光學參量振蕩的研究進展

光學參量振蕩的研究進展

1擴寬光學材料光學參量儀作為一種振幅適應性強、相位高的激光光源，在許多科學領(lǐng)域發(fā)揮著越來越大的應用前景，吸引了許多研究人員的興趣。但在很長一段時間內(nèi),參量激光的發(fā)展比較緩慢,無法與其它的可調(diào)諧光源相競爭。其中最主要的原因是參量激光對非線性光學材料的要求相當?shù)目量?既要有寬廣的透射譜、高的損傷閾值、大的有效非線性系數(shù)及生長成大體積、高質(zhì)量的單晶。同時還要具備高功率、高光束質(zhì)量的激光泵浦源。近年來,激光技術(shù)和非線性晶體學得到了飛速發(fā)展,隨著優(yōu)質(zhì)泵浦源和高質(zhì)量非線性晶體的出現(xiàn),光學參量振蕩器相繼實現(xiàn)了從深紫外到遠紅外的全波段的調(diào)諧,已經(jīng)成為實現(xiàn)寬帶可調(diào)諧激光的主流。本文基于非線性晶體的相位匹配理論,計算了比較典型晶體(LiNbO3、BBO、KTP、AgGaS2、AgGaSe2、ZnGeP2以及PPLN)調(diào)諧曲線,綜合評述并詳細分析了各類晶體的相位匹配過程,比較了各類光學參量振蕩器的相位匹配過程,對光學參量振蕩器的初始設(shè)計(泵浦源和非線性晶體的選擇)具有一定的參考價值。2相位匹配的一般方法設(shè)參與非線性頻率變換互作用三波的圓頻率為ωs、ωi、ωp(ωp>ωs>ωi),對應的波矢分別為Ks、Ki、Kp,我們討論三波波矢方向相同(共線)時的情況,根據(jù)共線條件下的動量守衡公式:npωp=nsωs+niωi(1)其中n為相互作用的三波折射率,下標p為泵浦光,s為信號光,i為閑頻光。三波互作用還應滿足能量守衡:ωs+ωi=ωp(2)光學參量振蕩器的角度相位匹配方式主要有兩種:如果頻率為ωs的光波與頻率為ωi的光波具有相同的偏振方向,此時的相位匹配為Ⅰ類相位匹配,如果頻率為ωs的光波與頻率為ωi的光波的偏振方向正交,稱為Ⅱ類相位匹配。非線性光學晶體在特定的波長上能實現(xiàn)相位匹配,除了保證晶體在該波長上具有較小的吸收外,還應保證在波長上具有較大的雙折射,科希的經(jīng)驗公式(Sellmeier方程)可表示為:ni2=Ai+Biλ2-Ci-Diλ2(3)對于單軸晶體i=o、e,此時表示尋常光n0和非尋常光ne的色散,對于雙軸晶體i=x、y、z,此時表示主軸折射率nx、ny、nz的色散。這樣對于負單軸晶體:Ⅰ類相位匹配方式為:os+oi→ep;Ⅱ類相位匹配方式為:os+ei→ep。對于正單軸晶體:Ⅰ類相位匹配方式為:es+ei→op;Ⅱ類相位匹配方式為:es+oi→ep,下標s、i、p分別表示信號光、閑頻光和泵浦光實現(xiàn)相位匹配時的偏振態(tài)。單軸晶體還應滿足雙折射橢球公式:ne(θ)=none(n2osinθ2+n2ecosθ2)1/2(4)式中θ為波矢量K與晶體光軸的夾角。聯(lián)立方程(1)、(2)、(3)、(4)就可以求出單軸晶體的相位匹配曲線。雙軸晶體同樣也存在兩種相位匹配方式,除了要滿足方程(1)、(2)、(3)外,相位匹配計算還要用到菲涅耳方程:sin2θ?cos2?n-2-nx-2+sin2θ?sin2?n-2-ny-2+cos2θn-2-nz-2=0(5)式中θ為光在晶體內(nèi)傳輸方向與Z軸的夾角,φ為光在晶體內(nèi)傳輸方向在X-Y平面內(nèi)的投影與X軸的夾角,nx、ny、nz為X、Y、Z方向的主軸折射率,可以由Sellmeier方程求出。