SrWO4晶體受激拉曼散射的各向異性

SrWO4晶體受激拉曼散射的各向異性張芳;王正平;許心光【摘要】以四方晶系SrW04晶體為例,研究其非主軸偏振配置的受激拉曼散射特性?用532nm皮秒脈沖激光作為泵浦源，以單次通過的方式研究了a切SrWO4晶體的受激拉曼散射增益隨泵浦光偏振方向的變化,由此確定出拉曼增益的各向異性.針對由[wO4]2-四面體對稱伸縮引起的924cm-1的最強頻移的實驗顯示:當(dāng)入射光沿a軸和c軸偏振時,拉曼增益系數(shù)出現(xiàn)兩個極大值壇益分別為10.1cm/GW和14.2cm/GW;當(dāng)入射光沿a,c軸中分線方向偏振時，拉曼增益系數(shù)出現(xiàn)兩個極小值，為7.1cm/GW.結(jié)合拉曼張量及非極性晶格振動模拉曼散射強度解釋了上述物理現(xiàn)象,證明了實驗結(jié)果與理論相符.期刊名稱】《光學(xué)精密工程》年(卷),期】2014(022)001【總頁數(shù)】5頁(P39-43)【關(guān)鍵詞】鎢酸鍶晶體;受激拉曼散射;增益系數(shù);各向異性【作者】張芳;王正平;許心光【作者單位】山東大學(xué)晶體材料國家重點實驗室,山東濟南250100;山東大學(xué)晶體材料國家重點實驗室,山東濟南250100;山東大學(xué)晶體材料國家重點實驗室,山東濟南250100【正文語種】中文中圖分類】O7341引言受激拉曼散射最早發(fā)現(xiàn)于1962年［1］，其研究和應(yīng)用受到人們的廣泛關(guān)注［2－5］。利用受激拉曼散射可以發(fā)展新型的黃、橙激光及人眼安全激光，在軍事、海洋、醫(yī)療等領(lǐng)域有廣闊的應(yīng)用前景。與倍頻、混頻及光參量振蕩等非線性變頻技術(shù)相比，固體的受激拉曼散射具有材料可選擇范圍寬、譜線寬度和脈沖寬度窄、光束質(zhì)量好、器件設(shè)計簡單、價格低等優(yōu)點。此外，與氣體、液體的受激拉曼散射相比，固體的受激拉曼散射還具有增益系數(shù)高，熱導(dǎo)率好等顯著優(yōu)勢。SrW04晶體可用提拉法生長，生長周期短，尺寸大，光學(xué)質(zhì)量好。該晶體是一種新型的、性能優(yōu)良的固體拉曼材料，具有不潮解、機械性能好、透光波段寬、光損傷閾值高、拉曼譜線窄、散射截面大、增益系數(shù)高等優(yōu)點，近年來其相關(guān)研究日益增多［6－20］。目前，與該晶體相關(guān)的受激拉曼散射研究均采用主軸偏振配置。本文首次研究了非主軸偏振配置的拉曼散射特性，確定出這種晶體拉曼增益的空間分布，即各向異性。這項工作對于SrWO4拉曼器件的優(yōu)化設(shè)計具有較好的指導(dǎo)意義，還可作為其它固體拉曼材料的研究和應(yīng)用的參考。2晶體結(jié)構(gòu)及實驗裝置SrW04晶體屬于白鎢礦結(jié)構(gòu)，四方晶系，晶格常數(shù)為a=b=5.4078x10-10,c二11.9316x10-10,如圖1(a)所示?？臻g群為I41/a,［WO4］2-,為扁平狀四面體，Sr2+和［WO4］2-四面體在c軸方向上相間分布，呈四次螺旋排列，見圖1(b)。圖1SrWO4晶體的結(jié)構(gòu)Fig.1StructuresofSrW04crystal受激拉曼散射的實驗裝置如圖2所示。利用法國生產(chǎn)的型號為HR800的拉曼光譜儀來測量SrWO4晶體的自發(fā)拉曼散射譜。激光光源為美國Continuum公司生產(chǎn)的型號為PY61C-10的染料鎖模Nd:YAG脈沖激光器，波長為1064nm,脈沖寬度為25ps，工作頻率為10Hz。光束通過C-KTP晶體后波長倍頻為532.88nm，脈沖寬度約為20ps。圖中M為對1064nm高反（R>99%）,對532nm高透（T>85%）的濾色片。PP1和PP2為格蘭激光棱鏡，通過PP1的旋轉(zhuǎn)可實現(xiàn)光束能量的連續(xù)變化，PP2用于將光束偏振固定在豎直方向。