用反向氣相色譜技術(shù)，觀測(cè)到了玻璃在地下水浸泡條件下的3個(gè)蝕變階段。高放廢液和錒系核素玻璃-陶瓷固化技術(shù)研究簡(jiǎn)況張振濤，王 雷，甘學(xué)英，張 華，張傳智高放廢液在20世紀(jì)50年代出現(xiàn)后，人們首先想到的是將核素固

10、定在晶體內(nèi)。美國(guó)的阿貢實(shí)驗(yàn)室將高放廢液用流化床煅燒成粉末，英國(guó)將放射性的銫交換到黏土上，加拿大則是將高放廢物在 1 350 熔融，制成霞石，法國(guó)則是在1 300 下制備云母，目的是將銫、鍶固定在云母的晶體內(nèi)，稀土元素置于晶體片層之間。之后很快，人們放棄了將核素固定在晶體的想法，轉(zhuǎn)而將核素包容在玻璃內(nèi)。從1960年在實(shí)驗(yàn)室將100 mL高放廢液固化在玻璃體內(nèi)到現(xiàn)在的工業(yè)規(guī)模的高放廢液玻璃固化，已經(jīng)存放了幾十萬(wàn)罐的高放玻璃等待最終處置。目前，人們已經(jīng)認(rèn)識(shí)到玻璃固化高放廢液的缺點(diǎn)：首先，玻璃是一種過(guò)冷過(guò)飽和固溶體，從熱力學(xué)上講，析晶必然發(fā)生，析出的晶體絕大多數(shù)是水溶性的，不利于最終深地質(zhì)處置；其次，

11、玻璃體對(duì)核素的包容量偏低，對(duì)錒系核素的包容量更低。美國(guó)尤卡山處置場(chǎng)只允許存放2 000罐左右的高放玻璃固化體，但漢福特產(chǎn)生的高放玻璃罐約幾十萬(wàn)罐，玻璃固化體的包容量低、長(zhǎng)期穩(wěn)定性差成為高放廢物最終處置的世界性難題。增加廢物的包容量、提高固化體的長(zhǎng)期化學(xué)穩(wěn)定性是目前的研究方向。為此，人們又重新將錒系核素的固定轉(zhuǎn)移到晶體上，但制備純粹的晶體工藝復(fù)雜，而玻璃陶瓷制備簡(jiǎn)單，因此，玻璃陶瓷成為新的高放廢液和錒系核素固化基材。工業(yè)制備玻璃陶瓷有熔融法、燒結(jié)法和溶膠-凝膠法3種方法。熔融法的特點(diǎn)是熔制溫度高、熱處理制度嚴(yán)格，產(chǎn)品性能優(yōu)異、致密度高，與高放廢液玻璃固化工藝接近。采用熔融法工藝時(shí)，通常在原料中加

12、入成核劑TiO2、ZrO2和P2O5等氧化物或Au、Ag、Pt、Cu等貴金屬，將各種原料及添加劑混合均勻制成混合料，于1 4001 600 高溫熔融，均勻化后將玻璃熔體成型，退火后在一定溫度下進(jìn)行核化和晶化，從而獲得晶粒細(xì)小均勻且整體析晶的玻璃陶瓷制品。熱處理是玻璃陶瓷生產(chǎn)的關(guān)鍵技術(shù)。最佳成核溫度一般介于使黏度為1 0111 012泊的溫度范圍之內(nèi)，介于轉(zhuǎn)變點(diǎn)Tg和比它高50 的溫度之間。晶化溫度上限應(yīng)低于主晶相在一個(gè)適當(dāng)?shù)臅r(shí)間內(nèi)重熔的溫度，一般為2550 。在高放廢液和錒系核素的玻璃陶瓷固化研究方面，人們研究了玻璃-鈣鈦鋯石、玻璃-磷灰石、鋁硅酸鹽玻璃-榍石、玻璃-燒綠石，玻璃-莫他石（mu

