受激拉曼激光材料的研究背景與基本原理

受激拉曼激光材料的研究背景與基本原理1：前言

1.1拉曼散射&受激拉曼散射定義1.2

拉曼散射&受激拉曼散射發(fā)現(xiàn)與發(fā)展1.3材料介紹及應(yīng)用范圍2：受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.2自發(fā)拉曼散射2.3受激拉曼散射2.4自發(fā)拉曼散射與受激拉曼散射的區(qū)別Background1.1

定義是光波被散射后頻率發(fā)生變化的一種現(xiàn)象，是一種由分子振動(dòng)、固體中光學(xué)聲子等激發(fā)與激光相互作用產(chǎn)生的非彈性散射，這種現(xiàn)象稱為拉曼散射拉曼散射（Ramanscattering）用脈沖激光激發(fā)拉曼介質(zhì)，當(dāng)脈沖峰值超過一定數(shù)值時(shí)，散射光具有受激發(fā)射的性質(zhì)，具備激光特性且光強(qiáng)可與激發(fā)光相比擬的程度，通常將這種效應(yīng)稱受激拉曼散射受激拉曼散射（StimulatedRamanscattering）1前言Background1.2

發(fā)現(xiàn)與發(fā)展

1923年阿道夫?斯梅卡爾從理論上預(yù)言：當(dāng)頻率為ν0的單色光入射到物質(zhì)以后，物質(zhì)中的分子會(huì)對(duì)入射光產(chǎn)生散射,散射光的頻率為ν0±νmol。

1928年印度物理學(xué)家拉曼在研究液體苯的散射光譜時(shí)，從實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)了這種散射，因而稱為拉曼散射，或拉曼效應(yīng)。

1962年E.J.Woodbury

等把硝基苯放入紅寶石激光器的共振腔內(nèi)做克爾調(diào)Q實(shí)驗(yàn)時(shí)，首次發(fā)現(xiàn)了受激拉曼效應(yīng)。Background1.3材料介紹及應(yīng)用范圍1.3.1

氣體

氣體拉曼介質(zhì)主要有H2，N2，CH4

等。將氣體注入到留有通光窗的密封容器中，加幾個(gè)乃至幾百個(gè)大氣壓，以便于產(chǎn)生受激拉曼散射。優(yōu)點(diǎn)：

氣體低廉的價(jià)格、高的純度、高的光學(xué)均勻性、高的自聚焦閾值、大的拉曼頻移1000-4000cm-1使其在過去很長(zhǎng)時(shí)期內(nèi)成為拉曼介質(zhì)的首選。

缺點(diǎn)：

1低的粒子濃度，即便是在高壓下，導(dǎo)致要產(chǎn)生有效的拉曼轉(zhuǎn)換必須增加介質(zhì)作用長(zhǎng)度（長(zhǎng)達(dá)數(shù)米）造成拉曼裝置物理尺寸龐大。2低的導(dǎo)熱性，使其只能工作在低重復(fù)頻率下（通常<50Hz）采用氣體流動(dòng)法雖能解決部分問題，但同時(shí)也帶來裝置更加復(fù)雜和高壓下操作不便等新的問題。3高壓氣體還存在易泄漏、易爆炸、與高強(qiáng)度激光作用后化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定等缺陷。Background1.3材料介紹及應(yīng)用范圍1.3.2

液體液體拉曼介質(zhì)主要有硝基苯、苯、甲苯、CS2

等。優(yōu)點(diǎn)：

比氣體有著更高的粒子密度，因而拉曼增益系數(shù)較大，有利于拉曼裝置的緊湊化。

缺點(diǎn)：

1

高溫下比氣體有更大的振動(dòng)躍遷，導(dǎo)致峰值拉曼散射截面下降；

2有毒、揮發(fā)、對(duì)可見和近紅外光易吸收、自聚焦、熱效應(yīng)、化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定、納秒泵浦脈沖下受激拉曼散射與受激布里淵散射強(qiáng)烈競(jìng)爭(zhēng)等等。這些問題使液體拉曼介質(zhì)未能得到廣泛應(yīng)用。Background1.3材料介紹及應(yīng)用范圍1.3.3固體固體拉曼介質(zhì)主要有兩種：光纖和晶體。如GdVO4、PbWO4、Ba(NO3)2、LiIO3

