非線性光學(xué)非線性極化率的微觀表示

§3.1極化率的密度矩陣計算法★宏觀量←介質(zhì)的微觀結(jié)構(gòu)和微觀作用機制★不同介質(zhì)類型，其的微觀表示也不同本章研究對象：分立能級體系(例如原子分子體系)各種不同的非線性光學(xué)效應(yīng)設(shè)原子在光場作用下的狀態(tài)波函數(shù)為

電偶矩近似下(以后全都采用電偶矩近似)1.原子體系在光場作用下的極化強度兩導(dǎo)體球，細導(dǎo)線相連簡單的電偶極子系統(tǒng)★純系綜下的密度矩陣當(dāng)導(dǎo)線上有交變電流I時，兩導(dǎo)體上的電荷交替地變化，形成一個振蕩電偶極子。當(dāng)導(dǎo)線上有電流I時，Q的變化率為因而體系的電偶極矩變化率為振蕩電偶極矩產(chǎn)生的輻射與一般公式相符[-原子的電偶極矩算符]極化強度為N為單位體積原子數(shù)▲該狀態(tài)也可以用密度矩陣(或密度算符)表示與的關(guān)系:—原子固有哈密頓量的本征函數(shù)系Ei為定態(tài)Φi的能量(3.1)(3.2)將向這組基函數(shù)展開:(3.3)密度矩陣:密度算符:(3.4)(3.5)▲因為故密度矩陣(3.4)就是密度算符(3.5)的以為基的矩陣表示,所以是完全等同的(3.6)對于混合系綜:-原子處在波函數(shù)的幾率

是對系綜的平均(3.7)★混合系綜下的密度矩陣m=1,2,3,···(3.8)極化強度為:(3.9)原子狀態(tài)用密度矩陣表示tr（···）表示矩陣的跡，ρ表示原子在光場作用下的密度矩陣2.密度矩陣的物理意義gabc圖3.1原子的固有能態(tài)設(shè)原子有一系列固有能態(tài)設(shè)原子所處狀態(tài)的密度矩陣為:—原子處在能態(tài)

的布居(幾率)

(3.10)▲對角元▲非對角元—原子處于和構(gòu)成的相干疊加態(tài)（相干混合態(tài)）的幾率；亦即代表和的相干程度非對角元與原子體系中光場產(chǎn)生的極化密切相關(guān)3.光場中密度矩陣的演化當(dāng)用波函數(shù)描述狀態(tài)時，狀態(tài)的演化服從Schr?dinger方程(3.11)H是系統(tǒng)的哈密頓算符h為Planck常數(shù)(3.12)當(dāng)用密度矩陣描述狀態(tài)時，狀態(tài)演化服從Liouville方程量子力學(xué)的Poisson括號在光場作用下:(3.13)原子系統(tǒng)的哈密頓算符：—原子固有哈密頓算符—光場原子相互作用哈密頓算符—環(huán)境(熱池)對原子作用哈密頓算符(3.15)★(3.14)★★(3.16)HT代表熱池對原子的弛豫作用(3.17)的唯象表示:原子的狀態(tài)用波函數(shù)描述，也有相位。狀態(tài)波函數(shù)為該狀態(tài)的相位密度矩陣:相位因子熱池對原子狀態(tài)的影響熱池(熱擾動)混亂的隨機過程原子狀態(tài)失去原有的固定相位橫向弛豫失相弛豫固定隨機的統(tǒng)計平均定值零▲非對角元▲對角元不變！熱池對原子的作用熱池破壞光場與原子相干作用引起的能態(tài)間的混合原子橫向弛豫熱池和原子交換能量原子縱向弛豫原子處在相干混合態(tài)原子偏離熱平衡態(tài)的布居（光場中）原子處在處于定態(tài)原子的熱平衡布居(3.19)(3.20)唯象描述-縱向弛豫速率-橫向弛豫(失相弛豫)速率橫向弛豫時間縱向弛豫時間●當(dāng)光場不是很強,相對是一小量時,利用微擾法可進行逐級近似求解令:(3.17)(3.21)(3.22)(3.23)(3.24)(3.25)(3.26)n階非線性極化強度············逐級求出4.線性和非線性極化率表達式光場由頻率(求和號中的取遍全部光波頻率的正負值)(3.27)一系列單色波組成▲▲(3.30)由方程組(3.22)—(3.24)的形式可知:(3.31)且(3.32)(3.33)取正值和負值，包含一組振蕩頻率(3.30)(3.32)(3.33)(3.22)(3.23)(3.24)············(3.34)(3.35)光場中任意頻率為的密度矩陣一級小量的各個矩陣元：光場中任意兩個頻率的和或差的密度矩陣二級小量的各個矩陣元：

