2013年本所_劉海崗

1、Investigation on Soft X-ray Coherent Diffractive ImagingByLiu HaigangA Disserion Submitted toThe University of ChiAcademy of ScienIn partial fulfillment of the requirementFor the degree ofDoctor of Nuclear Technology and ApplicationsShanghai Institute of Appd Physics,ChiAcademy of ScienApril, 2013軟

2、X 射線相干衍射成像軟 X 射線相干衍射成像軟 X 射線相干衍射成像摘要摘要相干衍射成像(CDI)方法是近年來發(fā)展起來的一種新穎的無透鏡顯微成像技術，在材料、生物、醫(yī)學等領域的二維和三維成像中具有重要的應用。自從 1999 年被用 X射線實驗證實以來，該方法在同步輻射、電子顯微、X 射線電子激光和桌面軟 X 射線激光等領域都得到了快速發(fā)展。在 CDI 方法中只需測量非周期樣品的遠場相干衍射花樣，在滿足過采樣條件下采用位相恢復算法迭代重構就 到樣品空間結構信息。CDI 的成像分辨率不受光學硬件系統(tǒng)的限制,理論上僅受限于 X 光波長及最大衍射角信號。目前 CDI已實現(xiàn)了納米級的空間分辨率,并有望實

3、現(xiàn)原子級的終極分辨率。傳統(tǒng)的平面波 CDI 成像技術要求樣品為孤立的且尺寸小于入射光斑，該條件限制了成像視場；而且平面波 CDI 重構算法還有收斂慢、停滯、重建結果不唯一等缺陷。為了解決上述問題，Rodenburg 和 Faulkner 提出一種名為 ptychographic CDI（縮寫為 PCDI）或者掃描 CDI 的新型成像方法，該方法理論上可以對垂直光軸的二維方向任意大小的樣品成像，它采用一個局域照明探針移動掃描透射樣品，相鄰掃描位置間有部分，在掃描移動的同時一系列掃描位置對應的衍射花樣，然后利用這一系列衍射花樣來進行重建成像。該方法已在可見光和 X 射線波段得到了實驗驗證。2008

4、 年，P. Thibault 等人提出了一種新的 PCDI 算法并進行了實驗驗證。該算法也稱為平行關聯(lián)迭代引擎(pPIE)，它采用一組掃描相干衍射實驗數(shù)據(jù)就可以同時重建出樣品透射函數(shù)和入射光波。后來，Maiden 和 Rodenburg拓展關聯(lián)迭代引擎（E）亦能同時重構出樣品透射函數(shù)和探針入射函數(shù)，但具有比 pPIE 收斂更快和重建質量更好的特點。Guizar-Sicairos 和 Fienup 還提出了一種叫做非線性優(yōu)化方法的 PCDI 算法，該方法可以在迭代過程中對掃描位置誤差進行改良修正。到目前為止，平面波 CDI 和掃描 CDI 在材料和生物科學的中均已取得了極大的成功。本基于掃描透射

5、軟X 射線譜學顯微鏡（STXM軟X 射線相干衍射成像技術，希望把現(xiàn)有 30nm分辨率提高到 10nm 以內。通過對單次和掃描 CDI 的果：，取得了以下幾方面的創(chuàng)新性成1.系統(tǒng)地了真實實驗中存在的各種對單次和掃描 CDI 影響規(guī)律。結果表明，對于單次 CDI，重建過程中同時使用誤差遞減和混合輸入輸出位相恢復算法能得到更好的重建圖像；如果樣品尺寸大于入射光斑，重建過程中物空間的約束限制條件由光斑大小決定時，選擇合適的入射光斑才能重建出更好的圖像。對于掃描 CDI，由于真實I軟 X 射線相干衍射成像入射光斑邊界不易確定，重建算法中初始猜測光斑的尺寸可以由真實光斑最大光強值的 1%對應的邊界確定。對

6、樣品掃描時，光斑位置數(shù)目多于 77 且掃描度優(yōu)于 70%可以獲得更高質量的重建圖像。實驗中選用平滑的振幅和具有一定曲率位相的入射光斑可以更快、更好的重建樣品圖像。2.在 X 射線相干衍射成像實驗中經(jīng)常采用中心擋板來延長 CCD 的時間以提高對高頻信號的率，但是中心擋板會造成低頻信號丟失，從而導致圖像重建過程不穩(wěn)定甚至重建失敗。采用關聯(lián)迭代引擎算法系統(tǒng)地了掃描相干衍射成像中中心擋板導致的低頻信號丟失對重建圖像質量的影響。結果表明，掃描相干衍射成像對中心擋板的承受能力遠大于平面波單次相干衍射成像，選擇小尺寸入射探針和較高度（70%）可進一步降低中心丟失信號對掃描相干衍射成像的影響。另外，光斑掃描位

