激光光譜技術(shù)94時間分辨光譜技術(shù)

第9章激光光譜技術(shù)9.1基本原理9.2提高光譜探測靈敏度的方法9.3高分辨亞多普勒光譜技術(shù)9.4時間分辨光譜技術(shù)9.4時間分辨光譜技術(shù)9.4.1超短激光脈沖的產(chǎn)生9.4.2超短激光脈沖的測量9.4.3壽命測量概述

高速攝影：捕捉人眼看不到的動作瞬間

時間分辨光譜：研究物理或化學(xué)的瞬態(tài)過程的光譜技術(shù)原子從激發(fā)態(tài)向下躍遷

時間單位（1）電子繞核運動周期，阿秒（2）能級躍遷時間，電子能級躍遷，約幾十阿秒

飛秒光譜——諾貝爾獎1999年，AhmedH.Zewail由于利用飛秒光譜在實驗上研究了化學(xué)反應(yīng)的轉(zhuǎn)移過程而獲得諾貝爾化學(xué)獎。MarcosDantus,MarkJ.Rosker,andAhmedH.Zewail,Real-timefemtosecondprobingof“transitionstates”inchemicalreactions,JournalofChemicalPhysics,1987,87(4):2395.AhmedH.Zewail,Laserfemtochemistry,Science,1988,242:1645-1653.9.4.1超短激光脈沖的產(chǎn)生各種鎖模技術(shù)主動鎖模被動鎖模自鎖模同步泵浦碰撞鎖?？v模：與諧振腔長度相關(guān)，描述激光波長（1）多模激光輸出特性相鄰縱模頻率間隔

如果增益曲線足夠?qū)?，通常可包括多個縱模輸出振幅：輸出光強：相位差不恒定：相位差恒定：鎖?！瓜噜徔v模的相位差恒定鎖模后的脈沖寬度，腔越短，使用的模數(shù)越多，脈沖寬度越小鎖模后峰值功率提高了2N+1倍鎖模的一個例子非鎖模鎖模一種周期性調(diào)制諧振腔參量的方法，在諧振腔內(nèi)插入一個調(diào)制器，使調(diào)制器的調(diào)制頻率精確地等于縱模間隔

（2）主動鎖模振幅調(diào)制，也稱損耗調(diào)制相位調(diào)制，也稱頻率調(diào)制

振幅調(diào)制調(diào)制器產(chǎn)生的損耗(m<1)：縱模q調(diào)制后的振幅：產(chǎn)生兩個新的頻率，它們與原先縱模的相位差為0：

振幅調(diào)制（Cont.）如果調(diào)制器調(diào)制頻率那么新產(chǎn)生的頻率也為激光縱模，就可實現(xiàn)前述原理的鎖模

相位調(diào)制調(diào)制相位為：縱模q調(diào)制后的振幅為：

相位調(diào)制（Cont.）(1)n<<1：(2)N較大時：

主動鎖模注意事項要嚴格控制端面反射，防止標準具效應(yīng)減少模數(shù)，破壞鎖模效果調(diào)制器要放在腔內(nèi)靠反射鏡處，可得到最大的耦合效果，并且調(diào)制器在通光方向的尺寸應(yīng)盡量小調(diào)制器的頻率應(yīng)嚴格調(diào)諧到c/2L，否則會使激光器工作超過鎖模區(qū)而破壞鎖?；陲柡臀招?yīng)的一種鎖模方式在諧振腔內(nèi)插入飽和吸收染料池，染料池緊挨反射鏡要求：(a)

染料的吸收波長與激光波長重合或接近

(b)染料吸收線寬大于或等于激光線寬

(c)馳豫時間要短于脈沖在腔內(nèi)往返一周的時間（3）被動鎖模

被動鎖模的物理過程線性放大階段自然選模非線性吸收階段強脈沖迅速增長非線性放大階段小脈沖全被抑制自鎖模，直接利用激光介質(zhì)的非線性效應(yīng)保持各個振蕩縱模頻率的等間隔分布同步泵浦，采用一臺主動鎖模激光器的脈沖序列泵浦另一臺激光器來獲得窄脈沖（4）其它鎖模一個問題在某一波長所產(chǎn)生的最短脈寬有理論極限，即脈沖延續(xù)時間要大于光子振蕩周期。問題：可見光波段能否產(chǎn)生阿秒（10－18秒）脈沖？回答：不能，因為可見光的振蕩周期為T=λ/c≈2×10-15秒，阿秒脈沖要在X射線或深紫外區(qū)才能產(chǎn)生。9.4.2超短激光脈沖的測量（1）光電管與示波器探測技術(shù)（2）條紋相機（3）相關(guān)測量示波器：Tektronix示波器，帶寬6GHz，可測200ps的脈沖PIN二極管，響應(yīng)時間為20ps可測量幾百皮秒的脈沖，無法達到亞皮秒量級（1）光電管與示波器探測技術(shù)可達皮秒量級，不適合于連續(xù)鎖模激光器，價格昂貴，結(jié)構(gòu)復(fù)雜（2）條紋相機條紋相機將光脈沖的時間軸轉(zhuǎn)化為了熒光屏的空間軸把對脈沖的瞬時測量變成測量具有相對延遲的兩個脈沖乘積的時間積分（3）相關(guān)測量（1）光脈沖一分為二，產(chǎn)生相位延遲，再將兩脈沖疊加（2）用線性探測器檢測光脈沖（3）通常利用二次諧波實驗裝置用于改變相位延遲檢測二次諧波雙光子熒光法，熒光強度與脈沖重合程度相關(guān)9.4.3壽命測量

它是時間分辨光譜的重要應(yīng)用通過壽命測量可獲得躍遷幾率、吸收截面、碰撞截面等物理量測量方法有：(1)頻域測量法(2)相移法(3)單脈沖激發(fā)法(4)延遲符合技術(shù)(5)快離子束法(6)條紋相機(7)泵浦——探測技術(shù)在均勻增寬體系中，光譜的時域和頻域滿足傅立葉變換關(guān)系，通過測量譜線寬度估計壽命（1）頻域測量法適合于指數(shù)衰減過程的壽命估計（2）相移法受調(diào)制的入射光接收到的熒光熒光相對于入射光的相位移動滿足：用單脈沖激發(fā)樣品，然后探測熒光衰減（3）單脈沖激發(fā)用重復(fù)率高的短脈沖激發(fā)，然后探測一段時間內(nèi)熒光光子幾率的時間分布（4）延遲符合法將時間轉(zhuǎn)化為位置的測量方式（5）快離子束法使用最廣泛的壽命探測技術(shù)用超短脈沖激光激發(fā)，記