利用熱釋光劑量探測器測量γ射線劑量

1、實驗四：利用熱釋光劑量探測器thermoluminescent detector (TLD)測量射線的累積劑量一、實驗?zāi)康?、了解LiF(Mg，Cu，P)熱釋光材料用于劑量測量的原理及特性；2、掌握使用熱釋光劑量計測量個人劑量、環(huán)境劑量的基本原理和過程；3、掌握熱釋光相關(guān)儀器的組成和基本使用方法；二、實驗原理1、能帶理論按照能帶理論，晶體物質(zhì)的電子能級屬于兩種能帶：處于基態(tài)的已被電子占滿的允許能帶，稱為滿帶；沒有電子填入或尚未填滿的容許能帶，稱為導(dǎo)帶。它們被一定寬度的禁帶所隔開。在晶體中，由于存在雜質(zhì)原子以及有原子或離子的缺位和結(jié)構(gòu)位錯等，從而造成晶體結(jié)構(gòu)上的缺陷。這些缺陷破壞了電中性，形成了

2、局部電荷中心，它們能吸引和束縛電荷，在能帶圖上，也就是相當于在禁帶中存在一些孤立的局部能級。在靠近導(dǎo)帶下面的局部能級能夠吸附電子，又稱為陷阱；在靠近滿帶上面的局部能級能夠吸附空穴，稱為激發(fā)能級。在沒有受到輻射照射前，電子陷阱是空著的，而激活能級是填滿電子的，具體見圖1。 當輻射如、X、射線照射晶體時，產(chǎn)生電離或激發(fā)，使價帶或激發(fā)能級中的電子受激而進入導(dǎo)帶成為自由電子（圖2過程），同時在價帶或激發(fā)能級中產(chǎn)生空穴，根據(jù)能量最小原則，這些空穴落入激活能級的概率最大，俘獲了空穴的激活能級稱為H中心。類似的，進入導(dǎo)帶的電子落入電子陷阱的概率也最大（圖2過程），稱俘獲電子的陷阱為F中心。在測量過程中對晶體

3、加熱，俘獲的電子受熱以后，獲得足夠的能量擺脫陷阱束縛躍回低能態(tài)，與空穴結(jié)合，同時多余的能量以可見光形式釋放，稱為輻射熱釋光(簡稱熱釋光，符號TL)，見圖3。晶體受熱時發(fā)光量越大，表征它接受的累積輻射量越大。2、熱釋光探測器主要劑量學(xué)特性2.1、儲能性熱釋光磷光材料吸收的輻射能量一部分轉(zhuǎn)變?yōu)殡娮拥膭菽?，電子被束縛在亞穩(wěn)態(tài)的陷阱中，使這部分輻射能量被熱釋光磷光材料有效存儲，直到測量時才釋放出來，材料吸收的能量越多(吸收劑量越大)，產(chǎn)生的自由電子越多，被俘獲到陷阱中產(chǎn)生的電子即F中心也越多，那么儲存的輻射能量也就越多。在一定的劑量范圍內(nèi)，儲能與劑量成正比關(guān)系，這種劑量響應(yīng)的線性關(guān)系，使得熱釋光磷光體

4、材料可以定量地測量輻射劑量。2.2、多峰的發(fā)光曲線發(fā)光曲線是指熱釋光材料的發(fā)光強度隨加熱溫度變化的關(guān)系曲線。由于材料中的電子陷阱有深有淺，深陷阱中的電子比淺陷阱中的電子受到更強的束縛力，因此要釋放出來需要更多的能量，當加熱熱釋光材料使，隨著溫度的升高，淺陷阱中的電子首先釋放，且在某一溫度(與加熱速率有關(guān))下電子的釋放速率最大，形成發(fā)光曲線的峰值，隨后該類陷阱中俘獲的電子全部釋放完畢，發(fā)光曲線就出現(xiàn)峰谷。隨著加熱溫度的繼續(xù)升高，較深的陷阱開始釋放電子，依次類推，就會隨溫度出現(xiàn)一個個的發(fā)光峰，這樣，發(fā)光強度就可以看作溫度T的函數(shù)，形成的曲線我們稱為熱釋光發(fā)光曲線。下圖4是對GR-200圓片，在輻照