7、置誤差在度較高時將超過中心擋板成為掃描相干衍射成像最主要的影響。3.系統(tǒng)了 STXM 聚焦光束信息對掃描 CDI 質量的影響。STXM 的聚焦光束由帶有中心擋板的波帶片和級選光闌所產(chǎn)生，與通常的 CDI 裝置的入射光束顯著不同。發(fā)現(xiàn)，最高質量的重建圖像對應的光斑位置不在聚焦光束的焦點處，而是離焦點一定距離處。波帶片中心擋板的大小會影響聚焦光束通量，也會改變聚焦光束的光強分布，選擇合適的入射光斑位置可以消除波帶片中心擋板的影響，獲得更好的掃描 CDI 重建質量。4.在同步輻射光源掃描透射軟 X 譜學顯微線站（BL08U）加裝 CCD 探測器開展單次 CDI 和掃描 CDI 實驗并取得了一定的進展

8、。：軟 X 射線，相干衍射成像，相位恢復算法，低頻丟失信號, 空間分辨率IIAbstractAbstractThe coherent diffractive imaging (CDI) method is a new anderful microscopy techniquefor imaging materials and biological specimens in both two and three dimens. Since itsdemonstration in 1999, this method has been advancing raly through the use o

9、f synchrotronradiation, electrons, X-ray free electron lasers, high-harmonic generation and table-top softX-ray lasers. In CDI, the diffraction pattern of a noncrystalline specimen is measuredhe farfield, and its phase is then directly retrieved to obtain an image using iterative algorithms incombin

10、ation with the oversampling method. The resolution of CDI is not limited by opticalelements, but limited by X-ray wave-length and theum diffraction angle signals. Atpresent, the CDI resolution has reached nanometer range and may reach atomic resolution intheory.smallerhe classic CDI method with plan

11、e-wave illumination, an isolated sample with its sizen the beam diameter is required. In addition, limiionch as slow convergence,stagnation and the nonuniqueness of the solution exist in the classic CDI. Todisadvantages, ptychographic CDI (PCDI), also called scanning CDI, was proe theseed byRodenbur

12、g and Faulkner, and then demonstrated experimentally with visible light and X-rays. Inprinciple, this method allows samples of unlimited lateral extent to be imaged by scanning alocalized illuminating probe wave front across the transmissive sample and recording themultiple diffraction patterns at a

13、 set of partly overlapilluminated regions. In 2008, a newPCDI method comprising difference-map algorithm was developed and demonstrated by P.Thibault et al. This method, also known as the parallel Ptychographic Iterative Engine (pPIE), isable to retrieve the complex illuminating wave field and the s

14、ample transmisfunctionsimultaneously using the same experimental dataset. Subsequently, the extended PIE (E)algorithm was proed by Maiden and Rodenburg to converge faster and obtain better imagesfor both the object and proben pPIE. Guizar-Sicairos and Fienup proed another PCDIalgorithm, a nonlinear

15、optimization approach, in which the scanningitions cso be refinedduring the iterative procedure. Heretofore, both plane-wave CDI (pwCDI) and ptychographicCDIe achieved great sucses in the study of material science and biology. Weeworked on soft X-ray coherent diffractive imaging based on scanning tr

16、ansmissoft X-raymicroscopy setup, and hope to improve the resolution of current 30 nm to 10nm. Through theIII軟 X 射線相干衍射成像systematic study on single and scanninI, the main contributions are summarized as follows:1.The influence of all kinds octors in real experimental condition on the single and scan

17、ningCDIe been studied systematically. We foundt a high quality image can bereconstructed by using both the error reduction (ER) and hybrid input-output (HIO) phaseretrieval algorithms. If the sample size is largern the incident probe, a better image can bereconstructed by choosing a suitable inciden

18、t probe size when the support in real space islimited by the probe size. For scannindetermined by the boundary of 1% ofI, the guessed initial probe size inE can beumensity of the simulated incident probewhen the real incident beam size is difficult to determine exactly. A better image can bereconstr

19、ucted by choosing the number of scanning pos as moren 77 and a scanningly reconstructed byoverlap ratio as largern 70%. A better quality image can be rachoosing the incident probe with smoomplitude and curvature phase in real experiment.2.A beamstop is commonly used in coherent diffractive imaging (

20、CDI) experiments to collectmore high-angle diffraction signals. But it causes the low-frequency signals missed, whichcan make CDI reconstruction unstable or even fail. In this work, a systematic simulationinvestigation of the effects of the missing low-frequency signals on the quality ofreconstructe

21、d images of ptychographic CDI (PCDI) is performed by the ptychographiciterative engine algorithm. We foundt the robustness of PCDI to the beamstop is muchhighernt of the plane-wave CDI, and a smaller incident probe or a larger probeoverlap ratio (70%) can further decrease the negative influence of m

22、issing low-freqencysignals on the reconstruction image. The probe scanningition error will be the maindegrading factor of PCDI instead of the beamstophe higher overlap cases, and need to becorrected in experiments by using high precimotors or adopting theition refinementalgorithms. Our results provi

23、deive guidelines for the usage of beamstops inptychographic CDI experiments.The influence of focal beam information of STXM on the reconstructed image quality of CDI is studied systematically. The focal beam of STXM is formed by the Fresnel zone plate3.(FZP) wicentral beamstop and order sortingrture

24、 (OSA), which is different from theIVAbstractincident beam of general CDI setup. The study results showt theition to reconstructbest image is nothe focus but theition far away the focus. The central beamstop inFZP will affect the beam flux and also change theensity distribution of focal beam, whosei

