東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z源排放及其濃度分布

1、東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z源排放及其濃度分布東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z源排放及其濃度分布 第48卷第1期 2005年1月 地球物理 CHINESEJOURNALOFGEOPHYSICS Vo1.48.No.1 Jan.,2005 張美根,徐永福,張仁健等.東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z源排放及其濃度分布.地球物理,2005,48(1):4651 ZhangMG,XuYF,ZhangRJ,eta1.EmissionandconcentrationdistributionofblackcarbonaerosolinEastAsiaduringspringtime ChineseJ.aeophy.(inChines

2、e),2005,48(1):4651 東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z源排放及其濃度分布 張美根,徐永福,張仁健,韓志偉 中國科學(xué)院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100029 捅要本研究收集整理了東亞地區(qū)一個黑碳?xì)馊苣z的排放源,并利用一個三維化學(xué)輸送模式系統(tǒng)模擬研究了 東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z的輸送和演變過程.黑碳?xì)馊苣z濃度的模擬值與地面觀測站和觀測船獲取的監(jiān)測值相 比,模擬值與監(jiān)測值具有良好的一致性.這表明本研究收集整理的黑碳?xì)馊苣z的排放量及其分布是基本合理的,模 式系統(tǒng)較好地反映了黑碳?xì)馊苣z濃度的時(shí)空分布和變化趨勢,MIT許多觀測到的重要特征.模擬結(jié)果表明,東亞 地區(qū)春季間

3、隙性的長距離輸送對于西北太平洋海域的黑碳?xì)馊苣z濃度分布具有非常重要的影響. 關(guān)鍵詞長距離輸送氣溶膠污染源三維化學(xué)輸送模式 文章編號oooi一5733(2005)O1004606中圖分類號P404收稿日期2O040305,2O040825收修定稿 EmissionandconcentrationdistributionofblackcarbonaerosolinEast Asiaduringspringtime ZHANGMeiGen,XUYong-Fu,ZHANGRenJian,HANZhiWei StateKeyLaboratoryofAtmosphericBoundaryyerPhysic

4、sandAtmosphericChemistry, InstituteofAtmosphericPhysi,ChineseAcademyofSciences,Bering100029,Ch/na AbstractWeuseathree-dimensionalchemicaltransportmodelingsystemtoinvestigatethetransportand evolutionprocessesofblackcarbonaerosolinEastAsiaduringspringtimebasedonanewlycompiledregional emissioninventory

5、ofblackcarbonaerosolforEastAsia.Simulatedblackcarbonaerosolmixingratiosare comparedwithobservationaldatacollectedatgroundstationsandaboardavesse1.Thecomparisonshowsthat simulatedvaluesareingoodagreementwithobservedones,andthemodelsystemcapturesthetemporaland spatialvariationsinblackcarbonaerosolconc

6、entrationsreasonablywell,andreproducesmanyobserved importantfeatures.Analysisofmodelresultsindicatesthattheintermittentlong-rangetransportplaysan importantroleinblackcarbonaerosolconcentrationdistributionoverthenorthwesternPacificduringspringtime inEastAsia KeywordsLong'rangetransport,Aerosol,Em

7、ission,Three-dimensionalchemicaltransportmodel 1引言 黑碳?xì)馊苣z(BC)是大氣氣溶膠的重要組成部 分,其粒徑一般在0.01,lttm之間,主要產(chǎn)生于碳質(zhì) 燃料(如化石和生物質(zhì)燃料)的不完全燃燒.BC是一 種可吸入的大氣污染物,它的存在將嚴(yán)重危害周圍 環(huán)境和人類健康.同時(shí),BC在可見光到紅外的范圍 內(nèi)對太陽輻射有著強(qiáng)烈的吸收,它吸收太陽能并加 熱大氣,進(jìn)而導(dǎo)致正的輻射強(qiáng)迫.Jacobson的研 究表明,BC的直接輻射強(qiáng)迫可達(dá)0.55W?m'.,是 影響全球變暖的僅次于二氧化碳的第二個重要成 分.并且,它具有多孔性,在大氣輸送過程中可以捕 獲