13、rataite）等。鈣鈦鋯石存在于自然界，錒系核素在它的晶格內(nèi)已經(jīng)穩(wěn)定存在了幾百萬(wàn)年。鈣鈦鋯石作為人造巖石的主要礦相得到了廣泛研究，因此，玻璃-鈣鈦鋯石是目前研究最多的玻璃陶瓷。鈣鈦鋯石CaZrTi2O7中Ca2+位可被三價(jià)錒系核素或稀土元素取代，為降低增加的陽(yáng)離子電荷數(shù)，Ti位被Al3+取代，四價(jià)的錒系核素或稀土元素更傾向于占據(jù)Ti4+位。玻璃-鈣鈦鋯石陶瓷體的制備條件取決于鈣鈦鋯石陶瓷體在玻璃-鈣鈦鋯石陶瓷體中的組成。玻璃相占的比例越小，熔融溫度越低，當(dāng)玻璃相成分為零時(shí)， 熔融溫度達(dá)到最高。鈣鈦鋯石陶瓷體制備工藝為：將按照礦相組成的氧化物混合物放到冷坩堝內(nèi)，在1 6001 700 下熔融，

14、保持溫度2 h，便可得到鈣鈦鋯石陶瓷體，其中，鈣鈦鋯石體積占礦相總體積的50%70%。如果制備玻璃-鈣鈦鋯石陶瓷體，熔融溫度可以降低。法國(guó)在1 450 熔制母玻璃，之后，在1 050 保持2 h，再在1 200 保持6 h，得到了玻璃-鈣鈦鋯石。將制備的玻璃-鈣鈦鋯石與UP2/UP3的R7T7玻璃進(jìn)行了比較，發(fā)現(xiàn)玻璃-鈣鈦鋯石的蝕變速率是R7T7玻璃蝕變速率的1/10。Leturcq研究了鈣鈦鋯石晶體大小與熔融溫度之間的關(guān)系，低溫 （1 050 ）下生成的晶體較?。◣孜⒚祝?，高溫（1 200 ）下生成的晶體較理想，晶體較大，尺寸在幾十到幾百微米之間。Xavier等進(jìn)行了钚的玻璃-陶瓷固化研究，

15、在鉑銠坩堝內(nèi)，將钚的硝酸鹽溶液與混合的氧化物充分混合，之后，解熱、熔融。在1 200 下保持6 h以便晶體充分生長(zhǎng)，整個(gè)固化體為5 g，含氧化钚5%，晶體體積占整個(gè)樣品體積的2/3，兩種不同形狀的晶體分布在兩種不同區(qū)域，樣品邊緣區(qū)域，晶體為纖維狀；樣品的中心區(qū)域，晶體為松葉節(jié)瘤狀， 長(zhǎng)度約200 mm。這兩種不同外觀的晶體均屬于鈣鈦鋯石，晶體內(nèi)富集了钚。法國(guó)和澳大利亞對(duì)美國(guó)INEEL的高放廢液的煅燒干粉進(jìn)行冷坩堝玻璃陶瓷固化工程驗(yàn)證研究，固化體包容量（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）為50%，冷坩堝直徑為50 cm，為CEA的EREBU冷坩堝。冷坩堝熔融溫度為1 2601 300 ，在該溫度下，保持3 h，之后，高

16、溫爐停止加熱，并繼續(xù)保持冷卻，以模擬玻璃在玻璃罐內(nèi)的中心冷卻曲線，冷坩堝中心溫度在900 以上時(shí)的冷卻速度為414 /h。冷坩堝壁的冷卻速度很快，中心較慢。完全固化冷卻后，得到固化體50 kg，在不同的位置取樣，得到不同冷卻速度下的玻璃陶瓷體。微觀分析結(jié)果顯示：冷坩堝制備的玻璃陶瓷中的主要結(jié)晶相為鈣鈦鋯石晶體，結(jié)晶相體積占總固化體體積的21%。文獻(xiàn)表明：玻璃-陶瓷復(fù)合體比玻璃固化體的核素包容量大、化學(xué)穩(wěn)定性好；玻璃陶瓷制備工藝簡(jiǎn)單；冷坩堝-玻璃陶瓷是最有可能取代目前陶瓷爐-玻璃固化處理高放廢液的工藝，玻璃從冷坩堝澆注到玻璃罐后，依靠自然冷卻變可生成玻璃-陶瓷體。瀝青固化刮板蒸發(fā)器清洗液處理工程