25、nfluence can be eliminated by choosing suitableition of incident probe, and a higherquality image can be reconstructed.4. The single and scanning CDIdetector, and some good resultse been performed at BL08U in SSRF by adding a CCDe been obtained.KEY WORDS：Soft X-ray, Coherent Diffractive Imaging, Pha

26、se Retrieval Algorithm,Missing Low Frequency Signal, Spatial Resolution.V軟 X 射線相干衍射成像VI目錄目錄摘 要I目 錄VII圖目錄IX表目錄XI1緒論11.1相干衍射成像概述11.1.1相干衍射成像原理及方法21.1.2非晶相的發(fā)展歷史31.1.3相干衍射成像數(shù)據(jù)處理41.2相干衍射成像現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢61.2.1相干衍射成像數(shù)據(jù)處理61.2.2同步輻射光源發(fā)展 CDI 的優(yōu)勢和現(xiàn)狀11發(fā)展趨勢131.2.31.3本文內容和意義142相干衍射成像位相恢復算法172.1相干衍射成像所需條件172.1.1入射光束172.1

27、.2相干性182.1.3變換192.1.4過采樣條件212.1.5樣品準備232.2位相恢復算法242.2.1 單次位相恢復算法242.2.2關聯(lián)位相恢復算法252.3小結283單次和掃描相干衍射成像模擬29VII軟 X 射線相干衍射成像3.13.23.3納米聚焦相干衍射成像30掃描相干衍射成像35小結404低頻丟失信號對相干衍射成像的影響414.14.24.34.4低頻丟失信號對單次相干衍射成像影響41低頻丟失信號對掃描相干衍射成像影響47. 55小結575波帶片聚焦的掃描相干衍射成像595.15.25.35.4滿足條件60聚焦光束61數(shù)值模擬結果和分析62小結706基于 STXM 的相干衍

28、射成像實驗716.16.26.3實驗原理71實驗方法72相干性分析746.3.1 時間相干性746.3.2 空間相干性776.4相干衍射成像實驗786.4.1單次平面波相干衍射成像786.4.2單次聚焦相干衍射成像826.4.3平面波掃描相干衍射成像836.5實驗總結和展望847總結與展望85參考文獻87附錄 199致 謝101VIII圖目錄圖目錄圖相干衍射成像原理圖2X 射線相干衍射成像實驗裝置圖4生物樣品成像是 CDI 應用中重要的一塊7圖圖圖1.4 布CDI 可以重建出納米晶體的三維形態(tài)和應變結構8掃描衍射顯微鏡可以重構出擴展樣品的圖像9重建的 X 射線圖像表明沒有脈沖造成的破壞10世界

29、同步輻射光源的大致分布圖11先進的第三代同步輻射光源12空間相干性原理圖18時間相干性原理圖19光束傳輸示意圖20采樣定理示意圖22過度取樣法示意圖。23單次位相恢復算法流程圖24圖圖圖圖圖圖圖圖圖圖2.7關聯(lián)迭代算法26圖圖納米聚焦 X 射線裝置示意圖30重建樣品圖像和重建誤差31噪聲對重建圖像的影響33入射光斑尺寸對重建圖像質量的影響34算法中初始猜測光斑尺寸對重建振幅(標注 1)和位相(標注 2)圖像和誤差的影響. 36圖圖圖圖3.6 光斑掃描數(shù)和度對重建物體圖像和誤差的影響。38圖圖3.7 入射光斑振幅和位相分布對重建物體圖像和誤差的影響39單次平面波相干衍射成像裝置示意圖42平面波相

30、干衍射成像時，擋板對重建圖像誤差和誤差影響43圖圖圖4.3 單次探針限制 pwCDI 時擋板大重建圖像誤差和圖像的影響454.4 掃描相干衍射成像裝置示意圖47圖IX軟 X 射線相干衍射成像4.5 掃描相干衍射情況下，探針無移動偏差且度為 70%時擋板和探針大圖重建圖像的影響50圖4.6 PCDI 中探針無移動偏差時，重建圖像質量為擋板大小和探針度的函數(shù). 52探針移動偏差（SD）和探針尺寸為 rprobe=33 fpsPCDI 重建圖像誤差的影響54圖度及擋板大圖時，PCDI 和探針限制的 pwCDI 重建圖像結果的對比. 565.1 掃描透射軟 X 射線顯微鏡裝置示意圖，子圖為光探針對樣品

31、的掃描過程。. 59 5.2 波帶片聚焦光束光強分布61圖圖圖5.3 當度 OR=70%, 不同入射探針位置對重建圖像誤差和圖像質量的影響64圖5.4 不同探針位置和度時重建物體圖像和誤差65FZP 遮攔比對光強分布和重建圖像誤差影響67不同條件下，CCD 前擋板對重建物體圖像質量和誤差的影響69波帶片成像光路圖72STXM 原理示意圖。正比計數(shù)器即光電倍增管（PMT）探測器。72圖圖圖圖圖6.3光源 STXM 線站光學布局示意圖74理論計算的 STXM 系統(tǒng)的能量分辨率。76出射狹縫的最大容許寬度77圖圖6.66.76.81 級衍射和-1 級衍射的光柵能量分辨率曲線。77直徑為 2um 小孔