8、二次污染物,這不僅影響大氣組成和大氣化學(xué)過 基金項(xiàng)目中國科學(xué)院"引進(jìn)國外杰出人才"計(jì)劃(全球環(huán)境變化.碳循環(huán))項(xiàng)目和中國科學(xué)院院長基金資助. 作者簡介張美根,1964年生,博士,研究員,主要從事大氣環(huán)境方面的研究.E.mail:mgzhang 朝彳長美根等:樂砭地區(qū)春季黑磷氣溶膠源排披受其農(nóng)度分布 程.同時(shí)也改變了氣溶膠表面的物理化學(xué)特性.并通 過改變云凝結(jié)核的特性影響云的形成.有幞式研 究表明,中國南方降水以1絲洪水的增加和北方的 干旱可能與BC的增加有關(guān),BC弓I起大氣加熱的空 間變化改變了亞洲夏季風(fēng)環(huán)流.從引起中國地區(qū) 降水形勢的變化. 應(yīng)當(dāng)指出.BC對氣候變化的影響

9、尚需述一步直 接證據(jù)和驗(yàn)證+因?yàn)榈侥壳皠蛑谷藗儗λ脑ヅ磐? 濃度分布與變化特征還知之蕞少國外在BC觀測 和模式研究方面開展得比較,在過去20年內(nèi)在 Bc濃度監(jiān)測和模擬研究方面做了斗多1=作,在 全球BC排放因子和排放量的1算方面也積累r一 些成果0.東亞地區(qū)是氮氧化物二氰化硫等污染物 的重要排放地區(qū),考慮到經(jīng)濟(jì)發(fā)展,能深結(jié)構(gòu)和人 口狀況.在目前和今后一段時(shí)間電足BC的重要排 放地區(qū)而在東亞地區(qū)特別是中國大陸地區(qū),對BC 排放量的估算還處于起步階段,有關(guān)BC的來源和 時(shí)空變化及其氣候效直方面的研究也非常少. INDOEX(IndianOceanExperiment)期間發(fā)現(xiàn)的亞洲 棕色云&qu

10、ot;引起了各界人士的廣泛關(guān)注.極大地推動丁 東亞地區(qū)有關(guān)BC的觀測與理論研究.2001年春季 TRACE-P(TRAnsportandChernll'Evqduti,nnover1he Pacitic),ACE?Asia(AerosolCharacterizationEx1)erlmen!一 Asia)等研究計(jì)劃相繼在西北太平洋地區(qū)進(jìn)行了大 規(guī)模的觀測.獲取了一大批肯關(guān)l池資料及相關(guān)數(shù) g0IO0ll0I20 20 據(jù)本研究在這些觀測資料和有莢研究工作的基礎(chǔ) E,收集整理丁一個有關(guān)東亞地Bc源排放請, 在此基礎(chǔ):利用,個三維化學(xué)輸送模式系統(tǒng)模擬丁 東業(yè)地區(qū)春季Bc濃度的時(shí)空舒布,并借

11、助ACI:一 Asia期間的一些觀測資料來拉驗(yàn)橫擬結(jié)果的臺 理性. 2模式介紹 三維化學(xué)輸送模式系統(tǒng)是在區(qū)域大氣質(zhì)量模式 系統(tǒng)(CMAQ)和區(qū)域大氣模式系統(tǒng)【RAMS1的 基礎(chǔ)上發(fā)展起來的.這個系統(tǒng)的特點(diǎn)是吸收了中R 度氣象學(xué)和大氣化學(xué)等領(lǐng)域的許多最新研究成糶, 井成功地用于東亞地區(qū)對流層臭氧,氣溶膠埂其前 悼物演變過程的研究.'為了研究黑碳?xì)馊苣z在 大氣中舯輸送和演變過程.本文莊cMA0中加A了 黑碳?xì)馊茈?并考慮丁氣溶膠粒于在輸送過程中的 碰井沉降,濕清除等微物理過秤. CMAQ的模擬區(qū)域(見圖1)在水平方向有78×68 個網(wǎng)格點(diǎn),網(wǎng)格距為80km.在垂直打向I:CMAQ

12、采用 了地形追隨坐標(biāo)系,共分為l4層.舒綁率在大氣低 層較高并隨高度降低(模式第一層厚度為75.,其晤 =層厚度逐漸增大,最大值為3600131).萁中近一半分 布在2kin以下以便更好地描述污染l物在大氣邊界層 葉1的演變過程.模式頂高度約為23km 30l0】50 O0120 E/ 1IX' 60 30 圈I模擬區(qū)域黑碳?xì)馊芷缭磁虐闵糉以監(jiān)洲站敦煌SadoHachm和C1i1?ijiIa的位置 Fig1Emissionratesofhlacki.lf'll3naemintherondeldomainAI,510wTlareth locationsoflheobservat