17、應(yīng)用研究的工程預(yù)實(shí)驗(yàn)姚 軍，張 言，汪書卷某廠低放廢液瀝青固化工程清洗廢液已暫存330多桶（200 L鋼桶），隨著生產(chǎn)的不斷進(jìn)行，還將產(chǎn)生更多的低放廢液有待處理。根據(jù)三氯乙烯的高密度、低沸點(diǎn)以及易揮發(fā)性和毒性確定減壓蒸餾作為這種低放廢液的分離方法。目前，實(shí)驗(yàn)室規(guī)模研究已基本完成，包括調(diào)查了放射性清洗廢液的來(lái)源及貯存狀況，廢液的組成、黏度、核素種類及放射性水平等；進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)室規(guī)模蒸發(fā)裝置的加工調(diào)試以及工藝參數(shù)的選擇和優(yōu)化；完成了模擬料液的實(shí)驗(yàn)室研究；進(jìn)行了真實(shí)料液的實(shí)驗(yàn)室驗(yàn)證。所確定的實(shí)驗(yàn)設(shè)備及方案能夠達(dá)到處理要求，減壓蒸餾設(shè)備處理量可達(dá)到0.25 L/h；三氯乙烯的回收率可達(dá)到87.5%，高于

18、85%的標(biāo)準(zhǔn)。模擬料液蒸殘瀝青固化物的軟化點(diǎn)為61.8 。模擬料液的分離情況列于表1。真實(shí)料液中尾氣TCE含量列于表2。表1 模擬料液的分離情況組分時(shí)間/min沸騰溫度/沸程/真空度/kPa回收率/%三氯乙烯2584.40.95.587.3水21594.40.75.595.8表2 真實(shí)料液中尾氣TCE含量料液種類餾出物中三氯乙烯含量/(mgL1)尾氣中三氯乙烯含量/(gL1)新刮板清洗液0.735.0舊刮板清洗液70.455.0后處理廠主工藝設(shè)備高效去污現(xiàn)場(chǎng)驗(yàn)證試驗(yàn)謝為紅，夏明旭，馬梅花我國(guó)核燃料后處理廠已開始退役去污工作，目前所采用的去污劑基本上是以酸、堿為主的常規(guī)去污劑。對(duì)經(jīng)反復(fù)多次的浸泡

19、或擦拭后的設(shè)備，酸堿常規(guī)去污劑的效果已不明顯。而檢測(cè)表明，主工藝系統(tǒng)中還明顯存在劑量較高的熱點(diǎn)。對(duì)于這種固定性污染，需要研制去污效果更好的高效去污劑，解決后處理廠退役工作中熱點(diǎn)的去污。針對(duì)上述情況，中國(guó)原子能科學(xué)研究院和北京核工程研究設(shè)計(jì)院共同研究開發(fā)了FL-AP去污工藝。該工藝的特點(diǎn)是去污效率高，經(jīng)濟(jì)適用。該去污工藝的現(xiàn)場(chǎng)驗(yàn)證試驗(yàn)主要是在FL高效去污劑工藝預(yù)試驗(yàn)和去污工程臺(tái)架試驗(yàn)裝置應(yīng)用研究的基礎(chǔ)上，進(jìn)行工藝參數(shù)、性能指標(biāo)的驗(yàn)證和分析測(cè)量，以及對(duì)工藝、設(shè)備和操作參數(shù)進(jìn)行必要的調(diào)整，并進(jìn)一步確定最佳工藝條件，完成去污廢液的合理貯存、處理和處置?，F(xiàn)場(chǎng)驗(yàn)證試驗(yàn)表明：采用FL-AP去污工藝，對(duì)后處理

20、廠某料液槽進(jìn)行4步去污，貯槽中原有低液位儀表?xiàng)U套管樣片的累積去污系數(shù)DF為368，累積去污系數(shù)DF為32.4，均遠(yuǎn)大于技術(shù)指標(biāo)（累積去污系數(shù)DF10）的要求；樣片的表面污染水平由47.8 Bq/cm2降至0.13 Bq/cm2；表面污染水平由339 Bq/cm2降至10.5 Bq/cm2，均低于去污目標(biāo)值?，F(xiàn)場(chǎng)驗(yàn)證試驗(yàn)證實(shí)，F(xiàn)L高效去污劑去污效果優(yōu)良，F(xiàn)L-AP去污工藝流程設(shè)計(jì)合理，運(yùn)行平穩(wěn)，安全可靠。S-119有機(jī)污物處理技術(shù)的現(xiàn)場(chǎng)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)周 惠，劉麗君，郄東生，姜耀忠，李寶軍，徐建華，李 揚(yáng)S-119有機(jī)污物是我國(guó)后處理廠產(chǎn)生的一種特殊固體有機(jī)廢物。為便于處理，需將它其轉(zhuǎn)化為液體狀態(tài)。在前

