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1、第29卷第3期2010年5月環(huán)境化學(xué)E N V I R O N M E N T A L C H E M I S T R Y V o l .29,N o .3M a y 20102009年10月23日收稿.*國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973(2008C B 418003;江蘇省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(B K 2008276;國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(N o .20607009;水體污染控制與治理科技重大專項(xiàng)(2008Z X 07316-004.*通訊聯(lián)系人,T e l :025-*;E -m a i l :j j g e n g n j u .e d u .c n 太湖梅梁灣磷化氫氣體濃度和通量日變化韓超
2、1耿金菊1*張娟1鮮啟鳴1王曉蓉1任洪強(qiáng)1楊龍?jiān)?(1南京大學(xué)環(huán)境學(xué)院,污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南京,210093;2中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所,南京,210008摘要以太湖梅梁灣湖區(qū)為研究對(duì)象,考察水面上空磷化氫濃度和水-氣界面磷化氫釋放通量的日變化.結(jié)果表明,白天大氣中磷化氫濃度(7.39±7.00n g ·m -3顯著低于夜間(37.05±22.74n g ·m -3,光照是影響大氣中磷化氫濃度的主要因素.磷化氫通量全天正負(fù)交替,白天平均通量(11.41±23.76n g ·m -2·h -1,水體為磷
3、化氫的釋放源;夜間平均通量為(-37.62±26.45n g ·m -2·h -1,水體表現(xiàn)為磷化氫的匯;一天內(nèi)平均日變化為(-13.11±35.04n g ·m -2·h -1,磷化氫總體為從大氣向水體遷移的過(guò)程.磷化氫通量與水溫顯著正相關(guān),而與大氣中磷化氫濃度顯著負(fù)相關(guān).相關(guān)性分析表明磷化氫與溫室氣體(甲烷、二氧化碳和氧化亞氮均呈現(xiàn)負(fù)相關(guān).關(guān)鍵詞磷化氫,濃度,通量,日變化,溫室氣體,梅梁灣湖區(qū).磷化氫(P H 3作為磷循環(huán)的氣相載體,能夠在湖泊沉積物、水相和大氣之間遷移轉(zhuǎn)化,大氣中的磷化氫可以氣態(tài)或其氧化態(tài)(次磷酸鹽、亞磷酸鹽和磷
4、酸鹽形式進(jìn)入水體參與磷的生物地球化學(xué)循環(huán)1.大面積具有厭氧生物環(huán)境的濕地是環(huán)境中磷化氫的主要釋放源,目前已在湖泊、稻田、鹽堿濕地大氣中陸續(xù)檢測(cè)到磷化氫的存在2.磷化氫普遍存在于太湖的沉積物、水體和湖面大氣中,可能是富營(yíng)養(yǎng)化湖泊磷輸入和輸出的一條重要途徑3.L e w i s 觀察到C o l o r a d o 地區(qū)夏季雨水中的磷酸鹽濃度峰值來(lái)自大氣中磷化氫的氧化4,因此研究磷化氫在湖泊水-氣界面的遷移行為非常重要.近年來(lái)富營(yíng)養(yǎng)化較為嚴(yán)重的太湖水面上空磷化氫的大氣環(huán)境濃度高達(dá)574820p g ·m-33.磷化氫作為一種活潑的、強(qiáng)還原性氣體,與其它溫室氣體競(jìng)爭(zhēng)消耗羥基自由基,并且總是
5、伴隨著甲烷等溫室氣體而產(chǎn)生,具有間接的溫室效應(yīng)5.目前,國(guó)內(nèi)外對(duì)于環(huán)境中磷化氫的檢測(cè)研究較多,但有關(guān)磷化氫釋放通量的研究甚少,而有關(guān)磷化氫和溫室氣體釋放過(guò)程的相關(guān)性研究尚未見報(bào)道.本實(shí)驗(yàn)采用靜態(tài)箱法對(duì)太湖梅梁灣地區(qū)進(jìn)行定點(diǎn)觀測(cè),監(jiān)測(cè)水-氣界面磷化氫通量和水面上空磷化氫濃度的日變化過(guò)程,研究磷化氫在水-氣界面的傳輸規(guī)律,并初步探討湖泊生態(tài)系統(tǒng)中磷化氫和溫室氣體相關(guān)性,為大氣中磷化氫濃度的估算和磷化氫的環(huán)境化學(xué)行為研究提供基礎(chǔ).1實(shí)驗(yàn)部分1.1采樣點(diǎn)的設(shè)置采樣點(diǎn)(31°2100N,120°1057E 設(shè)在中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所太湖生態(tài)系統(tǒng)研究站附近,位于梅梁灣湖區(qū).該區(qū)