5、1mGy(約88mR)、15/s升溫速率條件下測出的發(fā)光曲線，如下圖4所示：圖4、熱釋光發(fā)光曲線從圖4中可以看到GR- 200A型TLD在250前有2個較大的發(fā)光峰， 第一個發(fā)光主峰約為170， 后面一個主峰約為240， 140以下的發(fā)光峰為雜散輻射。2.3、劑量響應(yīng)的線性和超線性在測量時，并不是測量發(fā)光峰的全部發(fā)光的總和，對于LiF(Mg，Ti)熱釋光材料，多選擇200左右的5峰的峰高或4、5峰的面積，主要是因為該峰穩(wěn)定，常溫衰退小，而且在約10-2-103 R（倫琴）范圍內(nèi)發(fā)光強度最大(與此峰對應(yīng)的陷阱數(shù)目最多)，對于小于103R的照射量，熱釋光與照射量(吸收劑量)之間有較好的線形關(guān)系，如

6、下圖5，其它溫度峰的熱釋光峰或因不穩(wěn)定(低溫峰)，或靈敏度太低，或因線性不好而很少采用。圖5、照射量與LiF:Mg,Ti探測器響應(yīng)的關(guān)系從圖5中可以看到，對于LiF(Mg，Ti)熱釋光材料來講，照射量小于103R時呈現(xiàn)良好的線性響應(yīng)，而當照射量超過2×105R時將會出現(xiàn)超線性響應(yīng)。對于GR-200型圓片，從圖4和本小節(jié)敘述可知，在實際測量過程中，采用240左右的主發(fā)光峰可以得到較為精確的測量結(jié)果，對GR-200圓片型探測器，廠家已經(jīng)給出了合適的測量步驟。2.4、飽和與負感從圖5可知，熱釋光響應(yīng)在超線性之后將出現(xiàn)飽和現(xiàn)象(1055×106R)，在飽和之后會出現(xiàn)隨照射量的增加而

7、熱釋光減弱的負感現(xiàn)象，因此對于不同的熱釋光材料，一定要遵守給出的照射限定區(qū)間，否則將會得到差別甚大甚至錯誤的結(jié)果。2.5、靈敏度熱釋光探測器的靈敏度是指每戈瑞(Gy)或拉德(Rad)熱釋光吸收的劑量的熱釋光響應(yīng)值。由于熱釋光是一種相對測量，因此我們并不關(guān)心熱釋光的絕對發(fā)光量，而通常是用“校準光源”確定測量儀器的工作狀態(tài)后，對接受一定照射量的熱釋光進行測量，各處特定條件下的刻度系數(shù)來表示其靈敏度。以LiF(Mg，Ti)(TLD-100)為標準，其它類型的熱釋光探測器的靈敏度與LiF(Mg，Ti)(TLD-100)比較后得到的值即為相對靈敏度。2.6、LET效應(yīng)是指某些熱釋光材料會存在靈敏度與傳能

8、線密度(Linear energy transfer， LET)的依賴性，對LiF(Mg，Ti)材料，當LET值 >10kev/ 時出現(xiàn)靈敏度下降的趨勢，當LET值300kev/時，靈敏度會下降10倍左右，把這種熱釋光材料靈敏度對輻射品質(zhì)的依賴性成為LET效應(yīng)。對于我們使用的LiF(Mg，Cu，P)材料，LET效應(yīng)相對要小一些，即性能更為優(yōu)越，同時對常見的X、射線，由于能量均較低，因此對LET效應(yīng)可以折合計算在最后的響應(yīng)中從而可以忽略；對于變化劇烈的輻射場，則需要針對不同的LET值做不同的考慮。2.7、光效應(yīng)輻照過后的熱釋光材料受到強光照射會發(fā)生2種效應(yīng)光衰退和光響應(yīng)，前者是指光照射后原

