鄂爾多斯盆地中上侏羅統(tǒng)鈾礦床流體流動(dòng)的c、h、o同位素分析

鄂爾多斯盆地中上侏羅統(tǒng)鈾礦床流體流動(dòng)的c、h、o同位素分析

鄂爾多斯盆地是在古代沉積層巖石系統(tǒng)的基礎(chǔ)上發(fā)展起來(lái)的中新世盆地。古生代邊界以華北克拉通前的冷武系為基礎(chǔ)。面積約25×104km2的鄂爾多斯盆地是中國(guó)油氣和煤最重要的產(chǎn)區(qū)之一,而作為鈾成礦省的重要性也不斷顯現(xiàn)(魏永佩等,2004;鄧軍等,2005;陳剛等,2005)。近年來(lái),在盆地的邊部已經(jīng)發(fā)現(xiàn)若干鈾礦床。其中,東勝鈾礦位于盆地的東北部,鈾礦化產(chǎn)于中生界砂巖中,礦體呈板狀。盡管該礦床產(chǎn)于現(xiàn)代地表以下僅幾百米的深度,但地質(zhì)學(xué)、巖相學(xué)和流體包裹體研究指出,鈾礦化溫度在60～180℃(李榮西等,2006;凌明星,2007),指示其形成環(huán)境不是早成巖環(huán)境。鄂爾多斯盆地鈾礦化與有機(jī)質(zhì)或油氣的關(guān)系已倍受關(guān)注(張如良,2004;馮喬等,2006;Lietal.,2006;彭云彪等,2007;Caietal.,2007;薛春紀(jì)等,2008;Xueetal.,2009;薛偉等,2009;Yangetal.,2009),通常認(rèn)為氧化含鈾流體遇到還原劑時(shí)發(fā)生鈾礦化(肖新建等,2004;陳宏斌等,2006)。但是,鈾礦化為什么優(yōu)先定位在一定的層位(如侏羅系直羅組)、鈾礦化與含鈾流體流動(dòng)及烴類運(yùn)移的關(guān)系等問(wèn)題并沒(méi)有明晰的回答,正確認(rèn)識(shí)這些問(wèn)題也是鈾礦勘查的關(guān)鍵。本文首先總結(jié)了鈾礦床地質(zhì)特征,然后報(bào)道了指示氧化與還原流體混合導(dǎo)致鈾礦化的地球化學(xué)研究,最后利用Basin2TM軟件進(jìn)行了數(shù)值模擬,以闡明與鈾礦化相關(guān)的流體系統(tǒng)和鈾礦體定位機(jī)理。1前寒武紀(jì)—地質(zhì)背景鄂爾多斯盆地位于內(nèi)蒙古-大興安嶺海西期造山帶與祁連-秦嶺印支期造山帶之間,呈NNE走向的矩形,東側(cè)是山西地塊,西側(cè)為阿拉善地塊(圖1a),是在華北陸塊基礎(chǔ)上,于中生代發(fā)生、發(fā)展起來(lái)的,但不同于克拉通盆地,鄂爾多斯盆地內(nèi)部相對(duì)穩(wěn)定,邊緣構(gòu)造活動(dòng)明顯。中生代盆地于古生界沉積巖之上,是華北陸塊的組成部分,其下為前寒武紀(jì)結(jié)晶基底。烴類油氣藏在古生界和中生界均有發(fā)現(xiàn)(鄧軍等,2005;圖1b)。古生界包括寒武系-奧陶系的海相碳酸鹽巖和泥巖,石炭系海陸交互相含煤沉積和二疊系河流湖泊相含煤建造,志留系—泥盆系缺失。上、下古生界中均發(fā)現(xiàn)烴源巖,大規(guī)模天然氣可能在侏羅紀(jì)-白堊紀(jì)生成(任戰(zhàn)利,1996)。從三疊紀(jì)開(kāi)始,鄂爾多斯盆地發(fā)育為相對(duì)獨(dú)立演化的陸內(nèi)盆地,接受三疊紀(jì)、侏羅紀(jì)和白堊紀(jì)河流湖泊相沉積。三疊系從下到上為劉家溝組、和尚溝組、紙坊組及延長(zhǎng)組,與下伏二疊系連續(xù)沉積;侏羅系與下伏三疊系不整合接觸,從下到上依次是富縣組、延安組、直羅組、安定組和芬芳河組;下白堊統(tǒng)志丹群與下伏侏羅系不整合接觸,從下到上包括宜君組、洛河組、華池組、羅漢洞組和涇川組。中生界在巖性上包括多種砂巖和頁(yè)巖。