是態(tài)n與態(tài)n’的能量差縱向弛豫速率橫向弛豫速率矩陣乘法(3.36)求解n階極化率的方法（1）線性極化率是電偶極矩算符的分量,

(3.38)e是電子電量，是電子相對于原子核的位移(3.31)(3.34)(3.39)能態(tài)n上的起始布居(3.40)(3.41)(3.39)(3.38)(3.42)對于處于基態(tài)g的原子系統(tǒng),(3.44)（2）二階非線性極化率是光場中任意兩個光波的頻率,二階極化強度分量為:頻率(3.26)(3.45)(3.36)(3.31)(3.39)(3.46)是不同的光波(3.47)二階極化率張量的張量元滿足光波簡并因子(3.46)對比(3.46)和(3.47)→

(3.48)當(dāng)是同一光波時是倍頻極化張量在光場E(Ω)作用下，頻率為2Ω的密度矩陣二級小量的矩陣(3.23)(3.49)其中(3.50)是同一光波的不同分量光波簡并因子二階極化率張量的張量元滿足(3.51)（3.52）

(3.48)令所得結(jié)果與(3.52)相同§3.2光場感生(非線性)極化的物理圖像線性極化率含有2項(3.44)(3.48)二階極化率含有8項三階極化率含有48項

▲對具體物理條件下起主要作用的是為數(shù)不多的幾項▲在對極化的物理過程深刻理解的基礎(chǔ)上快捷、準確地寫出這非線性極化率例1線性極化頻率為ω的光場作用于原子系統(tǒng)產(chǎn)生同頻率的極化

光場作用前，原子處于基態(tài):原子系統(tǒng)的密度算符(3.26)▲故要產(chǎn)生，必須出現(xiàn)非對角元▲因此,光場產(chǎn)生不為零的過程和途徑就是極化產(chǎn)生的過程和途徑(3.22)(忽略弛豫)(3.53)光場作用產(chǎn)生是因存在(3.54)光場作用左作用右作用★左作用項出現(xiàn)不為零的非對角矩陣元能態(tài)g和n之間是電偶極矩允許躍遷(3.53)(3.54)(3.55)(3.56)左作用對的產(chǎn)生的貢獻產(chǎn)生極化的第一條途徑★右作用:只要能態(tài)g和能態(tài)n之間是電偶極矩允許躍遷:(3.53)(3.57)出現(xiàn)不等于零的非對角矩陣元(3.56)左作用對的產(chǎn)生的貢獻產(chǎn)生極化的第二條途徑線性極化產(chǎn)生兩條途徑左作用右作用(3.44)▲利用原子能級圖表示這兩條途徑圖3.2線性極化的兩條途徑gngngngn(a)(b)(a)左作用途徑

gngn(a)▲“吸收”光子▲(1)(2)頻率為ω的振蕩電偶極矩輻射光子同時消失(b)右作用途徑gngn(b)

▲“輻射”光子▲(1)(2)輻射光子同時消失頻率為ω的振蕩電偶極矩▲箭頭表示的躍遷并不代表能級布居的變化,

亦即不是通常光譜學(xué)意義下的能級躍遷；▲“吸收”或“發(fā)射”,也不是通常光譜學(xué)意義下伴隨著布居變化的真正吸收或發(fā)射；只是非線性光學(xué)用來描述極化過程物理圖像的習(xí)慣符號和術(shù)語▲產(chǎn)生頻率相同的極化

正頻率的極化,左作用要“吸收”光子右作用要“發(fā)射”光子

負頻率的極化,左作用要“發(fā)射”光子右作用要“吸收”光子若要產(chǎn)生布居變化，必須經(jīng)過兩次作用左作用右作用ggnnωω例2.二階和頻極化頻率為ω1和ω2兩個光波作用到體系后產(chǎn)生的頻率為ω1+ω2的二階非線性極化(3.26)(3.58)(3.22)忽略熱弛豫項令(3.23)忽略熱弛豫項(3.59)(3.58)源自泊松括號兩條途徑左作用右作用(3.59)導(dǎo)致源自泊松括號▲故→共有8條途徑對應(yīng)的8項第一條途徑