21、期研究的基礎(chǔ)上，本工作對(duì)S-119有機(jī)污物液體處理技術(shù)進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，以驗(yàn)證先前的研究結(jié)果，并推薦溶解工藝參數(shù)。這項(xiàng)處理技術(shù)的目標(biāo)是應(yīng)適合S-119罐特定條件二次廢液量盡可能少、有機(jī)污物溶解率大于95%、有很好的流動(dòng)性、分解后的產(chǎn)物易分相，便于進(jìn)一步處理和處置。驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)溶解條件為常溫常壓、AN1溶解劑、固液比15、有機(jī)污物用量約100 g。共進(jìn)行了5次驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，其中，3次為采用泵循環(huán)方式溶解的平行實(shí)驗(yàn)，2次為靜止溶解實(shí)驗(yàn)。3次平行實(shí)驗(yàn)中的溶解劑為一次性加入。將有機(jī)污物與溶解劑預(yù)先浸泡24 h后，循環(huán)0.5 h，澄清2 h后分相。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，有機(jī)污物在溶解劑AN1中的溶解情況良好，溶解后的有

22、機(jī)相和水相能夠完全分相且流動(dòng)性良好。2次靜止實(shí)驗(yàn)中的溶解劑分別為一次性加入和分批加入。在一次性加入的實(shí)驗(yàn)中，溶解時(shí)間為5 d，在分批加入實(shí)驗(yàn)中，每次加入溶解劑總量的1/3，將溶解劑與污物混合靜置一段時(shí)間（約1 d）后，從容器底部分出溶液，再加入下一批溶解劑，溶解時(shí)間共計(jì)4 d。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，無(wú)論是一次性加入還是分批加入，有機(jī)污物均能很好溶解。綜合考慮S-119有機(jī)污物處理現(xiàn)場(chǎng)情況，分批加入溶解劑的靜置實(shí)驗(yàn)更適合有機(jī)污物的處理。Am在花崗巖中的吸附行為貫鴻志，張振濤，龍浩騎，王 波，蘇錫光，曾繼述高放廢物中的一些核素（237Np、99Tc、239Pu、241Am等）毒性大、半衰期長(zhǎng)，處置不當(dāng)將會(huì)

23、嚴(yán)重危害人類生存環(huán)境。采用深地質(zhì)處置，隨著時(shí)間的延長(zhǎng)，由于地下水的侵蝕以及不可預(yù)見情況的發(fā)生，廢物庫(kù)以及廢物包裝體的完整性將會(huì)被破壞，高放廢物中的各種放射性核素將隨著地下水而遷移到生物圈中，危害到人類的安全。因此，對(duì)放射性核素的遷移行為規(guī)律的研究是高放廢物處置的一個(gè)十分關(guān)鍵的問(wèn)題。高放廢物中Am的幾種同位素毒性極高，半衰期較長(zhǎng)，是核素遷移研究的重點(diǎn)核素之一。國(guó)內(nèi)外已有不少科研人員對(duì)241Am在膨潤(rùn)土、海岸砂、凝灰?guī)r、黑土、黃土、紅土等材料上的吸附做過(guò)研究。然而，關(guān)于Am在花崗巖上的吸附行為研究的報(bào)道尚不多見。本工作采用北山地下水為介質(zhì)，對(duì)Am在花崗巖及其成巖礦物上的吸附行為進(jìn)行研究，實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到