6、屬于湖灣型湖濱帶,周圍的環(huán)境多為山地,洼地,發(fā)育的灘地,湖濱淺水環(huán)境,水產(chǎn)養(yǎng)殖區(qū)以及居民點(diǎn).梅梁灣是太湖富營(yíng)養(yǎng)化最嚴(yán)重的湖區(qū),藻類水華暴發(fā)頻繁.1.2樣品的采集與計(jì)算湖區(qū)上空磷化氫氣體的采集位于湖面上空1m 高處,用針筒抽取該處大約200m l 氣體,并迅速注入經(jīng)高純氮?dú)馇逑吹腡 e d l a r 氣袋,每次采集三個(gè)平行樣.磷化氫通量實(shí)驗(yàn)采用靜態(tài)箱法,由采樣箱、導(dǎo)氣管、針筒組成3.采樣箱為高50c m 、直徑30348環(huán)境化學(xué)29卷c m 的不銹鋼圓桶.采樣前,采樣箱箱口朝下懸掛于固定在汽車內(nèi)胎上的鐵支架上,采樣時(shí)將采樣箱置于水面,箱開口的一面浸入水中,浸入水中的深度根據(jù)風(fēng)浪情況而定,保證箱
7、內(nèi)和箱外的空氣隔絕.啟動(dòng)箱內(nèi)混合設(shè)備,待箱內(nèi)氣體混勻以后,先將導(dǎo)氣管內(nèi)殘留氣體排凈,隨即快速抽取200m l 氣體,注入經(jīng)高純氮?dú)馇逑吹腡 e d l a r 氣袋.采樣間隔為15m i n ,共采集5次,一個(gè)采樣周期60m i n .采樣時(shí)間從2009年4月21日早上0800開始,到4月22日凌晨0500結(jié)束.按上述方法采集氣樣,每3h 采樣一次,同時(shí)采集三個(gè)箱子的平行樣.水-氣界面磷化氫通量的計(jì)算公式如下6,7:F =Q S ·t =V ·C S ·t =H×273273+T×P /P 0×C /t 式中,F 為氣體的排放通量,n
8、 g ·m -2·h -1;Q 為箱內(nèi)目標(biāo)氣體質(zhì)量,n g ;S 為有效底面積,m 2;H為采樣箱內(nèi)氣室高度,m ;T 為采樣期間箱內(nèi)平均氣溫,;P 為采樣時(shí)的大氣壓力,P a ;P 0為標(biāo)準(zhǔn)狀況的大氣壓力,P a ;為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下磷化氫氣體的密度,k g ·m -3;C 為目標(biāo)氣體的濃度,n g ·m -3;t 為采樣時(shí)間,h ;C /t 為采樣期間采樣箱內(nèi)目標(biāo)氣體的濃度變化速率.采樣過(guò)程中同步記錄光照強(qiáng)弱、風(fēng)速、風(fēng)向,同時(shí)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定表層湖水p H 值和氧化還原電位,測(cè)定方法見參考文獻(xiàn)8.1.3樣品分析P H 3的測(cè)定采用柱前二次冷阱富集和氣相色譜-氮磷檢
9、測(cè)器(G C -N P D 聯(lián)用技術(shù).實(shí)驗(yàn)裝置示意圖參見文獻(xiàn)9.測(cè)試儀器為A g i l e n t 4890D 氣相色譜儀,氮磷檢測(cè)器(N P D ,C r o s s -l i n k e d 5%P hM e S i l i c o n e 色譜柱(A l 2O 3/N a 2S O 4,25m×0.53m m×10m,H e w l e t t -P a c k a r d ,冷阱是A l 2O 3/N a 2S O 4毛細(xì)管柱(80c m×0.53m m ,t r a p 1;20c m×0.32m m ,t r a p 2,H e w l e