★的產(chǎn)生詳細過程:當(dāng)態(tài)g和態(tài)n’之間是電偶極矩允許躍遷時(3.60)當(dāng)態(tài)n和態(tài)n’之間是電偶極矩允許躍遷時(3.61)(3.62)介質(zhì)中產(chǎn)生了頻率為ω1+ω2的振蕩偶極矩產(chǎn)生條件是:g→n,n→n’,n’→g均為電偶矩允許躍遷gn’ngn’n圖3.3(a)二階和頻極化產(chǎn)生的第一種途徑“吸收”光子“吸收”光子輻射(經(jīng)左作用“吸收”光子)→(經(jīng)左作用“吸收”光子)→第二條途徑ggn’n’nn圖3.3(b)二階和頻極化產(chǎn)生的第二種途徑(經(jīng)左作用“吸收”光子)→(經(jīng)左作用“吸收”光子)→途徑1：先作用ω1，后作用ω2途徑2：先作用ω2，后作用ω1第三條途徑gn’ngn’n圖3.3(C)二階和頻極化產(chǎn)生的第三種途徑(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)→(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)→當(dāng)態(tài)g和態(tài)n’之間是電偶極矩允許躍遷時(3.63)n為除基態(tài)外的任意能態(tài)(3.64)該途徑對產(chǎn)生的貢獻正比于[條件是:g→n,n→n’,n’→g均為電偶矩允許躍遷]gn’ngn’n圖3.3(C)二階和頻極化產(chǎn)生的第三種途徑“發(fā)射”光子“發(fā)射”光子輻射gn’ngn’n第四條途徑圖3.3(D)二階和頻極化產(chǎn)生的第四種途徑(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)第五條途徑gngn’nn’圖3.3(E)二階和頻極化產(chǎn)生的第五種途徑(經(jīng)左作用“吸收”光子)→(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)第六條途徑gnn’gn’n圖3.3(F)二階和頻極化產(chǎn)生的第六種途徑(經(jīng)左作用“吸收”光子)(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)第七條途徑gn’ngn’n圖3.3(G)二階和頻極化產(chǎn)生的第六種途徑(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)(經(jīng)左作用“吸收”光子)第八條途徑(經(jīng)右作用“發(fā)射”光子)→(經(jīng)左作用“吸收”光子)gn’ngn’n圖3.3(H)二階和頻極化產(chǎn)生的第六種途徑例3.二階差頻極化頻率為ω1和ω2兩光波作用到體系后產(chǎn)生的頻率為ω1-ω2的非線性極化兩次作用(3.65)(3.66)(3.67)▲故→共有8條途徑“吸收”光子“發(fā)射”光子左作用右作用“吸收”負能量=“發(fā)射”正能量“發(fā)射”負能量=“吸收”正能量ggn’n’nn（經(jīng)左作用“吸收”光子）（經(jīng)左作用“發(fā)射”光子）ggn’n’nn（經(jīng)左作用“發(fā)射”光子）（經(jīng)左作用“吸收”光子）ggn’n’nn（經(jīng)左作用“吸收”光子）（經(jīng)右作用“吸收”光子）§3.3雙Feynman圖法▲一條途徑一個雙Feynman圖的一項利用一些既定規(guī)則寫出▲每一雙Feynman圖由左右兩路組成,分別表示在密度算符中的和在相互作用哈密頓的左、右作用下的演變123n-1n圖3.5描述產(chǎn)生途徑的多個雙Feynman圖之一

例：光場:(左,“吸收”)(左,“吸收”)(右,“發(fā)射”)???(右,“發(fā)射”)(左,“吸收”)光場作用前體系在m態(tài)上的布居雙Feynman圖法的符號約定(a)左“吸收”(b)左“發(fā)射”(c)右“發(fā)射”(d)右“吸收”▲和頻要加一個正頻率左:“吸收”右:“發(fā)射”▲差頻要加一個負頻率左:“發(fā)射”右:“吸收”123n-1n圖3.7描述產(chǎn)生途徑的多個雙Feynman圖之一左路與ω2相關(guān)的作用變成“發(fā)射”光子●由Feynman圖寫出相應(yīng)項的規(guī)則:1寫下能態(tài)m上的起始布居2每經(jīng)一個作用點均乘上一個因子(a):(b):(c):(d):(a)(b)(c)(d)經(jīng)第j個作用點后(j=1、2、…、n),演化到,

則又要乘上一因子其中:-的弛豫速率(作用于第點的光波頻率)前面的正負號取“+”,當(dāng)該點是:左,“吸收”或右,“發(fā)射”；否則,取“-”。4經(jīng)n次作用后演化到，則再要乘上因子5將上述因子相乘后,還要對所得表示式進行多重求和，求和指標(biāo)均取遍體系全部能態(tài)?！锼媒Y(jié)果乘上便是中與該圖對應(yīng)的項▲按此規(guī)則，中與圖3.4所示Feynman圖對應(yīng)的項可寫出為:為右路作用點數(shù)(3.68)123n-1n123n-1n(3.69)兩式對比→相應(yīng)項

●由的一幅Feynman圖找出其全部Feynman圖:1在不改變左右作用點數(shù)及作用光頻率的前提下,對n個作用點的次序進行置換，例如(a)→(b)(a)(b):123→132213,231,312,321還有2在不改變作用次序前提下對n個作用點(連同其作用光頻)在左右的分布進行各種不同的改變(c)但:左:“吸收”