單軸晶體的相位匹配問題比較容易解決,而對于象KTP這樣的雙軸晶體,其折射率曲面無旋轉(zhuǎn)對稱性,這樣在雙軸晶體中三波互作用的相位匹配問題就不能簡單的解析求解,只能通過計算機數(shù)值求解。表1給出了幾種典型頻率變換晶體的特性及我們計算相位匹配時的Sellmeier方程。2.1波泵浦的linbo3opo調(diào)諧曲線LiNbO3作為最早的參振晶體,利用Nd:YAG及其諧波泵浦,可獲調(diào)諧范圍1μm～4μm輸出,其參量振蕩技術(shù)最為成熟,早在1969年就出現(xiàn)了商品化的LiNbO3-OPO產(chǎn)品。圖1為Nd:YAG及諧波泵浦的LiNbO3OPO角度調(diào)諧曲線,從圖中可以看出,無論采用那種匹配方式,基波泵浦比諧波泵浦具有較寬的調(diào)諧范圍,諧波泵浦時,調(diào)諧曲線有一段間隙,Ⅱ類相位匹配時間隙較大,對于基波泵浦,Ⅰ類匹配對應較小調(diào)諧角,就可以獲得從近紅外-中紅外較寬的調(diào)諧范圍,相比之下,Ⅰ類匹配是常被采用的方式。另外,由于LiNbO3的溫度帶寬較大,可以實現(xiàn)在非臨界相位匹配情況下,利用溫度調(diào)諧也可以得到各種波長的參量光輸出,但要獲得更寬的調(diào)諧范圍,晶體的溫度就要升高到500℃以上,這樣高的溫度容易造成晶體的無光熱損傷,所以有時也應適當選擇一定的匹配角,關(guān)于這一點和LiNbO3的溫度調(diào)諧在文獻中有更為詳細的論述。2.2不同相位匹配的激光泵浦會飲料調(diào)諧結(jié)果BBO晶體具有損傷閾值高,雙折射大,折射率受溫度影響小等優(yōu)點,利用Nd:YAG諧波泵浦,可獲得較寬的調(diào)諧波段,是獲得紫外-可見-近紅外的良好晶體。與其它角度調(diào)諧晶體(KTP、LiNbO3等)相比,這種晶體最大的缺點是易潮解,必須密封使用。計算所得的角度調(diào)諧曲線如圖2所示,對于相同的調(diào)諧范圍,Ⅰ類相位匹配比Ⅱ類相位匹配BBO晶體需要調(diào)整的角度范圍小,從計算所得的調(diào)諧曲線上看,比較適合利用0.355μm和0.266μm激光泵浦,Ⅰ類相位匹配在0.355μm時可以獲得0.415～2.5μm的連續(xù)可調(diào)諧參量輸出,0.266μm激光泵浦可以獲得0.3～2.5μm的連續(xù)可調(diào)諧參量輸出,0.532μm激光泵浦可以獲得0.94～1.22μm的連續(xù)可調(diào)諧參量輸出,超過1.22μm調(diào)諧曲線的斜率很小,此時輸出參量激光的線寬會變得很寬,所以這種泵浦方式一般不被采用,即使是利用0.532μm泵浦,也常常采用Ⅱ類相位匹配的方式。如果想獲得更短波長的調(diào)諧輸出,可以利用Nd:YAG五次諧波0.213激光泵浦,只是Ⅱ類相位匹配時,調(diào)諧曲線不是連續(xù)的。2.3相位匹配方式KTP晶體具有非線性系數(shù)較大,物化性能穩(wěn)定,不易潮解,生長技術(shù)較成熟,可匹配的泵浦波長較多等優(yōu)點,可獲得可見-中紅外波段,它號稱頻率變換的“全能冠軍”材料,首先是由法國國家科學研究中心于1971年生長出來的。