10、 t t P a c k a r d ,吸附在多孔載體上的固體N a O H 干燥劑(M e r c k K G a A ,64271D a r m s t a d t ,G e r m a n y 對(duì)氣體樣品作預(yù)處理,液氮(南京大學(xué)制冷實(shí)驗(yàn)室.儀器的檢測(cè)限達(dá)0.1n g ·m -3.甲烷、二氧化碳和氧化亞氮三種溫室氣體在中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊研究所用改裝后的A g i l e n t 5890D 氣相色譜儀進(jìn)行同步分析,具體方法參見文獻(xiàn)10.2結(jié)果與討論2.1水面上空磷化氫濃度和水-氣界面磷化氫通量日變化通過(guò)對(duì)所設(shè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)24h 連續(xù)采樣和分析,梅梁灣地區(qū)水面上空磷化氫氣體濃度日變
11、化規(guī)律比較明顯(圖1,夜間(1700到次日0500磷化氫濃度均值(37.05±22.74n g ·m -3,顯著高于白天(08001700磷化氫濃度均值(7.39±7.00n g ·m -3,最大值出現(xiàn)在凌晨0500,為(67.48±9.78n g ·m -3;最小值(0.15±0.23n g ·m -3,出現(xiàn)在中午1100.水-氣界面磷化氫釋放通量日變化如圖2所示,24h 內(nèi)呈正負(fù)交替變化,范圍在(-69.90±29.68(44.53±11.23n g ·m -2·h -1
12、.白天磷化氫平均釋放通量(11.41±23.76n g ·m -2·h -1,為水體緩慢釋放過(guò)程;夜間平均通量(-37.62±26.45n g ·m -2·h -1,呈現(xiàn)較強(qiáng)的磷化氫吸收過(guò)程,一天內(nèi)平均通量為(-13.11±35.04n g ·m -2·h -1,磷化氫的凈遷移為大氣向水體的傳輸 .圖1水面上空磷化氫濃度日變化F i g .1D i u r n a l v a r i a t i o n o f t h ec o n c e n t r a t i o n so f p h o s p h
13、 i n e g a s a b o v e t h e w a t er 圖2水-氣界面磷化氫通量日變化F i g .2D i u r n a l v a r i a t i o no f p h o s p h i n e f l u x e s o n w a t e r -a i r i n t e r f a c e3期韓超等:太湖梅梁灣磷化氫氣體濃度和通量日變化349光照是影響大氣中磷化氫濃度的重要因素11,12.大氣中磷化氫被光照產(chǎn)生的O H·氧化速率為1.4×10-11c m3·s-1,通常磷化氫在對(duì)流層中半衰期為28h,而在光照條件下時(shí)間可縮短至
14、5h12.磷化氫的半衰期很短也是導(dǎo)致大氣中磷化氫濃度測(cè)量值低的原因.白天隨著光照的增強(qiáng),磷化氫氣體衰減加速,不利于大氣中磷化氫的積累;夜間磷化氫濃度會(huì)逐漸積累.氧化還原電位E h是影響磷化氫水體釋放的另一個(gè)重要環(huán)境因子(表1,通常E h越低越有利于磷化氫的釋放;白天受光照等因素的影響,二者關(guān)系不明顯;夜間氧化還原電位與磷化氫濃度呈明顯負(fù)相關(guān)(r=-0.95,p=0.045,n=4.溫度是影響磷化氫通量的主要原因之一(表1,計(jì)算表明磷化氫凈通量與水溫呈顯著正相關(guān)(r= 0.91,p=0.002,n=8.白天平均水溫22.4,夜間平均溫度16.6,溫度高有利于微生物的代謝活動(dòng),可以產(chǎn)生大量磷化氫1
15、3,而且有利于底泥吸附的磷化氫釋放到水體和大氣14;此外溫度變化導(dǎo)致磷化氫的溶解度變化對(duì)磷化氫通量亦產(chǎn)生影響,夜間溫度降低,水中磷化氫溶解度增大,所以夜間水體呈現(xiàn)較強(qiáng)的吸收過(guò)程.表1采樣點(diǎn)風(fēng)速、水溫、氧化還原電位及光照情況T a b l e1T h e c o n d i t i o n s o f w i n ds p e e d,w a t e r t e m p e r a t u r e,o x i d a t i o n-r e d u c t i o n p o t e n t i a l a n d l i g h t i n s a m p l i n g s i t e 時(shí)間
