脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應(yīng)方法學(xué)研究_第1頁(yè)
脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應(yīng)方法學(xué)研究_第2頁(yè)
脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應(yīng)方法學(xué)研究_第3頁(yè)
脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應(yīng)方法學(xué)研究_第4頁(yè)
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共軛二烯結(jié)構(gòu)單元廣泛存在于各類生物活性天然產(chǎn)物分子中(Scheme1A)。并且，在過(guò)去的幾十年里，已經(jīng)成功設(shè)計(jì)出多種用于構(gòu)建二烯化合物的合成轉(zhuǎn)化策略。這里，成功設(shè)計(jì)一種全新的通過(guò)Pd(II)催化劑促進(jìn)的采用游離脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應(yīng)方法學(xué)(Scheme1C)。首先，作者采用5-甲基己酸1a作為模型底物，進(jìn)行相關(guān)反應(yīng)條件的優(yōu)化篩選Table1)。進(jìn)而確定最佳的反應(yīng)條件為：采用Pd(OAc)2作為催化劑，L13作為配體，KH2PO4作為添加劑，Ag2CO3作為氧化劑，在CH3C(CF3)2OH/t-amyl-OH(4:1v/v)作為反應(yīng)溶劑，反應(yīng)溫度為120

oC，最終獲得75%收率的連續(xù)脫氫產(chǎn)物2a

(2a/2a′為5.5:1.0)。在上述的最佳反應(yīng)條件下，作者對(duì)一系列游離脂肪族羧酸底物(Table2)應(yīng)用范圍進(jìn)行深入研究。同時(shí)，作者通過(guò)對(duì)上述反應(yīng)條件的進(jìn)一步優(yōu)化，將上述的連續(xù)脫氫策略進(jìn)一步應(yīng)用于一系列環(huán)己基羧酸向芳香羧酸的轉(zhuǎn)化(Table3)。接下來(lái)，作者對(duì)上述連續(xù)脫氫過(guò)程的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行進(jìn)一步研究

(見(jiàn)SI,Scheme1)?；谏鲜龅膶?shí)驗(yàn)研究，作者提出如下合理的反應(yīng)機(jī)理(見(jiàn)SI,Scheme2)。之后，該小組通過(guò)如下的一系列研究進(jìn)一步表明，這一全新的連續(xù)脫氫策略具有潛在的合成應(yīng)用價(jià)值

(Table4與Scheme2)?？偨Y(jié)設(shè)計(jì)一種全新的通過(guò)Pd(II)催化劑促進(jìn)的通過(guò)游離脂肪族羧酸參與的連續(xù)脫氫反應(yīng)方法學(xué)，進(jìn)而成功完成一系列E,E-1,3-二烯化合物的構(gòu)建。這一全新的連續(xù)脫氫策

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