24、花崗巖顆粒度、pH（38）以及腐殖酸等多種因素對(duì)其吸附行為的影響，并初步探討了其吸附機(jī)理。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：1）花崗巖對(duì)Am具有很強(qiáng)的吸附能力，其Kd=2.4104 mL/g，其中起關(guān)鍵作用的組分是磁黃鐵礦和黏土礦物；2）花崗巖顆粒度對(duì)Am的吸附行為影響不大，隨著粒度增加，Kd值有輕微減小的趨勢(shì)；3）溶液pH對(duì)Am在花崗巖上的吸附影響很大，在38范圍內(nèi)，隨pH的增加，Kd急劇增大；4）腐殖酸的存在能夠減弱Am在花崗巖上的吸附，且在010 mg/L濃度范圍內(nèi)，隨著腐殖酸濃度的增加，Kd值逐漸降低；5）Am在花崗巖上的吸附主要為物理吸附。由此可以看出，花崗巖能很好吸附Am，并能有效阻滯Am在地質(zhì)環(huán)境中

25、的遷移。這些數(shù)據(jù)為我國(guó)高放廢物處置場(chǎng)的安全評(píng)價(jià)提供了依據(jù)。泥炭土中腐殖酸的提純和表征王 波，姚 軍，劉德軍，龍浩騎，陳 曦，蘇錫光，曾繼述，范顯華腐殖酸是一種天然存在的聚電解質(zhì)物質(zhì)，它廣泛存在于土壤和水體中，且具有較高的表面活性、較強(qiáng)的配合能力和還原性，對(duì)核素在地下水中的化學(xué)行為及其溶解、吸附、擴(kuò)散等遷移行為有很大影響。開展腐殖酸對(duì)核素的化學(xué)行為及遷移行為影響研究是我國(guó)高放廢物深地質(zhì)處置研究的一項(xiàng)重要內(nèi)容。從土壤和水體中提純腐殖酸，并對(duì)提純產(chǎn)物進(jìn)行表征是開展這一研究必需的物質(zhì)準(zhǔn)備工作和先決條件。本研究參照國(guó)際腐殖酸協(xié)會(huì)（IHSS）推薦的從土壤中提純腐殖酸的方法，以一種英國(guó)泥煤為原料，從中提取腐

26、殖酸，并用元素分析法、傅里葉變換紅外光譜法（FTIR）、紫外-可見光譜法（UV-Vis）和電位滴定法等對(duì)所得腐殖酸樣品進(jìn)行表征。通過(guò)一系列實(shí)驗(yàn)，研究了萃取劑種類、萃取劑濃度、不同提取氛圍、HF浸泡,透析和非透析純化等不同實(shí)驗(yàn)條件和方式對(duì)腐殖酸提取和純化的影響，獲得了所得腐殖酸的C、H、O、N元素含量、紅外光譜、紫外-可見光譜、E4/E6值和酸性功能基含量等信息。通過(guò)以上研究，建立了從土壤中提純腐殖酸的實(shí)驗(yàn)工藝，獲得了所提取腐殖酸的一些基本物理化學(xué)參數(shù)。按照以上提純條件和工藝，對(duì)英國(guó)泥煤、遼寧新源泥煤及3種市售商品腐殖酸(Fluka、Alfa和Aldrich)進(jìn)行提取和純化，得到了純度較高的5種

27、不同來(lái)源的腐殖酸樣品。還對(duì)從同一來(lái)源提取有差異腐殖酸的可能性進(jìn)行了探討。實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到，對(duì)英國(guó)泥煤連續(xù)提取15次所得的15個(gè)組分和系列腐殖酸樣品的某些表征參數(shù)存在一定差異；對(duì)腐殖酸的氫氧化鈉溶液進(jìn)行超濾（10 000 D）操作后再進(jìn)行純化處理的系列實(shí)驗(yàn)研究中觀測(cè)到，經(jīng)超濾后進(jìn)行處理所得到腐殖酸的各種表征參數(shù)與未經(jīng)超濾操作得到的腐殖酸的某些表征參數(shù)也存在一定差異。這些結(jié)果表明：除了從不同來(lái)源物質(zhì)中獲得有差異性的腐殖酸這一方法外，還可能通過(guò)連續(xù)提取和超濾兩種操作，實(shí)現(xiàn)從同一來(lái)源物質(zhì)中得到組成和結(jié)構(gòu)上有一定差異性的腐殖酸樣品，為進(jìn)一步進(jìn)行不同腐殖酸對(duì)核素遷移的影響研究提供實(shí)驗(yàn)材料。99Tc在膨潤(rùn)土中吸附