16、水溫/氧化還原電位/m V風(fēng)速/m·s-1光照時(shí)間水溫/氧化還原電位/m V風(fēng)速/m·s-1光照080020.2457.56.0較強(qiáng)200019.0573.43.0黑暗110021.12.5強(qiáng)230016.1509.44.0黑暗140024.0469.94.0強(qiáng)020015.6439.24.0黑暗170024.2431.52.0較強(qiáng)050015.8399.02.5弱水面上空磷化氫濃度也影響了水-氣界面磷化氫通量,大氣中磷化氫濃度與磷化氫通量之間存在顯著負(fù)相關(guān)(r=-0.777,p=0.04,n=8.白天大氣中的磷化氫不斷被氧化消耗,因此表現(xiàn)出水體向大氣的遷移;夜間大氣中磷化
17、氫濃度不斷積累而表現(xiàn)出大氣向水體輸送的過(guò)程.太湖上空磷化氫除了來(lái)自水體釋放外,還有可能來(lái)自大氣中磷化氫的遷移.G l i n d e m a n n觀察到氣態(tài)磷化氫可隨空氣遷移到很遠(yuǎn)地區(qū)2.太湖是個(gè)淺水湖泊,研究區(qū)域?qū)儆诤承蜑I海帶,周圍有許多淺灘和沼澤濕地,加上水稻田和城市、鄉(xiāng)村生活垃圾填埋場(chǎng),這些厭氧環(huán)境釋放的磷化氫氣體遠(yuǎn)高于水體釋放2.對(duì)太湖岸邊的沼澤地和水稻田磷化氫的釋放通量和濃度進(jìn)行同步觀測(cè),結(jié)果表明沼澤地和水稻田磷化氫釋放通量分別是(6.23±26.87n g·m-2·h-1和(6.67±5.16n g·m-2·h-1;空
18、氣中磷化氫的濃度分別是(46.54±20.55n g·m-3和(51.83±3.06n g·m-3,均高于太湖.受采樣季節(jié)、采樣點(diǎn)位等的限制,本研究結(jié)果尚不能對(duì)太湖磷化氫的遷移規(guī)律做出明確結(jié)論.太湖水-氣界面磷化氫通量低于其它地區(qū)(表2,可能與不同的傳輸介質(zhì)有關(guān),文獻(xiàn)研究對(duì)象主要是以土壤-水為主體的濕地生態(tài)系統(tǒng),磷化氫釋放過(guò)程中主要克服土壤的吸附,很容易釋放.E i s m a n n14認(rèn)為磷化氫在水相中的擴(kuò)散是它進(jìn)入大氣的速控步驟,且磷化氫在水相中易被氧化劑、光照等快速氧化,造成湖泊水-氣界面磷化氫釋放通量低.進(jìn)入大氣的磷化氫可以被氧化成次磷酸鹽,亞
19、磷酸鹽和磷酸鹽,重新返回水體參與磷的生物地球化學(xué)循環(huán).C a r a c o15在研究湖泊磷循環(huán)時(shí)觀察到夏季雨水中磷沉降行為十分活躍,推斷為大氣中磷化氫氧化所致.表2不同濕地類型磷化氫釋放通量T a b l e2E m i s s i o n f l u x e s o f p h o s p h i n e f r o m a v a r i e t y o f w e t l a n d s濕地類型釋放通量采樣時(shí)間測(cè)定方法研究者L o u i s i a n a微堿濕地L o u i s i a n a含鹽濕地0.423.03n g·m-2·h-10.916.52n g
20、·m-2·h-1夜間采樣通量釋放法Dév a i等16水稻田(-1322n g·m-2·h-1隔1h全天采樣靜態(tài)箱法H a n等11德國(guó)城鄉(xiāng)環(huán)境620g·k m-3·a-1夜間采樣靜態(tài)箱法G l i n d e m a n n等17湖泊水-氣界面(-13.11±35.04n g·m-2·h-1隔15m i n全天采樣靜態(tài)箱法本研究350環(huán)境化學(xué)29卷2.2磷化氫濃度變化以及磷化氫與溫室氣體甲烷、二氧化碳、氧化亞氮的關(guān)系圖3(a、b和c分別代表同步測(cè)量的大氣中磷化氫和溫室氣體甲烷、二氧化碳、氧化亞