光闌F1和F2的孔徑分別為4mm和1mm,T為縮束系統(tǒng)，S為分光鏡。Sr-WO4晶體RC沿a向切割，尺寸為5mmx6mmx21.24mm,兩透光端面拋光，但未鍍膜。L為對532nm高反，對560nm高透的濾波片。P為光譜儀探頭，功率計型號為LPE-1C（北京物科光電技術(shù)有限公司）。光譜分析儀型號為HR4000CG-UV-NIR（OceanOpticsCorp.）。圖2實驗裝置示意圖Fig.2Schematicdiagramofexperimentalset-upforstimulatedRamanscattering（SRS）3實驗結(jié)果及分析SrWO4晶體的自發(fā)拉曼散射譜如圖3所示。為了得到晶格的所有振動模式，入射光采用非偏振光，波長為532nm。圖3中最強的拉曼頻移發(fā)生在924.23cm-1處，由群論以及晶格振動光譜學(xué)可以指認該頻移源于[WO4]2-四面體的對稱伸縮振動。在受激拉曼散射實驗中得到的一級斯托克斯光的波長為560.48nm（見圖4）,相對532.88nm的泵浦光頻移量為924.23cm-1,與自發(fā)拉曼散射的測試結(jié)果完全符合。圖3SrWO4晶體的自發(fā)拉曼散射譜Fig.3SpontaneousRamanscatteringspectrumofSrWO4crystal圖4—級斯托克斯受激拉曼散射光譜Fig.4StimulatedRamanscatteringspectrumofthefirstStokesline通過旋轉(zhuǎn)拉曼晶體，即改變?nèi)肷涔馄穹较騺硌芯縎rWO4晶體拉曼性能在空間的變化,即空間分布情況。在晶體剛產(chǎn)生—階斯托克斯譜線時,記錄晶體前的功率利用閾值公式I二可得到一階斯托克斯拉曼散射泵浦閾值的空間分布，結(jié)果如圖5所示。整個閾值曲線呈現(xiàn)各向異性，并且關(guān)于a軸對稱分布。偏振方向在0。及180°時閾值最低，為0.83GW/cm2;在45。及135°時閾值最高，為1.66GW/cm2;在90°時為1.17GW/cm2，閾值為0~45°。圖5—級斯托克斯拉曼散射閾值隨泵浦光偏振方向的變化Fig.5VariationofthefirstStokesthresholdwithpolarizationdirectionofincidentpumplight由于泵浦光的脈寬20ps遠大于晶格振動弛豫時間3.9ps[12],滿足穩(wěn)態(tài)工作條件，利用穩(wěn)態(tài)增益公式gxLxI=25[11]（g為增益系數(shù)，L為晶體長度）得到的SrWO4晶體一階斯托克斯拉曼增益系數(shù)的空間分布，如圖6所示。整個增益曲線同樣呈現(xiàn)各向異性，并且關(guān)于a軸對稱分布，與閾值的變化相反。增益系數(shù)的最大值出現(xiàn)在c軸偏振入射時，即0°及180°方向，為14.2cm/GW;最小增益系數(shù)出現(xiàn)在泵浦偏振沿a軸和c軸的平分線時，即45°及135°方向，為7.1cm/GW;當(dāng)泵浦偏振沿a軸時，增益為10.1cm/GW。通過測量拉曼散射光發(fā)現(xiàn)，其偏振方向與入射泵浦光的偏振方向基本一致。圖6—級斯托克斯拉曼增益系數(shù)隨泵浦光偏振方向的變化Fig.6VariationofthefirstStokesgainwithpolarizationdirectionofincidentpumplight上述實驗結(jié)果與Ag振動模的拉曼張量有關(guān)，根據(jù)非極性晶格振動模拉曼散射強度公式，可以得到該張量只有對角線有元素，即具有的形式。由于c1vc2,在相同的泵浦功率密度下，平行于c軸的偏振入射引起的散射強度大于平行于a軸的偏振入射，因此平行于c方向偏振入射的拉曼閾值要低于平行于a方向偏振入射的情況，與實驗結(jié)果一致。