28、行為宋志鑫，姚 軍，龍浩騎，王 波，蘇錫光，曾繼述長(zhǎng)壽裂變產(chǎn)物99Tc是高放廢物的主要成分之一。由于其毒性大，半衰期長(zhǎng)，一直是研究的重點(diǎn)，在高放廢物地質(zhì)處置安全及環(huán)境評(píng)價(jià)中占有重要的地位。本實(shí)驗(yàn)研究了大氣條件下99Tc在Ca-型膨潤(rùn)土中的吸附行為。測(cè)定了99Tc在Ca-型膨潤(rùn)土上的Kd值，研究了溶液pH（310）、SO42濃度、添加劑（FeO、Fe2O3、Fe3O4）等因素對(duì)99Tc吸附行為的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在大氣條件下，99Tc在膨潤(rùn)土的吸附很弱，Kd1.01 mL/g；溶液pH值、SO42濃度、Fe2O3和Fe3O4對(duì)99Tc在膨潤(rùn)土中的吸附基本無(wú)影響；加入FeO能大大提高99Tc在膨

29、潤(rùn)土的吸附，F(xiàn)eO的加入量為0.030、0.15、0.30 mg，Kd值分別為7.42、83.9、127 mL/g。中國(guó)原子能科學(xué)研究院放射性廢樹脂的源項(xiàng)調(diào)查甘學(xué)英，林美瓊，陳 慧本工作是對(duì)中國(guó)原子能科學(xué)研究院（CIAE）的放射性廢樹脂的基本情況進(jìn)行調(diào)查，目的是為下一步的廢物回取、運(yùn)輸和處理提供指導(dǎo)或參考。調(diào)查的方法包括：咨詢現(xiàn)場(chǎng)工作人員，查看內(nèi)部文件和記錄，勘察現(xiàn)場(chǎng)，現(xiàn)場(chǎng)取樣分析。用到的儀器和裝置有：低本地反康普頓g射線譜儀，Quantulus 液閃譜儀和一套自制的取樣裝置。取樣裝置由真空泵、緩沖罐、樹脂接受罐、取樣管組成。在實(shí)際取樣過(guò)程中，該裝置從一個(gè)1.4 m(直徑)1.4 m(高)鉛罐

30、中20 min內(nèi)取出了2 L的廢樹脂。我們參照國(guó)標(biāo)GB 1174389進(jìn)行放射性g核素分析，90Sr的分析參照J(rèn)ames E. Martin的文章“通過(guò)契侖可夫法測(cè)90Y 來(lái)確定反應(yīng)堆廢物中90Sr的活度”（Appl Radiat Isot，1987，38（11）：953-957）。廢樹脂調(diào)查的結(jié)果和放射性核素的分析結(jié)果分別列于表1和2。CIAE的廢樹脂主要來(lái)自3個(gè)核設(shè)施：重水研究堆（HWRR）,游泳池式輕水堆（SPR）和廢物處理車間（WMP）。廢樹脂總量約25 m3。物理形態(tài)有陰、陽(yáng)樹脂混合的，也有單一類型的；有顆粒狀的，也有粉末狀的；放射性水平為中低放水平，其中，來(lái)自HWRR的廢樹脂的放射性水平最高，為1010 Bq/m3。這一部分樹脂在整備時(shí)需要特殊防護(hù)。這項(xiàng)調(diào)查研究為下一步進(jìn)行廢樹脂水泥固化奠定了基礎(chǔ)。表 1 CIAE 的廢離子交換樹脂的基本情況 核設(shè)施來(lái)源樹脂類型累計(jì)量/ m3存放形式重水反應(yīng)堆（HWRR）重水凈化系統(tǒng)顆粒狀混合樹脂，陰、陽(yáng)比=211圓柱型鉛罐游泳池反應(yīng)堆（SPR）主回路凈化系統(tǒng)混合樹脂狀，陰、陽(yáng)比=211520100 L桶中廢物處理車間（WMP）冷凝水凈化系統(tǒng)粉末狀陽(yáng)樹脂4樹脂柱中粉末狀陰樹脂4樹脂柱中表 2 CIAE廢離子交換樹脂的放射性活度放射性核素放射性活度濃度/(Bqm3)HWRRSPRWMP陰樹脂陽(yáng)