32、的實驗數(shù)據(jù)79小孔衍射信號，log 顯示80圖圖圖6.9 數(shù)據(jù)彌補過程，各為 log 顯示80圖圖CCD 前銅絲做擋板的新方案81針孔選擇的入射光斑照射標準靶的衍射信號81聚焦光束照射標準靶的衍射花樣8244 不同位置處的衍射花樣83圖圖圖X表目錄表目錄表 1 不同探針尺寸下包含零級和一級衍射斑的中心衍射花樣半徑的大小46表 2 重建圖像的詳細信息，其中Nprobe是完全掃描覆蓋樣品圖像需要的光斑個數(shù)，n是 RMS 值對應的迭代次數(shù)，h 為小時66XI軟 X 射線相干衍射成像XII1 緒論1 緒論自從1895年德國著名物理學家發(fā)現(xiàn)X射線以來，X射線在成像和結構方面得到了廣泛應用。根據(jù)晶體的X射

33、線衍射現(xiàn)象，布將X射線用于晶體的原子和分子結構，從而發(fā)展出了X射線晶體學方法。經(jīng)過一個多世紀的發(fā)展，雖然X射線晶體學在晶體的原子結構方面起到了非常重要的作用。但是該方法并不適用于具有復雜結構的晶體樣品,如、細胞、膜蛋白等非周期性生物樣品1。X射線相位襯度成像可以實現(xiàn)高空間分辨率的二維及三維成像2, 3，并且分辨率可達到亞微米量級。但是對于無序納米材料、量子線和量子點、生物單細胞以及大尺寸復雜蛋白等，如此低的分辨率顯然還不能滿足要求。X射線熒光全息術盡管可以達到原子尺度的分辨率，然而該方法要求樣品是晶體4, 5。波帶片聚焦X射線成像6-9由于聚焦元件制造要求技術非?？量糖曳浅? 目前最高分辨率很

34、難超過10nm10-12, 并且小于0.5um的限制了成像樣品的厚度。此外，傳統(tǒng)的X射線吸收顯微鏡成像的襯度和分辨率較低，這也限制了它的應用范圍?？梢詫Ψ蔷w樣品微觀結構的成像的傳統(tǒng)成像方法還有光學顯微鏡、電子顯微鏡和原子力顯微鏡（AFM）等。但是普通光學顯微鏡的分辨率很難超過 200nm, 如此低分辨率難以滿足高分辨率的要求。經(jīng)過特殊技術處理的其成像分辨率可以達到 50nm13, 但是需要對域可見14。電子顯微鏡, 包括掃描電子顯微鏡生物樣品進行染色處理, 并且只有染(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM) 以及原子力顯微鏡(AFM) 盡管可以獲取微納米樣品的高分辨率成像圖像, 但是掃描電鏡和原

35、子力顯微鏡僅能獲取樣品的表面形貌信息。雖然透射電鏡可以對樣品進行三維高空間分辨率成像, 但是由于電子的多級散射和穿透力等限制，透射電鏡只能獲取厚度小于 500nm 樣品的三維結構信息，而對于更厚的樣品則需要進行切片處理, 這就破壞了成像樣品，從而得不到樣品的原位信息。1.1 相干衍射成像概述納米科學的快速增長促使了一種能夠，如具有藥物輸送重要性的膜蛋白等不能結晶的無機納米結構和生物大分子的三維內部結構的成像技術。然而已有的各種成像方法均存在一定的不足，在微米尺寸范圍的顆粒內部的三維成像方面并不能提供納米級的分辨能力。由于X射線具有強穿透能力、短波長等特點, 是對微納米尺寸樣品進行無破壞、高分辨

36、成像的理想光源。因此一種全新的X射線成像技術-相干X 射線衍射（Coherent X-ray1軟 X 射線相干衍射成像Diffractive Imaging , CDI）成像的出現(xiàn)可以為非晶體樣品提供納米級的分辨能力，這在非晶體顯微成像方面具有廣闊的應用前景。1.1.1 相干衍射成像原理及方法圖 1.1 相干衍射成像原理圖如圖1.1 所示，相干衍射成像是一種新型衍射成像技術15。它是以完全相干光為光源,通過在樣品后一定距離處測量樣品的相干衍射花樣, 然后采用相位恢復算法對到的相干衍射花樣進行相位恢復及圖像重構的成像方法。該方法不以透鏡等器件為成像元件,克服了透鏡的數(shù)值孔徑和波帶片對成像分辨率的

37、限制，因而可達到的理論分辨率僅與入射光的波長的有關。此外, X射線相干衍射成像技術并不依靠X射線吸收成像,故不存在降低襯度現(xiàn)象。該方法由Sayre等人首次于1980年提出16，并在1987年第一次觀測到孤立樣品的X射線衍射花樣17，直到1999年等人在實驗上首次成功實現(xiàn)了非晶樣品的二維衍射成像18，這一結果激發(fā)了國際上眾多科研工作者把重心轉移到相干衍射成像上。相干衍射成像技術是 X 射線晶體學的發(fā)展和延伸，兩者在成像原理上既有相同點又存在各自的特點。對于晶體來說，其周期性分布對 X 射線衍射具有增強作用，所產(chǎn)生的衍射花樣為高強度、離散的布衍射點。由于非晶樣品不具有周期性結構，如果采用非相干光入