當(dāng)偏振入射沿a,c軸的平分線（即45°或135°）方向時，入射光可分解為a,c兩個偏振方向，要激發(fā)出45°偏振的拉曼光，就必須激發(fā)出a,c兩個方向偏振的拉曼光，也就是泵浦能量應(yīng)該滿足a,c偏振拉曼輸出的閾值。此時對于c偏振拉曼光而言，泵浦能量應(yīng)達到c偏振泵浦閾值的倍，即0.83x=1.17GW/cm2;對于a偏振拉曼光而言，泵浦能量應(yīng)達到a偏振泵浦閾值的?2倍，即1.17x二1.65GW/cm2。綜上所述，只有滿足泵浦能量大于1.65GW/cm2時，兩個方向的偏振拉曼光才能同時輸出，形成45°的偏振拉曼光，這與實驗值1.66GW/cm2非常符合。在達到一級拉曼散射閾值之后，繼續(xù)增大泵浦能量，得到拉曼散射光斑的變化，如圖7所示。中心最亮的白點為剩余泵浦光，一級斯托克斯線為慢線（譜線寬），強度在光軸方向上最大，隨著散射方向與光軸的偏離而逐漸減弱，在觀察屏上顯示為以光軸入射點為中心的漸弱圓斑。高泵浦能量下出現(xiàn)的二級斯托克斯線為銳線（譜線窄），雖然強度也是在光軸方向上最大，但在以光軸為中心的特定空間方向上出現(xiàn)次最大，因此觀察屏上的圖案是以光軸入射點為中心的漸弱圓斑外套亮環(huán)。圖7—級斯托克斯受激拉曼散射光斑Fig.7StimulatedRamanscatteringfaculaofthefirststokesline4結(jié)論本文以532nm的皮秒脈沖激光為泵浦源，研究了四方晶系的SrWO4晶體受激拉曼散射的閾值和增益系數(shù)隨泵浦光偏振方向的變化情況，確定了該晶體拉曼增益的空間分布。實驗發(fā)現(xiàn)，其最強頻移為924.23cm-1,相應(yīng)的拉曼增益在c軸上最大，為14.2cm/GW;在a軸上的拉曼增益為10.1cm/GW;最小的拉曼增益出現(xiàn)在泵浦光偏振沿a,c軸的中分線時，為7.1cm/GW。本文從拉曼張量的角度解釋了上述物理規(guī)律，分析結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)相符。本文的研究結(jié)果為SrWO4拉曼器件的優(yōu)化設(shè)計奠定了基礎(chǔ)。參考文獻：[1]BASIEVTT，SOBOLAA，ZVEREVPG，etal..RamanspectroscopyofcrystalsforstimulatedRamanscattering[J].OpticalMaterials，1999，11(4)：307－314.[2]胡大偉，王正平，張懷金，等?外腔型YV04拉曼激光器[J].光學(xué)精密工程，2009，17(5)：975－979.HUDW，WANGZHP，ZHANGHJ，etaL.ExternalresonatorYV04crystalRamanlaser[J].Opt.PrecisionEng.,2009,17(5):975-979.(inChinese)[3]P0RT0SPS，SSC0TTJF.RamanspectraofCa－W04，SrW04，CaMo04andSrMo04[J].PhysicalReview，1967，157(3):716－719.[4]李文超，張景茹，孫宇超，等?硅拉曼激光器的設(shè)計與典型應(yīng)用[J].光學(xué)精密工程，2013,21(2):308-315.LIWCH,ZHANGJR,SUNYCH,etal..DesignandtypicalapplicationofsiliconRamanlaser[J].0pt.PrecisionEng.,2013,21(2):308-315.(inChinese)[5]ZVEREVPG,BASIEVTT,S0B0LAA,etal..StimulatedRamanscatteringinalkal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