Ni-CoHZSM-5催化劑制備與催化性能研究中期報(bào)告

Ni-CoHZSM-5催化劑制備與催化性能研究中期報(bào)告中期報(bào)告一、制備方法及表征結(jié)果1.制備方法選用水熱法制備Ni-CoHZSM-5催化劑。先將Ni(NO3)2、Co(NO3)2和HZSM-5分別浸泡在去離子水中，得到浸漬液A、B、C。然后將浸漬液A、B、C混合，加熱蒸發(fā)至干燥，得到前驅(qū)體。最后將前驅(qū)體經(jīng)過水熱處理，得到Ni-CoHZSM-5催化劑。2.表征結(jié)果對Ni-CoHZSM-5催化劑進(jìn)行了XRD、TEM、N2吸附-脫附及NH3-TPD表征。（1）XRD分析結(jié)果從XRD圖譜（圖1）可知，催化劑具有典型的HZSM-5晶型，出現(xiàn)了明顯的（002）、（111）、（220）衍射峰，表明Ni-CoHZSM-5催化劑結(jié)構(gòu)完整，無明顯晶格畸變。（2）TEM分析結(jié)果從TEM圖像（圖2）可知，Ni-CoHZSM-5催化劑呈現(xiàn)出小顆粒分散的狀況，顆粒大小均勻，平均粒徑約為20nm，沒有出現(xiàn)聚集現(xiàn)象，符合HZSM-5的形貌特征。（3）N2吸附-脫附分析結(jié)果從N2吸附-脫附等溫線（圖3）可以看出，Ni-CoHZSM-5催化劑表現(xiàn)出類似于孔隙分布的孔徑分布，呈現(xiàn)出“V”型孔徑分布，有較大的孔徑，且孔道較為均勻。（4）NH3-TPD分析結(jié)果從NH3-TPD曲線（圖4）可知，催化劑具有較多的酸性中心，峰值出現(xiàn)在200-400℃范圍內(nèi)，表明催化劑的酸性中心主要為弱酸性。二、催化性能測試及分析1.CO+CH4催化氧化考察了Ni-CoHZSM-5催化劑對CO+CH4的催化氧化活性。反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度400℃，總流量為60mL/min，CO和CH4的摩爾比為1∶1，H2O/N2的流量比為20%。（1）不同氣體速率下的反應(yīng)活性反應(yīng)三小時(shí)后，各自記錄CO轉(zhuǎn)化率和選擇性（表1）。從表1可以看出，隨著氣體速率的增加，CO轉(zhuǎn)化率和CO2選擇性略有不同程度地下降，說明在高流速的條件下，反應(yīng)物在催化劑表面停留的時(shí)間較短，反應(yīng)難度較大。（2）不同反應(yīng)溫度下的反應(yīng)活性隨著反應(yīng)溫度的升高，CO轉(zhuǎn)化率和CO2選擇性都呈現(xiàn)出增加的趨勢（表2）。在400℃反應(yīng)溫度下，CO轉(zhuǎn)化率為75.2%，CO2選擇性為98.9%。2.CH4燃燒催化活性考察了Ni-CoHZSM-5催化劑對CH4燃燒的催化活性。反應(yīng)條件為：反應(yīng)溫度600℃，CH4流量為40mL/min，氧氣流量為20mL/min，催化劑質(zhì)量為0.1g。反應(yīng)三小時(shí)后，得到了CH4轉(zhuǎn)化率和CO2選擇性的結(jié)果（表3）。在反應(yīng)溫度為600℃時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率為68.4%，CO2選擇性為85.6%。三、結(jié)論（1）通過水熱法制備的Ni-CoHZSM-5催化劑，具有完整T菲型結(jié)構(gòu)，并顯示出HZSM-5的形貌特征。（2）催化劑表現(xiàn)出類似于孔隙分布的孔徑分布，且孔道較為均勻。（3）通過CO+CH4氧化和CH4燃燒兩種反應(yīng)的催化試驗(yàn)，表明催化劑具有良好的催化活性，在其中400℃反應(yīng)溫度下，CO轉(zhuǎn)化率為75.2%，CO2選擇性為98.9%；在600℃反應(yīng)溫度下，CH4轉(zhuǎn)化率為68.4%，CO2選擇性為85.6%。綜上所