9、理的輻照熱釋光會衰減，一般以紅外線效應(yīng)最為明顯；后者是指光照射后會產(chǎn)生熱釋光響應(yīng)，一般以紫外線效應(yīng)最為明顯。因此，當輻照過后的熱釋光探測器，如果不及時進行讀數(shù)而需要長期存放的話，需要在暗光條件下保存，進來減少外來光的影響；2.8、衰退和重復(fù)使用熱釋光材料輻照后熱釋光衰減的現(xiàn)象稱為衰退，放置時間越長，放置溫度越高，衰退越嚴重，并且低溫熱釋光峰比高溫熱釋光峰衰退更為嚴重。由于輻照過后自由電子和空穴都不存在了，因此它不能重復(fù)讀數(shù)；但由于電子陷阱和激活能級仍然存在，所以可以對熱釋光材料重復(fù)使用，方法是對讀數(shù)過后的熱釋光探測器在一定溫度下恒溫加熱一段時間，即進行所謂的退火，就可以是熱釋光探測器基本恢復(fù)原

10、狀而可以重復(fù)使用，物理原理請參考相關(guān)參考材料，不過靈敏度往往會發(fā)生變化，因此在使用多次后需要對熱釋光探測器重新刻度。對于實驗采用的GR-200型探測器，其退火條件是：低溫退火溫度為140、退火時間4min， 高溫退火和測量溫度均為240， 高溫退火時間10min。不過一般情況下只要使用高溫退火就可以了。3、熱釋光探測器特點及性能參數(shù)熱釋光劑量計用于個人、環(huán)境劑量監(jiān)測的優(yōu)點可以總結(jié)如下：組織等效性好，靈敏度高，線性范圍寬，能量響應(yīng)好，可以較長時間內(nèi)的累積劑量，性能穩(wěn)定，使用方便，并可對、n、p、X等各種射線及粒子的輻射劑量進行測量，因此熱釋光劑量法在輻射防護測量，特別是在個人劑量監(jiān)測中得到了廣泛

11、應(yīng)用。以當前實驗采用的熱釋光探測器GR-200圓片型探測器為例，其性能如下：型號GR-200材料LiF(Mg，Cu，P)用途測量X、射線累積劑量*能量響應(yīng)(30keV3MeV的光子)<20%相對靈敏TLD-10062線性范圍100nGy12Gy探測閾0.1Gy4、熱釋光讀數(shù)儀的工作原理 熱釋光探測器受射線照射時能儲存部分輻射能，它被加熱時，這部分能量以輻射熱釋光的形式放出。熱釋光強度隨加熱條件而變化，兩者之間的函數(shù)關(guān)系稱發(fā)光曲線。某段區(qū)間內(nèi)發(fā)光曲線下的面積，即該段區(qū)間內(nèi)總光子數(shù)與被測TL探測器在輻射場中的吸收劑量成線性關(guān)系。熱釋光劑量儀就是根據(jù)這種特性設(shè)計的。 為提高測量精度和改善整機的

12、可靠性，現(xiàn)在的讀數(shù)儀用單片機控制加熱測量過程。光學(xué)系統(tǒng)則將熱釋光探測器發(fā)射的光子高效率地收集到光電倍增管光陰極上轉(zhuǎn)換成電流。調(diào)節(jié)光電倍增管的工作高壓可調(diào)整其放大系數(shù)，從而控制儀器的靈敏度。儀器的靈敏度用一個光強恒定的參考光源校正。光電流經(jīng)電流-頻率(i-f)轉(zhuǎn)換器變成脈沖信號；在單片機控制下對此脈沖作累積計數(shù)，結(jié)果由數(shù)碼管顯示。測量結(jié)果同時存入數(shù)據(jù)存儲器供打印機記錄并可供計算機調(diào)用。5、熱釋光劑量計的刻度原理由于熱釋光測量是相對測量方法，因此熱釋光探測器在使用之前需要進行刻度。劑量計在測讀儀器上的測量讀數(shù)是一相對值，需要通過刻度系數(shù)把儀器測量讀數(shù)換算成劑量值。用于劑量刻度和監(jiān)測用劑量計，應(yīng)是同