13、i(msitesatDunhuang.Sado.HachijnandChichijima ?量圈鞠?=? 48地球物理(ChineseJ.Geophys.)48卷 BC主要是化石燃料和生物質(zhì)不完全燃燒引起 的.除了源于自然界的生物質(zhì)燃燒外,BC全部來自 于人為燃燒過程.在本研究中BC的人為排放主要 取自于為TRACEP和ACEAsia研究計(jì)劃而準(zhǔn)備的 污染源清單,同時(shí)參考了GEIA(GlobalEmissions InventoryActivity)的礦物燃燒排放清單. 東亞地區(qū)自然界生物質(zhì)燃燒(如森林大火,農(nóng)作 物秸稈的焚燒),特別在春季的東南亞地區(qū),是BC 的一個重要來源".TR

14、ACEP和ACEAsia觀測期間 自然界生物質(zhì)燃燒排放的BC是在AVHRR和TOMS 衛(wèi)星監(jiān)測資料基礎(chǔ)上估算而來的. 模擬區(qū)域在2001年3,4月間平均的BC排放 源分布及其強(qiáng)度見圖1,部分地區(qū)的排放量列于表1 中.從圖1可以看到,BC排放強(qiáng)度大的區(qū)域主要位 于大城市和重工業(yè)區(qū)周圍(如中國中部,東部,華北 和東北地區(qū)以及韓國的漢城與釜山和日本的東京地 區(qū))和東南亞地區(qū).結(jié)合表l可以發(fā)現(xiàn),大城市和重 工業(yè)區(qū)的BC高強(qiáng)度排放主要與人為排放有關(guān),而 東南亞地區(qū)的排放與自然界生物質(zhì)燃燒有關(guān). 黑碳?xì)馊苣z的粒徑比較小,壽命比較長,所以其 表12001年34月間不同區(qū)域黑碳?xì)馊苣z的排放量(單位:10g)

15、Table1EmissionamountsofblackcarbonaerosoloverdifferentregionsintheperiodofMarchApril2001 農(nóng)作物秸稈焚燒等)引起的排放 目然界生物質(zhì)燃燒(如森林大火,濃度初始值和邊界值的選取對模擬結(jié)果的影響是不 可忽略的.特別是春季,西北風(fēng)盛行和西伯利亞森林 大火對模擬區(qū)域,尤其是模擬區(qū)域北部的Bc濃度分 布具有非常重要的影響.本研究主要是探討東亞地 區(qū),特別是中國大陸地區(qū)的源排放對東亞地區(qū)Bc濃 度分布的影響,所以BC的初始和邊界濃度值選取為 0.Ol#g/m. 其他物種的初始和邊界條件見文獻(xiàn)12. 3模擬結(jié)果 3.1模

16、擬結(jié)果與地面觀測值的比較 在估算的BC源排放的基礎(chǔ)上,本文利用一個 耦合的化學(xué)輸送模式系統(tǒng)模擬了2001年2月22日 至5月4日期間BC濃度的空間分布及其變化特征. 氣象場對于污染物的時(shí)空分布具有非常重要的影 響,因?yàn)闅庀髨霾粌H影響著污染物的輸送過程,同時(shí) 還影響著污染物的化學(xué)轉(zhuǎn)化和干濕沉降等過程.模 擬的風(fēng)向與風(fēng)速,溫度和濕度與TRACEP期間的飛 機(jī)觀測資料相比,觀測值與模擬值之間的相關(guān)系數(shù) 都大于0.90. 圖2給出了2001年4月間在日本3個觀測站 Sado,Hachiijo和Chichijima(地理位置見圖1)觀測到 的Bc濃度和模式最底層(地面以上約75m)相應(yīng)點(diǎn) 的小時(shí)平均值.

17、從該圖可以看到,模擬的BC濃度的 變化趨勢與觀測值之間具有相當(dāng)好的一致性,如在 儒略日(JD)97,103(即4月7,13日)期間于Sado 站和在JD112,ll5與ll9(即4月22,25與29日)左 魯 ? i '呂 ? i '呂 ? i 圖22001年春季在日本觀測站sado,Hachiijio和Chichijima 黑碳?xì)馊苣z濃度C的觀測值(黑點(diǎn))及相應(yīng)的模擬值(實(shí)線) Fig.2Comparisonofmodeled(solidline)andobserved(dots) mixingratiosofblackcarbonaerosolatSado,Hachiiji

18、oand Chichijimainthespringtimeof2001 右于Chichijima站監(jiān)測到Bc濃度高值,以及在JD95 (即4月5日)于Sado站和在JD110(即4月20日)于 Hachiijo站監(jiān)測到BC濃度低值.盡管模擬值與觀測 1期張美根等:東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z源排放及其濃度分布49 值之間存在一定的差異,這些極值出現(xiàn)的時(shí)間都在 模擬值中得到了體現(xiàn).形成差異的主要原因在于BC 源排放估算中的不確定性和BC觀測值與模擬值之 間的不匹配,也就是模擬濃度是小時(shí)平均值,而觀測 濃度是采樣期間的平均值,即濃度高時(shí)采樣時(shí)間短, 濃度低時(shí)采樣時(shí)間長.Chichijima觀測站位于亞