38、射樣品，的衍射信號是模糊的衍射花樣，因而沒有確定的相位關系。當一束相干21 緒論光，例如相干 X 射線、激光、等入射到非晶體樣品上時，探測器所測量的衍射花樣是微弱且連續(xù)的衍射信號，但是具有確定的相位關系18-67。由近似條件可知，遠場處變換68。如果同時的相干衍射光場為緊貼樣品后出射光波場的到的衍射花樣的強度和相位信息，就可通過逆變換得到物空間樣品的圖像，這就是相干衍射成像的基本原理。但是在相干衍射成像中，CCD 探測器只能到樣品相干衍射信號的強度（或振幅）信息，而不能到相位信息，這就需要在相干衍射成像中恢復丟失的相位信息。1.1.2 非晶相的發(fā)展歷史相位問題的產(chǎn)生是由于CCD或者其他探測器只

39、能樣品相干衍射花樣的強度 (振幅)信息，而不能相應的相位信息造成的。只有同時知道衍射花樣的振幅和相位信息下，才能通過對衍射花樣做逆變換得到物空間內樣品的結構圖像。對于晶體來說，由于它具有確定的點群和空間群結構，在一定條件下，這對解決晶體的相位問題提供了充足的信息。由于非晶體材料的無序性，它產(chǎn)生的相干衍射花樣是低強度、連續(xù)的衍射信號，因而缺少足夠的已知條件對位相進行求解。相干衍射成像發(fā)展的歷程也就是位相恢復的過程。過采樣理論的提出和發(fā)展為恢復非晶樣品相干衍射圖樣丟失的相位提供了理論基礎。Sayre根據(jù)晶體的布衍射和取樣定理69于1952年首次提出，如果能夠測量晶體布衍射點之間的強度，或許能夠從晶

40、體的衍射花樣中直接求解丟失的相位信息70。Sayre在1980年又：單個分離樣品的衍射花樣是連續(xù)的且不受布衍射的限制，因而可以有更高的采樣頻率，此時可將X射線晶體學方法拓展到非晶體樣品領域71。因此，把已取得巨大成功的晶體學方法用于有限的非周期性物體就變得可行，于是創(chuàng)造出具有空間分辨率的無透鏡成像方法，也就是現(xiàn)在所說的相干衍射成像方法。從現(xiàn)在的角度看，Sayre早期的工作并不能證明測量遠場衍射模式將必然產(chǎn)生足夠的信息，以充分確定衍射物體的圖像是正確的，主要是因為它沒有處理額外測量的獨立性問題。然而，有關位相問題的當前獨立的和或多或少的理論工作正在電子與可見光范圍內進行研究。不同于Sayre，在

41、可見光學領域的Fienup則認為：從一個物體變換的模重建出它的結構圖像是可行的，并提出了一些基于電子成像觀點的迭代方法72。Bates73, 74進一步了位相恢復問題, 并于1982年根據(jù)自相關理論提出：當衍射花樣每個方向上的采樣頻率超過布衍射頻率兩倍的時候, 具有唯一的相位信息。和同事發(fā)現(xiàn)75，當強度測量值的像素個數(shù)超過未知圖像區(qū)域的像素數(shù)時，從的數(shù)據(jù)中重建出樣品圖像是有可能的。盡管有可能重建，但是這樣的結論還依賴于其它約束限制的性質。在相干光照射3軟 X 射線相干衍射成像衍射），Bates使用的方法表明，衍射光強與時，除了具有球形位相曲率的光場（即衍射物體間是真正的獨一無二的關系76。就如

42、Sayre在1980年所預見的那樣，由晶體學到無透鏡X射線成像的拓展，就是對測量1.2.a所示。此后數(shù)字技術被用來從衍射花物體的遠場衍射花樣進行簡單的處理過樣重建恢復物體的圖像。這樣的成像系統(tǒng)中，沒有形成圖像的光學元件，因此在理論上可以達到的空間分辨率僅由入射光的波長限制。Sayre還，這樣的設計失去了結晶學的一個主要優(yōu)點 即晶體中的許多分子的光強的相干疊加。因此，照射物體的X射線劑量增加了振幅的數(shù)個量級，從而使輻射損傷成為了一個實際制約77。1.1.3 相干衍射成像數(shù)據(jù)處理圖1.2 X 射線相干衍射成像實驗裝置圖其中圖 a:平面波 CDI，即一束相干平面X 射線光波垂直照射樣品。圖 b:CD