21、氮的關(guān)系.磷化氫和甲烷濃度變化具有負(fù)相關(guān)性(r=-0.53,p=0.10,n=10.E i s m a n n18在做豬糞厭氧發(fā)酵時(shí),發(fā)現(xiàn)氣態(tài)磷化氫對(duì)生物產(chǎn)生甲烷有抑制作用,在湖泊濕地中,磷化氫和甲烷可能也存在這種競(jìng)爭(zhēng)作用.此外,磷化氫是非常活潑的還原態(tài)氣體,它可以和大氣中的甲烷競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)自由基,而延長(zhǎng)甲烷在大氣中的停留時(shí)間,即具有間接溫室效應(yīng)1.磷化氫同二氧化碳呈顯著的負(fù)相關(guān)(r=-0.79,p=0.008,n=10,可能是由于底泥中的微生物呼吸作用消耗許多碳、磷等元素,和產(chǎn)磷化氫的微生物競(jìng)爭(zhēng)吸收營(yíng)養(yǎng)鹽.R o e l s和V e r s t r a e t e19觀察到在垃圾填埋場(chǎng)磷化氫與二
22、氧化碳的釋放無(wú)顯著相關(guān)性,考慮到自然界中磷化氫釋放受到很多因素影響,兩者之間的關(guān)系還需要繼續(xù)考證.磷化氫和氧化亞氮都是強(qiáng)還原性氣體,相關(guān)性分析表明二者有一定的負(fù)相關(guān)性(r=-0.52,p= 0.12,n=10,氧化亞氮濃度升高而磷化氫濃度降低的原因可能是:一方面是兩者產(chǎn)生的機(jī)理相似,都需要在較低的氧化還原電位條件下產(chǎn)生,導(dǎo)致在形成過(guò)程中競(jìng)爭(zhēng)電子供體;另一方面兩者都可以和空氣中的自由基反應(yīng),導(dǎo)致它們?cè)谙н^(guò)程中存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系. 圖3磷化氫與溫室氣體的相關(guān)性分析F i g.3R e l a t i o n s h i p s b e t w e e np h o s p h i n eg a s a
23、 n dg r e e n h o u s e g a s e s磷化氫和溫室氣體的相關(guān)性分析表明,磷化氫與溫室氣體甲烷、二氧化碳、氧化亞氮都存在負(fù)相關(guān),磷化氫的氣相化學(xué)過(guò)程會(huì)影響到溫室氣體的環(huán)境行為,對(duì)此應(yīng)開展深入研究.3結(jié)論(1磷化氫濃度白天低,晚上高,最高值(67.48±9.78n g·m-3出現(xiàn)在凌晨0500左右;最低值(0.15±0.23n g·m-3出現(xiàn)在中午1200前后,光照是影響水面上空磷化氫氣體濃度的主要因素.(2太湖水-氣界面磷化氫釋放通量日變化范圍在(-69.90±29.68(44.53±11.23 n g
24、83;m-2·h-1之間,具有明顯的日變化特征,白天平均釋放通量(11.41±23.76n g·m-2·h-1;晚上平均釋放通量(-37.62±26.45n g·m-2·h-1;24h內(nèi)平均日變化為(-13.11±35.04 n g·m-2·h-1,水體總體表現(xiàn)為大氣磷化氫的匯.磷化氫釋放通量和水溫顯著正相關(guān),和大氣中磷化氫濃度顯著負(fù)相關(guān).磷化氫濃度變化和二氧化碳呈顯著負(fù)相關(guān),與甲烷、氧化亞氮有一定的負(fù)相關(guān)性,磷化氫的氣相化學(xué)過(guò)程會(huì)影響到溫室氣體的環(huán)境行為.致謝:衷心感謝中國(guó)科學(xué)院南京地理與湖泊
25、研究所協(xié)助采樣以及南京師范大學(xué)的張蕤以及本組的洪宇寧博士,南京大學(xué)污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室馮建昉老師等對(duì)本研究提供了重要幫助.參考文獻(xiàn)1王曉蓉,丁麗麗,牛曉君等,磷化氫在湖泊磷生物地球化學(xué)循環(huán)中的作用J.環(huán)境化學(xué),2003,22(54854893期韓超等:太湖梅梁灣磷化氫氣體濃度和通量日變化3512G l i n d e m a n nD,E d w a r d sM,L i uJAe t a l.,P h o s p h i n ei nS o i l s,S l u d g e s,B i o g a s e s a n dA t m o s p h e r i cI m p l