13、批型號規(guī)格的劑量計。刻度時，應(yīng)使用國家標準或ISO規(guī)定的X或參考源，且所有輻射源值都應(yīng)溯源到國家相應(yīng)一級或次級標準。下面介紹一下刻度涉及的內(nèi)容：5.1、“刻度”的概念“刻度”一詞在TLD應(yīng)用中常被稱做“校準”或“標定”。實際上刻度是在受控的標準實驗條件下，定量確定劑量計讀數(shù)與被測量值關(guān)系的全部過程。由此可見，如果獲得一組沒有經(jīng)過校準TLD的讀數(shù)是沒有任何實際意義的，因為沒有經(jīng)過校準這一環(huán)節(jié)就是沒有給TLD讀數(shù)賦值。換句話說，在校準中，如果采用不同的約定真值做為標準，對TLD相同讀數(shù)的解讀是不一樣的。5.2、刻度因子N（刻度系數(shù)）刻度因子N是劑量計要定度的約定真值H除以讀數(shù)儀的讀數(shù)M所得的商，即

14、： 在實際工作中，特別是在首次TLD刻度因子的確定中，TLD的刻度因子是通過在標準實驗條件下照射一條校準曲線(刻度曲線)完成的。將TLD分成若干組(一般57組)，然后照射不等的約定真值Hi（比如照射量或吸收劑量），經(jīng)測量可獲得若干組TLD讀數(shù)的平均值Mi，最后采用最小二乘方法或多組值Ni平均值法計算刻度因子。5.3、約定真值在TLD校準中，有兩類量常被認為是約定真值的量。一類是劑量學(xué)物理量，另一類是劑量學(xué)實用量。(1) 劑量學(xué)物理量主要包括空氣比釋動能Ka、空氣吸收劑量Da和照射量X。在校準TLD中，物理量的約定真值是采用可溯源標準儀器測得的。在輻射防護領(lǐng)域中的光子外照射劑量測量中，可以認為空

15、氣比釋動能Ka、空氣吸收劑量Da和照射量x在數(shù)值上的關(guān)系是足夠精確的。(2) 劑量學(xué)實用量主要包括周圍劑量當量H*(d)和定向劑量當量H'(d)、個人淺表和深部劑量當量Hp(d)。我們知道，在放射防護中常常使用組織或器官有效劑量等防護量做為劑量限值和劑量約束的基本量。但是，防護量是不可直接測量的。因此，在1985年ICRU推薦了上述4個實用量來做為放射防護評價的量。實用量既可實測，又可通過蒙特卡羅方法計算。對標準劑量學(xué)實驗室來說，為了簡化和方便溯源的目的，大多數(shù)標準實驗室給出的實用量約定真值是通過ISO，ICRU，ICRP以及我國GB/T12162.3-2004推薦的參考條件下的換算系

16、數(shù)F(d)確定的，因此需要有相關(guān)的實驗條件才能完成。在進行環(huán)境劑量計校準時，可以通過物理量直接進行刻度，方法是用標準劑量儀器測量校準點處的空氣比釋動能率Ka或吸收劑量率Da：標準儀器經(jīng)能量響應(yīng)、方向性響應(yīng)、量程線性等一系列校正后，如果標準儀器的電離室是非密封的，還應(yīng)對測量時溫度、氣壓進行修正，最后確定校準點空氣比釋動能約定真值H。在滿足電子平衡條件的基礎(chǔ)上在同一點處放上TLD照射一段時間獲得相當?shù)奈談┝浚缓笸ㄟ^讀數(shù)儀得到讀數(shù)M，這樣就可以得到刻度系數(shù)，即可得到TLD讀數(shù)M和真實值H之間的關(guān)系。在進行X、射線個人劑量計的刻度時，劑量計應(yīng)放在能夠模擬人體軀干的體模上進行。目前用于個人劑量計刻度

17、的體模，是采用直徑為30cm的ICRU球。對于體積較小的劑量計可以直接采用這種體模，對于體積較大的劑量計，很難在球面上找到劑量計大小的均勻場，這樣便會給劑量計的刻度帶來很大困難。因此，國際原子能機構(gòu)推薦了用30cm×30cm×15cm有機玻璃(PMMA)材料做成的平板體模(IAEA體模)代替ICRU球。在射線入射方向體模表面用2.5mm厚的有機玻璃，其余各面均使用10mm厚的有機玻璃粘結(jié)而成，上面開口作為注水窗，并在里面充入蒸餾水?？潭葧r，劑量計緊貼入射窗口表面進行照射。環(huán)境劑量計的刻度，可以用周圍劑量當量H*(p)進行刻度，也可以用照射量、空氣比釋動能或空氣吸收劑量進行刻