等。

許多氣體、液體拉曼介質(zhì)所遇到的問題在晶體拉曼介質(zhì)中可以避免。其主要優(yōu)點(diǎn)包括：1熱力學(xué)性能好、振動(dòng)模的線寬窄、硬度高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定。2高密度的拉曼活性基團(tuán)提高了拉曼散射截面從而導(dǎo)致更低的閾值、更高的拉曼增益和更高的拉曼轉(zhuǎn)換效率。3所有這些特性有利于制作小型化、高可靠性、高增益、高重頻工作的固體拉曼頻移器，以及固體拉曼激光器Background二、受激拉曼散射的基本原理2.1光散射2.1.1基本概念

1光的散射是指光通過不均勻介質(zhì)時(shí)一部分光偏離原方向傳播的現(xiàn)象；

2散射光的頻率不發(fā)生變化，就是彈性散射。例如瑞利散射；

3散射光頻率發(fā)生變化，就是非彈性散射。這類散射的典型代表主要有拉曼散射和布里淵散射等。

光散射示意圖Background2.1.2產(chǎn)生原因1在宏觀上看：是介質(zhì)的光學(xué)不均勻性或折射率的不均勻性所引起。它使介質(zhì)中局部區(qū)域形成散射中心。2從電磁輻射理論看：則歸結(jié)為由于介質(zhì)在入射光波場(chǎng)作用下產(chǎn)生的感應(yīng)電極化。由感生振蕩電偶極子(或磁偶極子，電四極子)成為散射光的電磁輻射源。實(shí)際觀察到的散射光是大量散射源所產(chǎn)生的散射光的疊加。3從量子理論的觀點(diǎn)來看：光散射是由光子與微觀粒子(原子，分子、電子及聲子等)發(fā)生非彈性碰撞所引起。碰撞結(jié)果入射光子散射成為一個(gè)能量和方向都與入射光子不同的散射光子；相應(yīng)地，微觀粒子的能量和動(dòng)量都發(fā)生了變化。Background2.1.3分類純凈介質(zhì)中光的散射主要包括：瑞利散射、拉曼散射、布里淵散射、自發(fā)輻射光散射和強(qiáng)激光作用下的受激拉曼散射和受激布里淵散射等。在這里我們主要討論拉曼散射與受激拉曼散射。拉曼散射

(Ramanscattering，自發(fā))：由介質(zhì)內(nèi)部原子、分子的振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)所引起。是一種非彈性散射，散射光頻率與入射光的頻率不同，頻移量較大，相應(yīng)于振動(dòng)能級(jí)差。

強(qiáng)激光（相干光）的作用下所產(chǎn)生的受激散射：如受激拉曼散射（SRS）與受激布里淵散射（SBS），屬于三階非線性效應(yīng)，入射光會(huì)改變介質(zhì)的光學(xué)性質(zhì)；散射光與入射激光類似，也是受激相干輻射。Background2.2自發(fā)拉曼散射Raman（1928）發(fā)現(xiàn)自發(fā)拉曼散射。散射光譜中除了原頻率成分瑞利中心線ω0之外，還出現(xiàn)了新頻率成分ωs