26、 i c a t i o n s:aR e v i e wJ.E c o l.E n g.,2005,244574633N i uXJ,G e n g J J,Wa n g XRe t a l.,T e m p o r a l a n d S p a t i a l D i s t r i b u t i o n s o f P h o s p h i n e i n T a i h u L a k e,C h i n aJ.S c i.T o t a l E n v i r o n.,2004,3231691784L e w i s J r W M,G r a n t M C,H a m i
27、 l t o n SKe t a l.,P h o s p h o r u s C y c l i n gi nt h e R o c k yM o u n t a i n s o f C o l o r a d oJ.O i k o s.,1985,454284385C a o H F,L i uJ A,Z h u a n g YHe t a l.,E m i s s i o n S o u r c e s o f A t m o s p h e r i c P h o s p h i n ea n dS i m u l a t i o no f P h o s p h i n e F o
28、r m a t i o nJ.S c i.C h i n a(s e r i e s B,2000,43(21621686賈復(fù),關(guān)于水氣界面的氣體傳輸J.力學(xué)進(jìn)展,2000,30(166767李香華,胡維平,楊龍?jiān)?太湖梅梁灣冬季水-氣界面二氧化碳通量日變化觀測(cè)研究J.生態(tài)學(xué)雜志,2005,24(12142514298國(guó)家環(huán)境保護(hù)局,水和廢水監(jiān)測(cè)方法(第四版M.北京:中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社,2002,492469牛曉君,王彩虹,耿金菊等,太湖磷化氫分布的相關(guān)性研究J.農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2008,27(31112111510鄒建文,焦燕,王躍思等,稻田二氧化碳、甲烷和氧化亞氮排放通量測(cè)定方法研究J
29、.南京農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2002,25(4454811H a nSH,Z h u a n g YH,L i u J Ae t a l.,P h o s p h o r u s C y c l i n g t h r o u g h P h o s p h i n e i nP a d d y F i e l d sJ.S c i.T o t a l E n v i r o n.,2000,25819520312G l i n d e m a n nD,E d w a r d s M,P e t e r K u s c h k,P h o s p h i n e G a s i n t h e U
30、p p e r T r o p o s p h e r eJ.A t m o s.E n v i r o n.,2003,372429243313耿金菊,王強(qiáng),王曉蓉等,環(huán)境因子對(duì)湖泊沉積物磷化氫生成和釋放的影響J.環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2005,25(568168514E i s m a n n F,G l i n d e m a n n D,B e r g m a n nAe t a l.,S o i l s a s S o u r c e a n d S i n k o f P h o s p h i n eJ.C h e m o s p h e r e,1997,35(352353315C a
31、 r a c oNF,C o l e J J,L i k e n s GEe t a l.,N e wa n d R e c y c l e dP r i m a r y P r o d u c t i o n i n a n O l i g o t r o p h i c L a k e:I n s i g h t s f o r S u m m e r P h o s p h o r u sD y n a m i c sJ.L i m n o l.O c e a n o g r.,1992,3759060216Dév a i I,D e l a u n eRD,E v i d e