43、I，即由波帶片聚焦形成的具有一定位相曲率的相干光照射樣品，一個級選光闌去掉不需要的衍射級次光波，一個中心擋板擋住通過級選光闌的非衍射光波。圖 c：布CDI，即納米晶體被照射，到的布衍射光斑的詳細結構被用來重建晶體的形狀和內部應變分布等信息。圖 d：掃描衍射顯微術，即有限光探針掃描樣品并對應位置的衍射圖案。有限的光探針也可以由聚焦光學元件形成，如波帶片。圖1.2給出了基本的CDI裝置示意圖78，包括CDI的原始概念（圖1.2a），即一束高相干性的X射線光束照射一個孤立的物體，物體所產(chǎn)生的遠場衍射圖案?，F(xiàn)實中，一個孤立物體的衍射是非常弱的，因此有必要加裝光束擋板阻擋中心直透光對探測器的破壞，從41

44、 緒論而方便在探測器的動態(tài)范圍內正確測量物體的衍射信號。Gerchberg和Saxton首次提出了迭代的算法79，這種算法最初在電子顯微鏡領域重建圖像。對于CDI情況，通過迭代算法尋找位相與測量衍射花樣及有關物體的先驗信息是一致的。物體的物理范圍是最常用的信息，這就是算法中實空間內已知的“約束條件”。Finup于1978年在Gerchberg和Saxton79工作的基礎上提出了兩種新的迭代算法72, 80，并采用實驗成功地進行了驗證。當前用的最多的位相恢復算法有：混合輸入-輸出算法(Hybrid Input-output, 簡記為HIO)80, 差異（Different Map,簡記為DM)算

45、法37, 81, 引導混合輸入-輸出算法(Guided Hybrid Input-output,簡記為GHIO)82，收縮包算法(Shrink-Wrap)83, 84等。其中HIO算法、以此為基礎發(fā)展而來的收縮包算法和引導混合輸入輸出算法是最為常用的恢復相位信息的方法?；蛟S在這個領域最有趣的創(chuàng)新是收縮包算法84，實空間物體的有限約束限制在重建過程中被自動估算，該方法被證明有著巨大的應用領域。Quiney85和Marchesini86一直以來都把該方法視為當前教育的，并且還提供這些方法與數(shù)學。算法中假定的緊貼物體后的出射光波場和探測器面上的衍射場之間滿足變換關系，這個假設只有在入射光束具有極好的

46、相干性前提條件下才能很好地滿足。Williams等人87，即使與完美空間的相干性有很小的偏差都會影響對數(shù)據(jù)的可靠性分析，這可能是導致Sayre最初的提議和第一次X射線實驗證明CDI長時間延遲的主要原因，采用現(xiàn)代的同步輻射裝置，上述所要求的相干性變得非?？尚小６?，Whitehead等人88已經(jīng)成功地修改這里所的算法并考慮到部分空間相干性的影響，從而為更大通量和更可靠的成像提供了依據(jù)。傳統(tǒng)的 CDI 成像技術要求樣品為孤立的且尺寸小于入射光斑, 該條件限制了成像視場；而且平面波 CDI 重構算法還有收斂慢、停滯、重建結果不唯一等缺陷。為了解決上述問題，Rodenburg 和 Faulkner 提

47、出一種名為 ptychographic CDI（縮寫為 PCDI）或者掃描CDI的新型CDI 方法89, 90，該方法理論上可以對垂直光軸的二維方向任意大小的樣品成像，它采用一個局域照明探針移動掃描透射樣品，相鄰掃描位置間有部分，在掃描移動的同時一系列掃描位置對應的衍射花樣，然后利用這一系列衍射花樣來進行重建成像。該方法已在可見光91和 X 射線43波段得到了實驗驗證。2008 年，P. Thibault 等人提出了一種新的 PCDI 算法并進行了實驗驗證44。該算法也稱為平行關聯(lián)迭代引擎(pPIE)，它采用一組掃描相干衍射實驗數(shù)據(jù)就可以同時重建出樣品透射函數(shù)和入射光波。后來，Maiden 和

48、 Rodenburg拓展關聯(lián)迭代引擎（E）亦能同時重構出樣品透射函數(shù)和探針入射函數(shù)，但具有比 pPIE 收斂更快和重建質量更好的特點92。Guizar-Sicairos 和5軟 X 射線相干衍射成像Fienup 還提出了一種叫做非線性優(yōu)化方法的 PCDI 算法，該方法可以在迭代過程中對掃描位置誤差進行改良修正93。1.2 相干衍射成像現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢經(jīng)過多年的發(fā)展，相干衍射成像方法已在材料、生物、醫(yī)學等領域的二維和三維成像中具有重要的應用。隨著不同種類位相恢復算法的發(fā)展和實驗條件的不同，CDI 出現(xiàn)了多種形式，有著不同的分類。1.2.1 相干衍射成像數(shù)據(jù)處理根據(jù)當前CDI發(fā)展狀況，分為以下幾類加