19、洲大 陸的下風(fēng)方向,當(dāng)?shù)氐腂C排放影響可以忽略(參看 圖1),因而此地觀測到的高濃度BC主要來源于長 距離輸送.由觀測的BC濃度時(shí)間變化可以看到,BC 濃度極值具有很強(qiáng)的間隙性,而這一特性主要與鋒 面活動引起的輸送有關(guān).由圖2可以發(fā)現(xiàn),模式系統(tǒng) 較好地再現(xiàn)了這一特征.BC濃度的模擬值與觀測值 在Chichijiama的高度相似可以說明兩點(diǎn):RAMS很 好地描述了模擬期間的天氣過程和BC的輸送過 程,使得模擬的BC濃度極值出現(xiàn)的時(shí)間與觀測到 極值的時(shí)間相吻合;估算的BC排放強(qiáng)度及其分布 是基本合理的,因?yàn)锽C濃度的模擬值與觀測值相 當(dāng)接近. 在ACE.Asia觀測期間,美國威斯康星大學(xué)在敦 煌(

20、40.20.N,94.48.E,海拔高度1374m)用小流量 計(jì)對小顆粒物進(jìn)行了采樣,并分析出了其中BC的 含量.有關(guān)敦煌站采樣方法以及樣品分析手段及其 觀測和分析誤差來源分析請參見. /cgi.bin/codiac/dss?69.1530.采樣時(shí)間時(shí)段 為2004年3月24日至4月3日.在觀測期間模擬的 BC平均濃度沒有較大變化(約0.12g/m),而觀測 值的變化范圍卻很大(0.11,0.73g/m).觀測濃度 變化大的原因可能與觀測點(diǎn)周圍局地排放有關(guān),因 為模式水平網(wǎng)格較粗(80km),所采用的污染源不能 反映這類局地排放. 3.2模擬結(jié)果與海上航測值的比較 圖3為ACE

21、.Asia期間美國NOAA觀測船 RonBrown在日本周圍海域的航行軌跡和觀測到的 BC濃度值及其相應(yīng)的模擬值.從觀測的BC濃度 (見圖3b)的時(shí)間序列可以看到,在JD97.104(即4月 7,14日)間Bc濃度非常高(最大值約為1.5tg/m3). 由觀測船的航行軌跡(見圖3a)可以發(fā)現(xiàn),BC濃度 高值是在日本海海域觀測到的,而當(dāng)時(shí)俄羅斯的西 伯利亞地區(qū)發(fā)生森林大火.由于森林大火產(chǎn)生大量 的BC,且在春季西北風(fēng)盛行,大量的BC被輸送到日 本海海域和日本北部廣大區(qū)域.Sado站在此期間也 監(jiān)測到BC濃度高值(見圖2). 從圖3b可以看到,BC模擬濃度的時(shí)空變化與 觀測結(jié)果具有相當(dāng)好的一致性,

22、但在日本海海域,除 圖32001年春季(a)美國NOAA觀測船RonBrown在日本 周圍海域的航行軌跡(圖中數(shù)值為儒略日)和(b) 黑碳?xì)馊苣z濃度c的觀測值(黑點(diǎn)) 及相應(yīng)的模擬值(實(shí)線) Fig.3ThetrackofNOAAShipRonaldH.Brown(a) duringACE.Asiafieldcampaignandtimeseriesof measured(dots)andmodeled(solidlines)black carbonaerosolmixingratios(b)alongthetrack. Thenumbersinplot(a)aleJulianDay 個別點(diǎn)以

23、外,BC的模擬值普遍低于觀測值.除了污 染源本身的不確定因素外,低估BC濃度很可能與 本研究未能考慮西伯利亞森林大火所產(chǎn)生的BC排 放對模擬區(qū)域濃度分布的影響有關(guān). 3.3BC濃度的水平分布 BC濃度的模擬值與在3個地面觀測站和 RonBrown觀測船上獲取的觀測值相比,總體而言, 模擬濃度的時(shí)空變化與觀測結(jié)果具有良好的一致性 (見圖2和3),模式系統(tǒng)合理地反映了BC的輸送和 演變過程,再現(xiàn)了許多觀測到的重要特征.在此基礎(chǔ) 上,本文給出了模擬區(qū)域3,4月間模式最底層平均 BC濃度的水平分布及其相應(yīng)的風(fēng)場(見圖4).由圖 4可以看到,Bc濃度高值(?0.8tg/m)出現(xiàn)在亞洲 大陸的東部區(qū)域和東