18、度。對治療級及中子反照劑量計必須在與人體相近的標準體模上進行。在上述條件下使TLD獲得一定的吸收劑量，并得到讀數(shù)M，并由下列公式來得到約定真值，確定校準點個人劑量當量，Hp(10)和周圍劑量當量H*(10)約定真值的公式分別是：Hp(10)=Fp(10)·Ka和H*(10)=F*(10)·Ka，從而TLD測量Hp(10)校準因子的公式為Np=Fp(10)·Ka/M，測量H*(10)校準因子的公式為N*=F*(10)·Ka/M。從上述介紹可以看到，整個刻度原理比較簡單，重要的是需要達到一定的實驗條件進行刻度以及符合上述的標準。6、常用刻度方法介紹并舉例劑量

19、計標定通常采用刻度曲線法、單點劑量標定法和自身標定法等，這里利用第一種。 刻度曲線法（最小二乘法）：這種方式是最常見也是最常用的方法，特別當在非線性區(qū)（亞線性和超線性）使用的情況下，只有采用此方法標定劑量計。方法是取一組探測器作為標定探測器，分成幾組照射不同劑量，畫出曲線。這樣待標定劑量可根據(jù)其讀數(shù)直接從標定曲線上查出。在這里利用讀數(shù)儀的TLD讀數(shù)值和刻度源照射劑量值進行擬合出一條直線， 計算公式為按最小二乘法原理得出的公式: ，其中，y為熱釋光讀出器計數(shù)，x為照射器的照射量，k為曲線斜率，b為曲線截距，k和b按下式計算： 式中，n為照射劑量點的個數(shù)，在本例中n=8，受照劑量可通過擬合得到的直

20、線查出或擬合后的公式計算得出。在1次測量中，每個劑量點測量20次的熱釋光讀出器平均計數(shù)， 如表1所示。表1 熱釋光讀出器平均計數(shù)X(mR)50100150200250300350400y(平均計數(shù))58115172229286343401457根據(jù)上述最小二乘法擬合得到的直線方程為: y=1.16x4.5， 從而根據(jù)照射量與吸收劑量的轉(zhuǎn)換關(guān)系，注意單位需要從倫琴R化為戈瑞Gy，可得：從上式可以得到讀數(shù)儀計數(shù)y和實際吸收劑量之間的關(guān)系。三、儀器簡介及操作3.1、儀器性能RGD3A/B采用單片機控制測量程序，量程0.01Gy10Gy；升溫速率140/s，恒溫高至400（特殊時可達600）；自動扣除

21、預(yù)設(shè)本底；運用半導(dǎo)體制冷技術(shù)使光電倍增管恒溫，降低噪聲，光源穩(wěn)定度小于0.5%（連續(xù)10h）；與GR200A探測器配合，探測閾可達0.095Gy；工作環(huán)境：溫度045，相對濕度95%；外形尺寸：480×400×220mm3；重量27kg?？煞奖愕馗鼡Q加熱盤，測量多種類型熱釋光探測器，如圓片、方片、玻璃管及粉末等。TLD400型劑量盒，可裝載不同類型探測器，主要用于個人劑量監(jiān)測，佩戴使用極為方便。 這里我們采用的GR-200型熱釋光探測器即為與上述讀數(shù)儀配套類型探測器；3.2、儀器操作本實驗涉及到的儀器基本操作，詳見RGD3A/B儀器使用說明書；四、實驗內(nèi)容4.1、實驗材料與

22、裝置不銹鋼容器一個，內(nèi)放16片GR-200系列的GR-200A型LiF(Mg，Cu，P)TLD冷壓燒結(jié)型熱釋光探測器，規(guī)格尺寸為4.5mm×0.8mm； RGD3A型熱釋光讀數(shù)儀一臺； Ra-226點源一個，活度A=0.5mCi；4.2、實驗步驟：4.2.1、儀器準備及設(shè)置1)、接通RGD3A讀數(shù)儀電源，打開電源開關(guān)，并按下“高壓”鍵，預(yù)熱30分鐘以上；2)、查看計算機是否與RGD3A的連接串口是否完好；打開計算機，進入OS后打開“熱釋光測量軟件”，用戶不變，密碼“TLPS”；3)、抽出加熱盤，按下10s鍵，檢查靈敏度值(儀器左上角數(shù)碼管顯示的值)，一般為13.7±0.1，