49、以介紹。第一類叫做正向散射CDI，符合Sayre最初版本，即一束相干光照射樣品，沿入射光束的軸向觀察衍射圖案，這既可以是平面波形式18（如圖1.2a）或者曲面波形式29（如圖1.2b）。重建唯一解存在的條件是緊貼樣品后的出射光波場在空間范圍內有限，因此在平面波入射時要求樣品必須是完全孤立的。在現(xiàn)實中，強的非衍射光需要一個光束擋板（或者強衰減片，當前還未實現(xiàn)）阻擋以避免它對探測器破壞。光束擋板因而阻擋了一定固定角內的低頻衍射信號的測量。然而，正如晶體學中的那樣，最基本的實驗條件是極其簡單的。Nugent等人94，現(xiàn)代X射線光學產(chǎn)生微小聚焦光束的能力使人相信，對于分子大小的物體而言，它們所產(chǎn)生的光

50、束具有明顯的位相曲率。這種光束將在探測器平面上形成衍射花樣，這個花樣唯一地定義位相為一常數(shù)，并且完全無意義補償76(如圖 1.2b)。Williams等人29實驗驗證了CDI的應用方法的優(yōu)勢存在于迭代技術收斂過程中的可靠性和連續(xù)性95。然而，形成具有曲率的入射光波也會導致一些實驗方面的復雜性。和其同事第一次驗證了三維圖像的重建23，Chapman等人96】把這種方法拓展到更大范圍內應用，促使完全的斷層X光成像成功重建。在Chapman等人的工作中，迭代方法可以應用于衍射數(shù)據(jù)的三維重建過程。聚焦光束的使用也被用來提高對樣品的入射，已采用折射透鏡49和X射線系統(tǒng)33對簡單物體的成像取得了非常高的空

51、間分辨有率。一個非常重要的額外創(chuàng)新被Abbey等人證明42，即有限的擴展光束可以被用來定義樣品后出射光波的有限范圍。在這個裝置中，CDI并不僅限于有限的物體，因此它消除了相干衍射成像中一個重要的限制條件。等人26的第一個實例和另外的其它的實例21, 22（如圖1.3）中可知，正向散射由61 緒論方法中另一個創(chuàng)新是對生物樣品高分辨成像的潛力。加利福尼亞先進光源（ALS）中已經(jīng)對比了重建圖像與來自STXM的另一幅圖像37, 97。后續(xù)的工作已經(jīng)驗證了的冷凍碳水化合物樣品的成像，這暗示著在現(xiàn)有應用的基礎上把掃描X射線熒光顯微術（和其他成像模式）和高分辨CDI結合在一起成為可能30。正向散射CDI也被

52、用到8keVX射線成像38和一系列其他的生物目標。的圖 1.3 生物樣品成像是CDI 應用中重要的一塊酵母細胞的光學軟X 射線成像。重建的復數(shù)波中用亮度表示振幅，彩色表示位相。箭頭表示免疫金顆粒的位置。和其它形式的X射線顯微鏡一樣，輻射損傷可能限制成像分辨率，特別對于生物樣品。對非生物樣品來說，這些顧慮可以稍微減少些。Barty和同事50獲得了陶瓷納米的三維高分辨圖像，表明該圖像和非相干小角X射線散射方法獲得其結構簡化的統(tǒng)計信息一致， Abbey等人98也獲得了集成電路中包埋結構的圖像。伴隨著激光驅動的高頻可調諧光源99持續(xù)改進，其它形式的X射線光源也正在出現(xiàn)。它們的主要目標是在X射線“水窗”

53、區(qū)域實現(xiàn)可觀的發(fā)射，這是因為在水窗區(qū)域碳元素和氧元素有著不同的吸收特性97，生物樣品會展現(xiàn)它的自然的對比度。正向散射CDI已經(jīng)證明了這些光源58和它們的拓展，即允許同時利用高次諧波以增加可用的輻射劑量100。第二類為布CDI101，它包含照射小晶體和通過分析布點的結構解出有關晶體形狀和內部結構的信息，包括其應變特性（如圖1.2c）。雖然CDI于晶體學應用于非周期樣品的拓展，但是CDI一個最主要的應用是對納米晶體的。7軟 X 射線相干衍射成像一個無限晶體的衍射花樣是倒易晶格和分子量變換的產(chǎn)物。簡單的分析告訴我們，不同于無限倒易晶格的衍射場，有限晶體的衍射場是和晶體形狀變換的卷積所得到的衍射花樣類

54、似于晶體衍射的花樣，但是在布衍射點位置處光強有一定的分布。Robinson和同事27認為這個信息在納米晶體顆粒方面的重要性，并，從晶體產(chǎn)生的點形狀推斷出納米晶體的詳細的形狀是可行的。圖 1.4 布CDI 可以重建出納米晶體的三維形態(tài)和應變結構圖中顯示了金納米晶體的形態(tài)和納米晶體內應變場產(chǎn)生的位相漂移分布。通過衍射條件可知，晶體有輕微的傾斜會導致衍射峰的快速移動28，這將很簡單地得到的布點分布的三維測量，并因此獲得納米晶體的三維形態(tài)的信息。同樣，簡單的傅立葉分析告訴，周期樣品的簡單的形態(tài)信息會產(chǎn)生一個中心對稱的布峰分布。然而有人，峰位很少能顯示期望的對稱性，這意味著形狀函數(shù)一定是復數(shù)形式。因此，