對于KTP晶體,有效非線性系數(shù)在Ⅱ類相位匹配時大于Ⅰ類相位匹配,所以常采用Ⅱ類相位匹配(如圖3),對于1.064μm激光泵浦的KTPOPO參量光的調(diào)諧范圍較大,調(diào)諧曲線被簡并點分為兩部分,簡并點的位置為θ=48.5°、λ=2.13μm,簡并點左部分的調(diào)諧范圍大于右部分,左部分的波長隨調(diào)諧角度的變化遠大于右部分的,因此左邊參量光可調(diào)諧的譜線寬度應該大于右邊的。一般如果想獲得近紅外波段或3μm附近輸出,常采用這種泵浦方式。對于0.532μm激光泵浦的KTPOPO,參量光的調(diào)諧范圍也較大,但是調(diào)諧曲線中有個小的波長間隙,存在的位置在1.0μm～1.1μm附近,采用這種泵浦方式可獲得可見到近紅外波段參量光輸出。0.355μm激光泵浦的KTPOPO,調(diào)諧曲線中有個較大的波長間隙,存在的位置在0.4μm～1.9μm之間,參量光的調(diào)諧范圍較小,一般這種泵浦方式不被采用。2.4zeenp2晶體結(jié)構(gòu)檢測這幾種晶體透射譜區(qū)寬,非線性系數(shù)大,但損傷閾值較低,不易獲得高功率輸出,而且可匹配的泵浦波長較長,從目前已有的泵浦源來看,主要集中在1.57μm或2μmKTPOPO、2.05μmHo:YAG激光器、2.75μmCr,Er:YSGG激光器。其能量轉(zhuǎn)換效率也多受到晶體的光學質(zhì)量和晶體大小的限制,從而得不到廣泛的應用,目前,缺少高性能的泵浦源是該類OPO發(fā)展的一大障礙。在這些晶體中ZnGeP2是被認為是最有前途和最具有吸引力的晶體,與其它的紅外非線性頻率變換晶體相比有特殊的優(yōu)點,其限制因素是它的光學吸收性和導致有效非線性系數(shù)下降的不大理想的取向角,它的生產(chǎn)效率低和生長周期較長也是需要改善的。圖4、5、6為理論計算獲得的角度調(diào)諧曲線,對于AgGaSe2晶體:相同的泵浦波長,Ⅰ類相位匹配比Ⅱ類相位匹配獲得的調(diào)諧范圍寬,Ⅰ類相位匹配比較適合的泵浦波長為2.05μm,調(diào)諧角度變化范圍適中,而1.57μm泵浦時,調(diào)諧角度變化范圍較大,單塊切割的晶體很難保證在整個調(diào)諧范圍內(nèi)獲得連續(xù)可調(diào)諧參量輸出,2.75μm泵浦時,調(diào)諧角度變化范圍太小,調(diào)諧過程中很難獲得較窄線寬的參量輸出。對于AgGaS2晶體:Ⅰ類相位匹配和Ⅱ類相位匹配需調(diào)整的角度太小,Ⅱ類相位匹配需調(diào)整的角度太大,所以比較適合2.05μm和2.75μm激光泵浦。對于ZnGeP2晶體:Ⅱ類相位匹配獲得的調(diào)諧范圍較窄,一般不被采用。1.57μm泵浦時,無論Ⅰ類相位匹配,還是Ⅱ類相位匹配都不存在簡并點,而且獲得的調(diào)諧范圍也較窄。相比之下,比較適合2.05μm和2.75μm激光泵浦。當然,以上所有的討論都是相對而言的,有一定的局限性,選擇的泵浦波長和采用那種匹配方式還要依實際情況和需要而定。3ppln準相位匹配和調(diào)諧技術(shù)周期性極化相位匹配(即準相位匹配)概念是基于一些非線性晶體具有較大的非線性光學系數(shù)但又不能實現(xiàn)相位匹配的基礎(chǔ)上提出的。