32、 n c e f o r P h o s p h i n e P r o d u c t i o na n d E m i s s i o nf r o mL o u i s i a n a a n dF l o r i d a M a r s h S o i l sJ.O r g.G e o c h e m.,1995,23(327727917G l i n d e m a n nD,B e r g m a n nA,S t o t t m e i s t e r Ue t a l.,P h o s p h i n e i nt h e L o w e r T e r r e s t r i
33、 a l T r o p o s p h e r eJ.N a t u r w i s s e n s c h a f t e n.,1996,83(313113318E i s m a n nF,G l i n d e m a n nD,B e r g m a n nA e t a l.,E f f e c t o f F r e eP h o s p h i n eo nA n a e r o b i cD i g e s t i o nJ.W a t e r.R e s.,1997,31(112771277419R o e l s J,V e r s t r a e t e W,O c
34、c u r r e n c ea n dO r i g i no f P h o s p h i n e i n L a n d f i l l G a sJ.S c i.T o t a l E n v i r o n.,2004,327185196D I U R N A LV A R I A T I O NO FP H O S P H I N EC O N CE N T R A T I O NA N DF L U XI NME I L I A N GB A Y,L A K ET A I H UH A NC h a o1G E N GJ i n-j u1Z H A N GJ u a n1X I
35、 A NQ i-m i n g1W A N GX i a o-r o n g1R E NH o n g-q i a n g1Y A N GL o n g-y u a n2 (1S t a t e K e yL a b o r a t o r y o f P o l l u t i o n C o n t r o l a n d R e s o u r c e R e u s e,S c h o o l o f E n v i r o n m e n t,N a n j i n g U n i v e r s i t y,N a n j i n g,210093,C h i n a;2N a n
36、 j i n g I n s t i t u t e o f G e o g r a p h y a n dL i m n o l o g y,C h i n e s e A c a d e m y o f S c i e n c e s,N a n j i n g,210008,C h i n aA B S T R A C TD i u r n a l v a r i a t i o n o f p h o s p h i n e(P H3i na m b i e n t a i r a n d i t's f l u x a t t h e w a t e r-a i r i n
37、t e r f a c e o f M e i l i a n gB a y,L a k e T a i h u w a s m o n i t o r e d i n t h i s s t u d y.R e s u l t s s h o w t h a t a t m o s p h e r i c P H3c o n c e n t r a t i o n i n t h e d a y t i m e(7.39±7.00n g·m-3w a s s i g n i f i c a n t l y l o w e r t h a n t h a t a t n i g h t(37.05±22.74n g·m-3,i n d i c a t i
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