55、晶體內應變產(chǎn)生的位相信息允許布CDI在倒易晶格矢量的方向上可以得到納米晶體內應變信息的極高分辨率的三維圖像（圖1.4）102。用于形成衍射花樣的衍射具有有趣的特點，如同衍射進程中非周期性的襯底不可見，所以待測物體不需要是完全孤立。 因晶體交界面的影響。布CDI的一個長期目標是通過結而，人們可以使用這種方法合幾個布點信息對應變張量成像，也許完全結合許多布點，可以獲得整個晶體的28。原子分辨率的圖像。有關這個應用領域的概述已被Robinson和Harder第三類被稱作“掃描CDI”。成像的相位問題很多年前就已知道，且在電子成像領域81 緒論得到完全地處理。ptychography是一種于20世紀6

56、0年代用于解決透射電子顯微鏡中相位問題的成像方法103。其基本是通過一個探針光束（如聚焦或光闌光束）掃描整個擴展的樣品（圖1.2d），同時相應光斑位置處產(chǎn)生的二維衍射花樣。對于光束二維掃的數(shù)據(jù)集。該數(shù)據(jù)集可分離成探針與樣品的Wigner函數(shù)103，描情況，其結果是一個如同實驗證明的那樣104，入射探針的信息允許直接恢復出樣品的位相衍射場?；谏鲜鏊枷?，已開發(fā)出迭代算法，可以減輕計算負擔89，現(xiàn)在已經(jīng)實驗證明43。這種方法把無透鏡成像工作拓展到擴展樣品領域44（如圖1.5）。進一步的拓展也提出，其中允許探針光束分布可以重建的中間迭代步驟被引入44，這可以進一步改善所重建圖像的分辨率。圖 1.5

57、掃描衍射顯微鏡可以重構出擴展樣品的圖像A和B分別為波帶片樣品透射函數(shù)的振幅和位相分布。入射光探針函數(shù)的振幅和位相也可以同時重建。掃描CDI方法中大量的冗余數(shù)據(jù)可以產(chǎn)生擴展物體的可靠的和定量的圖像。這也允許掃描CDI解釋部分相干103，使無透鏡成像應用于同步光源。一些有趣的和潛在的有價值的生物成像結果現(xiàn)在開始出現(xiàn)45。輻射損傷是限制無透鏡成像分辨率的一個重要，利用X射線電子激光105對分子尺度的結像被認為是解決輻射損傷問題的一個可行方案。該成像方法包括X射線激光脈沖對單分子流照射和衍射的X射線的觀察。雖然脈沖強到足以引起分子崩解，但是在分子經(jīng)歷了顯著的結構性變化之前整個衍射進程是足夠短且完全可行

58、的。盡管這種方法在概念上很簡單，但是大量的問題仍然存在。這些開放性問題與獲得足夠的數(shù)據(jù)，在衍射進程完成前分子是否將以及把所有不同的隨機的分子取向產(chǎn)生的衍射數(shù)據(jù)集續(xù)的單個數(shù)據(jù)集有關。9軟 X 射線相干衍射成像圖 1.6 重建的X 射線圖像表明沒有脈沖造成的破壞其中圖a是未被FEL光束照射前的SEM圖像；b為重建樣品的振幅圖像（線性顯示）；c為重建樣品的復數(shù)圖像；d為被FEL光束照射后的測試樣品的SEM圖像。迄今為止取得的進展令人鼓舞。從連續(xù)分布的衍射花樣重建電子分布最根本的問題已經(jīng)徹底地被驗證。此外，標準的晶體學方法，如多波長反常色散和重原子置換，在使用X射線電子激光方面仍就作為潛在的工具。Ch

59、apman等人52，使用德國漢堡的FLASH自由電子激光已經(jīng)實驗證明，在分子之前重建樣品的結構是可行的（如圖1.6）。CDI被電子激光器的照射后樣品的圖像106，這些用于產(chǎn)生從取得的結果與動態(tài)代碼的運動是一致的。一個四分五裂生物分子的核運動已被數(shù)值，并已可預期，在小于5fs（文獻107, 108）短的時間尺度上上述運動是可以忽略的。然而，電子損害可能發(fā)生在比這個時間尺度更短的時間內，且這種損害的影響正在被人。識別不同方向上的低信噪比衍射花樣是另一個似乎也不合適。然而，最近Fung等人109建議使用復雜的性的問題，且單粒子電子衍射方法統(tǒng)計的提案提供了一個方向，例如，通過激光方法準直分子或許是可行

60、的110。當前在利用電子激光脈沖的方式對生物分子成像方面存在的問題正被國際界有序地解決，并有充分的理由預計這一努力將會成功。經(jīng)過近十五年的發(fā)展，相干衍射成像技術已經(jīng)發(fā)展為多個方向并在眾多領域中得到了廣泛的應用。其中包括多色光 CDI111和部分相干光 CDI88，以及單次成像進行三維重建101 緒論的 CDI 方法112。根據(jù)相干衍射成像采用的光源不同,發(fā)展了以下幾個主要方向: 一、以第三代同步輻射光源的 CDI 成像技術18-24, 26-29, 33-51, 60, 88, 94, 102, 111-118是當前應用最為廣泛、技CDI 成像技術; 二、以 X 射線電子激光為光源的 CDI