在鄂爾多斯盆地的形成、演化中,盆地中部相當(dāng)穩(wěn)定,中生界多水平巖層或1～3°的傾角,但盆地的邊緣因燕山運(yùn)動(dòng)而發(fā)生明顯的褶皺和斷裂。整個(gè)盆地表現(xiàn)出東部抬升,西部相對(duì)下陷的整體構(gòu)造特征。2方解石、高嶺石、背景巖石成分分析鄂爾多斯盆地內(nèi)已發(fā)現(xiàn)多處鈾礦床和礦點(diǎn),它們較集中分布在盆地邊緣地區(qū)。鈾礦化主要出現(xiàn)在砂巖中(個(gè)別礦點(diǎn)可在碳質(zhì)頁(yè)巖中出現(xiàn)),鈾礦體呈板狀,賦礦地層包括三疊系劉家溝組、和尚溝組、紙坊組及延長(zhǎng)組,侏羅系延安組、直羅組、安定組,白堊系華池組和涇川組,其中侏羅系直羅組為最重要的容礦層位。對(duì)東勝地區(qū)15個(gè)含鈾礦物樣品的U-Pb等時(shí)線法測(cè)定的鈾成礦時(shí)代范圍較寬,可分為4組:177～149Ma,124～107Ma,85～74Ma和20～8Ma(夏毓亮等,2003;劉漢彬等,2007),晚白堊世(85～74Ma)是主要成礦時(shí)代(47%的樣品)。鈾礦化主要形成鈾礦物,部分被有機(jī)質(zhì)和粘土礦物吸附。水硅鈾礦是主要鈾礦物,呈幾到幾十微米的微細(xì)粒狀,可見(jiàn)膠狀構(gòu)造,與黃鐵礦、方解石、高嶺石、伊利石和瀝青共生。鈾礦化與主巖的蝕變作用關(guān)系密切,表現(xiàn)為容礦巖層顯著的顏色變化(圖2)。綠色蝕變巖中的蝕變礦物主要包括綠泥石、伊利石、絹云母、高嶺石、石英的次生加大邊、方解石等(圖3)。方解石交代碎屑石英和長(zhǎng)石的現(xiàn)象多見(jiàn)(圖3a、3b),黑云母碎屑常被綠泥石交代(圖3a),高嶺石呈圍繞條紋長(zhǎng)石的反應(yīng)邊(圖3c)。對(duì)7件方解石樣品進(jìn)行了C、O同位素組成分析,對(duì)5件高嶺石樣品進(jìn)行了O、H同位素分析。實(shí)驗(yàn)分析工作在中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院礦產(chǎn)資源研究所同位素地質(zhì)開(kāi)放實(shí)驗(yàn)室完成。C、O同位素分析的精度為±0.2‰,H同位素分析的精度為±2‰,分析結(jié)果見(jiàn)表1和表2。方解石的δ13CV-PDB為-14.0‰～-2.7‰(表1),明顯低于海相碳酸鹽巖中方解石的相應(yīng)值。方解石中流體包裹體的均一溫度為58～176℃(肖新建等,2004)。以這個(gè)測(cè)溫結(jié)果為依據(jù),分別利用方解石、高嶺石的O同位素分餾方程(Zheng,1993;1999)和高嶺石的H同位素分餾方程(Lambertetal.,1980)計(jì)算了熱液礦化蝕變母液相應(yīng)的同位素組成。從方解石O同位素組成計(jì)算的δ18O(水)V-SMOW=-5.8‰～8.8‰(有一個(gè)偏離較大的數(shù)值為13.4‰)(表1),從高嶺石O同位素組成計(jì)算的δ18O(水)V-SMOW為-9.1‰～4.8‰,δD(水)V-SMOW為-130‰～-94‰(表2)。鈾礦化蝕變流體的O、H同位素組成明顯不同于巖漿流體和變質(zhì)流體(圖4),相對(duì)于鄂爾多斯地區(qū)現(xiàn)代大氣降水(δ18OV-SMOW=-7.4‰,δDV-SMOW=-49.6‰,Yangetal.,2009),H有更加明顯的消耗。3盆地流體流動(dòng)模型Basin2TM軟件的設(shè)計(jì)以盆地構(gòu)造-沉積地質(zhì)過(guò)程為基礎(chǔ),以達(dá)西定律為依據(jù),已廣泛應(yīng)用于穩(wěn)定盆地沉積演化中流體產(chǎn)生和流動(dòng)的動(dòng)力學(xué)的模擬,有關(guān)理論基礎(chǔ)和設(shè)計(jì)原理見(jiàn)Bethke等(1993),本文不再贅述。