23、如果偏離超過上述范圍，利用旋鈕進行調(diào)節(jié)恢復(fù)，并讀數(shù)2次以上方可，在儀器使用過程中每測量34次需要重新進行靈敏度檢查；4)、確定測量程序，其基本步驟如下：調(diào)節(jié)熱釋光讀數(shù)儀，使之處于不同階段的線形升溫狀態(tài)，選擇合理的預(yù)熱、測量、退火三個階段的溫度和穩(wěn)定時間以及升溫周期；通過RGD3A型的測量軟件，我們就可以看到GR-200型探測器的發(fā)光曲線，并由升溫曲線來決定上述3個過程的具體參數(shù)；由于我們這里采用的GR-200型探測器是成熟的商用產(chǎn)品，因此這里的測量程序一般應(yīng)采用熱釋光探測器制造商推薦的程序。 對LiF(Mg，Cu，P)圓片狀探測器，在RGD3A/B型熱釋光儀上，一般采用升溫速率為15/s，第一

24、恒溫135(8s)，第二恒溫240(12s)，在RGD3A/3B型儀器中的“M2”鍵已經(jīng)有了相關(guān)的程序設(shè)定，在測量時按一下“M2”鍵就可以設(shè)置好上述參數(shù)了。4.2.2、具體實驗步驟：1)、TLD使用前退火 退火過程應(yīng)在專用退火爐中進行。各種TLD的退火條件如下： GR-100 400，1小時（100，2小時） GR-100M 280290，30分鐘 GR-200 240±5，10分鐘 當退火爐的溫度穩(wěn)定在設(shè)定值時，將裝有熱釋光探測器的退火盤送入爐腔（探測器要單層平放，嚴禁采用堆放或筒裝方式）。當所標溫度再次達到設(shè)定值時開始計時。退火結(jié)束，迅速將退火盤取出，置于預(yù)先開啟的電扇下冷卻到室

25、溫。退火過程中，如退火裝置通有3升/分鐘的氮氣則效果更好。2)、TLD的篩選TLD的篩選照射必須使用專門的照射器，但目前沒有到位，實驗采用替代解決手段。 a）、為保持清潔，使用鑷子把上述16片熱釋光探測器在托盤上排成4×4的小方陣，每片之間間隔0.51mm，使得方陣中心與射束中軸重合，并把TLD放置在非常厚的鐵質(zhì)托盤上，此時不但可以充分利用射束的均勻性，還可以借助厚的鐵質(zhì)托盤提供的強的反散射能力彌補部分差異。其具體原理已經(jīng)借助MCNP加以證實，見圖6、圖7.所示。 b）、把上述托盤放在放射源下，照射2030分鐘，具體放置如下圖8所示，注：要盡量使源的準直孔軸線和方陣中軸線重合，使TL

26、D受到盡可能均勻的照射：圖6、實驗中的Ra-226的射線徑跡圖7、Ra-226點源在鐵盤上的劑量分布情況 c)、把上述輻照后的16片TLD，按照上述的測量程序分別再次讀數(shù)，并依次記錄，按照讀數(shù)篩選掉讀數(shù)差異太大的TLD，把剩余的TLD讀數(shù)求標準差，使之不超過5%。3)、TLD的刻度這里是把TLD的讀數(shù)M與射線在空氣中的吸收劑量D聯(lián)系起來。a)、對選好的TLD再次進行退火；b)、把TLD分為若干對，放置在事先放置好的射線場中，并用尺子分別確定照射距離X，在位置擺放好以后，照射30分鐘，如下圖所示：c)、照射完畢后，對TLD再次進行測量，測定測量值Mi并加以記錄；d)、利用前面二(6)中的理論計算公式計算對應(yīng)點的吸收劑量Di；e)、按照上述最小二乘法利用Mi和Di的值進行刻度，得到刻度曲線，確定了刻度系數(shù)；4)、