24、南亞地區(qū),濃度值大于0.5ttg/ m的區(qū)域延伸到了東海近海海域和整個黃海海域. BC濃度的分布不僅與其源排放有關(guān)(見圖1),而且 因?yàn)樵诖杭酒陂g副熱帶高壓逐漸 與天氣形勢有關(guān),加強(qiáng)和大陸上空,特別是東南亞地區(qū)上空的對流活 動增加,使得東南亞地區(qū)和中國南方地區(qū)排放的BC 地球l螄?yán)?ChineseJGeophys48卷 先向上和向西或西北方向輸送,然后向東北方向輸 送而進(jìn)入中國中部醫(yī)域由于冬季季風(fēng)的減弱和中 國東部地區(qū)的穩(wěn)定天氣,造成該地區(qū)青季Bc濃度 很高(Bc濃度高于【71tglm)在30.N以北地區(qū),兩 風(fēng)氣流依然相當(dāng)強(qiáng).因而Bc被輸送到相當(dāng)遠(yuǎn)的區(qū) 域,其濃度值太于05g/m的區(qū)域覆蓋了

25、整個黃海 海域由上述的討論可知,問瞰性長距離輸送對東亞 地區(qū)下風(fēng)向地區(qū)及其相鄰海域的Bc濃度分布具有 十分重要的影響. 90100110l20130140150 120 E,()一1Oms 圈4200【句34月間模式最底層(地面以上約75ml島)平均黑碳?xì)馊苣z濃度的 水平分布與相應(yīng)的吼場 Fig4Horizontaldistill,utionsofaverageblackcarbonerosoconeentratinnsandwindfieldsIhe lowestmllllellayer(,75I【?surface)intheperiod0fMarch?Anl2001 4主要結(jié)論 本研究在&

26、#39;RACE.P和ACEAsia觀測資料和有 關(guān)研究工作的基礎(chǔ)上,收集整理j一個有關(guān)東亞地 區(qū)Bc污染源排放清單,并利用CMAQ與RAMS耦合 的化學(xué)輸送模式系統(tǒng)對東亞地區(qū)2001年3,4月間 BC的輸送和演變過程進(jìn)行了研究.為了驗(yàn)證模擬結(jié) 果的可靠性和收集整理的污染儔【的合理性,我們將 模擬的BC濃度值與ACE.Asia期間在4個地面觀測 比較結(jié)果 站和觀測船上獲取的觀測值進(jìn)行r比較.表明,模擬的BC濃度的變化趨勢與觀測結(jié)果之間 具有較好的一致性,模式系統(tǒng)臺理地反映了BC的 源排放和輸送與演變過程對BC濃度分布和時(shí)空變 化的影響,再現(xiàn)了許多觀測到的重要特征但在日本 海海域.除個別點(diǎn)以外,

27、BC的模擬值普遍低于觀測 值.在敦煌站模擬也不能再現(xiàn)監(jiān)刪到的BC濃度高 值.除了污染源本身的不確定因素外.這與本研究選 取的邊界條件不能反映外來污染物的影響有關(guān). 2001年3,4月間平均的BC濃度分布顯示.BC 濃度高值(?0.8lg/m)出現(xiàn)在亞洲大陸的東部區(qū)域 和東南亞地區(qū).濃度值大于0.5g/m的區(qū)域延伸到 了東海近海海域和整個黃海海域模擬結(jié)果表明, 隙性的長距離輸送在東亞地區(qū)下風(fēng)向區(qū)域及其柑鄰 海域的BC濃度形成過程中起著非常鶯要的作用. 致謝本研究使用了許多TRACEP和ACEAsk', 朗問獲取的觀測資料以檢驗(yàn)BC源排放和模式系統(tǒng) 模擬結(jié)果的臺理性.作著對這些資料的觀測者

28、如J S(hauer(UniversitvofWisconsin.Madis【,I1,M.L.el1tRsu (UniversityI,n)kvo)和J.Johnson(iXOAAPMEI)表示 衷心的感謝. 參考文獻(xiàn)(Re兀n nnlMZCllnITI)-Il?jparirualeblackh orga,licpc,rJbly1hete"nmethodofsh)inggk J?".2fX2-107:10102912001JD001376 i; Il0O00 1期張美根等:東亞地區(qū)春季黑碳?xì)馊苣z源排放及其濃度分布5l 2 3 4 5 6 7 8 Men0nS,HansenJ

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