和ωas

。

ωs<

ω0，稱為斯托克斯線。ωas>ω0，稱為反-斯托克斯線。一般Stokes譜線強(qiáng)度遠(yuǎn)比Anti-Stokes線強(qiáng)幾個(gè)數(shù)量級(jí)。Stokes與Anti-Stokes能級(jí)示意圖Background2.2自發(fā)拉曼散射拉曼散射Stokes過程是分子吸收頻率為ωp的泵光光子，由基態(tài)躍遷到虛能級(jí)，再由虛能級(jí)躍遷到分子的振轉(zhuǎn)能級(jí)（第一激發(fā)態(tài)），發(fā)射頻率為ωs的Stokes光子。而Anti-Stokes過程是處于第一激發(fā)態(tài)的分子吸收ωp光子躍遷到另一虛能級(jí)，再由該虛能級(jí)躍遷到基態(tài)，發(fā)射Anti-Stokes光子ωas。由于熱平衡時(shí)，處于基態(tài)的分子數(shù)遠(yuǎn)大于第一激發(fā)態(tài)的分子數(shù)，因此，產(chǎn)生ωs

的光子遠(yuǎn)遠(yuǎn)多于ωas

光子。故Stokes散射光遠(yuǎn)強(qiáng)于Anti-Stokes散射光。Background2.3受激拉曼散射受激拉曼散射是相干的強(qiáng)激發(fā)過程：初始時(shí)入射光子與熱振動(dòng)聲子碰撞產(chǎn)生受激聲子和斯托克斯光子，隨后入射光子和受激聲子碰撞產(chǎn)生斯托克斯光子，并產(chǎn)生更多受激聲子。如此積累將會(huì)產(chǎn)生更多得受激聲子和斯托克斯光子，這是一個(gè)雪崩過程。閾值性，只有入射光子數(shù)達(dá)到一定數(shù)目才會(huì)出現(xiàn)；相干性，受激聲子是相干的，散射光子也是相干的，隨后的增益也是相干產(chǎn)生的。顯著特點(diǎn)：

受激拉曼散射過程的經(jīng)典示意圖Background2.3受激拉曼散射2.3.1拉曼散射截面在光散射過程中，經(jīng)常用散射截面來描述微觀過程中發(fā)生的散射幾率大小。拉曼散射界面是表征分子振動(dòng)模的拉曼散射強(qiáng)度的重要參數(shù)。一束功率為Pl的入射光受到單位體積的介質(zhì)散射時(shí)，在（θ，φ）方向上，在dz距離內(nèi)，散射到ΔΩ立體角內(nèi)的總散射光功率Ps可以通過以下關(guān)系來表述：式中為單位體積的微分散射截面。相應(yīng)地稱為分子微分散射截面(N為單位體積內(nèi)的分子數(shù))。對(duì)散射的所有方向求和，便可得到散射的總截面σ：Background2.3.2耦合波方程設(shè)入射光為EP

(ΩP)，散射光為ES

(ΩS)和EAS

(ΩAS)，分別為斯托克斯散射光和反斯托克斯散射光。非線性光學(xué)中頻率為ΩS的光場(chǎng)的耦合波方程是：（1）對(duì)于SRS過程，散射場(chǎng)是由頻率為ωp的入射光場(chǎng)Ep

(ωp)泵浦引起，其對(duì)應(yīng)的三階非線性極化強(qiáng)度為：（2）（2）代入（1），可得受激拉曼散射的耦合波方程（3）（4）Background2.3.2耦合波方程滿足位相匹配，對(duì)（4）求解可得：三階非線性極化率χ(3)

包括實(shí)部和虛部?jī)刹糠謱?shí)部反映相位調(diào)制，虛部反映強(qiáng)度變化。為討論在散射過程中光與介質(zhì)的能量交換，只考慮強(qiáng)度變化（即極化率的虛部相），并利用可得：Background2.3.3多重譜線受激拉曼散射的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，受激拉曼散射的頻譜圖與自發(fā)拉曼散射的不同。除了一級(jí)散射外，還有二階、三階…譜線，即呈現(xiàn)多級(jí)譜線的頻譜。多重譜線的產(chǎn)生原因：由多束光波在非線性介質(zhì)內(nèi)的相互作用引起，多級(jí)拉曼散射譜線的產(chǎn)生