例如我們知道LiNbO3(本征晶體)的最大非線性系數(shù)d33(27pm/V)是不能實現(xiàn)相位匹配的,d33的大小為d31(常使用)的7.5倍,因此非線性系數(shù)得不到充分利用。而周期性極化鈮酸鋰(PeriodicallyPoledLiNbO3縮寫為PPLN)技術(shù)使得在d33能夠?qū)崿F(xiàn)相位匹配,具有高增益、低閾值、高效率、易于實現(xiàn)相位匹配等優(yōu)點,是當今OPO研究的最大熱點。美國的Stanford大學M.M.Fejer小組在PPLN技術(shù)方面做了大量的工作,并取得了很大的成就。1994年首次利用PPLN技術(shù)實現(xiàn)準相位匹配以來,已實現(xiàn)了脈寬ns、fs和CW-OPO輸出,關(guān)于PPLN的另一個著名研究機構(gòu)就是英國的Southampton大學,他們實現(xiàn)了ps的PPLN-OPO運轉(zhuǎn)。周期性極化光參量振蕩器滿足的準相位匹配條件為:kp-ks-ki-2πm/Λ=0(6)kp、ks、ki代表共線情況下泵浦波、信號波、閑頻波的波矢,2πm/Λ為第m階傅立葉級數(shù)分量的光柵矢量,Λ為調(diào)制結(jié)構(gòu)的光柵周期。前三項是通常的相位匹配條件,通過適當?shù)慕嵌葋碚{(diào)整;最后一項光柵矢量提供一個附加的可調(diào)參量,它是完全獨立于晶體材料的固有性質(zhì),因而能實現(xiàn)最優(yōu)化的相位匹配。準相位匹配改變了以前雙折射相位匹配相互作用的三波中o光和e光同時存在的單一匹配條件,所缺的色散由光柵矢量項來補償。對于PPLN晶體,選擇es+ei→ep的匹配形式,就可利用上非線性極化率中最大的對角線元素d33。在常溫下,PPLN可實現(xiàn)非臨界相位匹配(匹配角等于90°),走離角等于0°,增益長度等于晶體長度,因而能夠?qū)崿F(xiàn)較長距離的相互作用,有利于OPO低閾值運行。圖7為1.064μm和2.05μm泵浦的PPLN調(diào)諧曲線。PPLNOPO的調(diào)諧是通過改變被反轉(zhuǎn)的疇周期來實現(xiàn)的。而對應同一的疇周期,靠改變晶體溫度可以實現(xiàn)微小調(diào)諧。這樣,為了獲得連續(xù)可調(diào)諧輸出,需要在晶片上刻畫不同的疇周期,調(diào)諧時只需將晶片上不同周期的PPLN橫向平移進諧振腔中,再輔以溫度調(diào)諧就可實現(xiàn)。避免了轉(zhuǎn)角度調(diào)諧引起的反射損耗增大、導致效率降低、閾值升高等弊端。另一種獲得連續(xù)可調(diào)諧的方法是將晶體極化成扇形花樣,這樣在晶片上極化的周期變化是連續(xù)的,無須溫度調(diào)諧,就能夠?qū)崿F(xiàn)調(diào)諧的連續(xù)性。PPLN技術(shù)的最大問題是LiNbO3本身的矯頑場較大,這樣實現(xiàn)疇反轉(zhuǎn)的周期電場強度較大(21KV/mm),過高的外加電場意味著晶體的厚度不能過大,因此PPLN晶體的通光孔徑限制在0.5mm左右。因而不能滿足大能量輸出的需要,如果增大通光孔徑制作工藝(Ti擴散法)的技術(shù)突