鄂爾多斯盆地構(gòu)造-沉積演化中的盆地流體流動(dòng)過(guò)程用Basin2TM實(shí)現(xiàn)模擬,物理模型以盆地沉積模型剖面(圖1b)為基礎(chǔ),盆地地層從下向上劃分為寒武系、奧陶系、石炭系-二疊系、三疊系、侏羅系和白堊系等單元,古生界作為盆地沉積的組成部分而不作為基底,盆地中心選擇在白堊系沉積厚度最大處,盆地東緣設(shè)置在呂梁山附近。白堊系之上增加因剝蝕損失的1340m巖層厚度(任戰(zhàn)利等,2006)。數(shù)值模擬中各個(gè)沉積單元的巖性、時(shí)間間隔、厚度列在表3中。沉積間斷用厚度1m的沉積代表。模擬時(shí)設(shè)盆地流體流動(dòng)封閉于盆地左右和底部,向地表開(kāi)放。依據(jù)對(duì)鄂爾多斯盆地3.1℃/100m地?zé)崽荻鹊墓烙?jì)(任戰(zhàn)利等,2006),模擬中設(shè)盆地底部存在56.28mW/m2的熱流密度。因?yàn)橹猩鯛柖嗨古璧貣|部相對(duì)抬升,西部相對(duì)沉降,侏羅紀(jì)和白堊紀(jì)沉積期的地形起伏按照0、140、350和700m分別進(jìn)行模擬,以揭示盆地流體流動(dòng)中重力驅(qū)動(dòng)流的作用。砂巖、頁(yè)巖和灰?guī)r的孔隙度、滲透率等參數(shù)采用Basin2TM提供的數(shù)據(jù)(Bethkeetal.,1993)。假設(shè)沒(méi)有地形起伏,流體流動(dòng)模擬結(jié)果顯示,在鄂爾多斯盆地整個(gè)演化歷史中,流體向上向盆地邊部流動(dòng),奧陶紀(jì)末(440Ma)、三疊紀(jì)末(205Ma)、侏羅紀(jì)末(145Ma)和白堊紀(jì)末(65Ma)的盆地流體流動(dòng)模型見(jiàn)圖5。流體的流動(dòng)由與沉積壓實(shí)有關(guān)的超壓(圖5中的顏色比例尺)驅(qū)動(dòng)。等溫線近水平,平行于地表地形線,通常反映流體的流動(dòng)十分緩慢,正常地?zé)崽荻葲](méi)有明顯擾動(dòng)。盆地邊部侏羅紀(jì)地層的溫度大致為100℃。假設(shè)侏羅紀(jì)和白堊紀(jì)沉積期的地形起伏為140m(模型中東、西邊界間的高差),模擬結(jié)果顯示,在侏羅紀(jì)末流體主體向西流動(dòng)(圖6a),在白堊紀(jì)末發(fā)展出2個(gè)流體系統(tǒng)(圖6b)。上部(滲入)流體流動(dòng)系統(tǒng)受地形起伏控制,向西部流動(dòng);而下部(滲出)流體流動(dòng)系統(tǒng)受與沉積物壓實(shí)有關(guān)的超壓驅(qū)動(dòng),向上向盆地東部流動(dòng)。2個(gè)流體流動(dòng)系統(tǒng)的分界面(過(guò)渡帶)位于白堊紀(jì)沉積的下部(圖6b)。等溫線仍保持了在壓實(shí)模型中的情況(圖5d)。地形起伏增大時(shí),盆地流體流動(dòng)的整體樣式,即2個(gè)流體流動(dòng)系統(tǒng)并存的情形沒(méi)有改變。但是,2個(gè)流體系統(tǒng)的分界面(過(guò)渡帶)逼迫下移到更低的層位。在地形起伏設(shè)置為350m時(shí),2個(gè)流體系統(tǒng)的分界面位于白堊系與侏羅系的界線附近(圖7b),當(dāng)?shù)匦纹鸱鼮?00m時(shí),2個(gè)流體系統(tǒng)的分界面位于侏羅系與三疊系的界線附近(圖8b)。在侏羅紀(jì)末,整個(gè)盆地流體表現(xiàn)為重力驅(qū)動(dòng)的滲入流體(圖7a和圖8a)。模擬表明,沉積中止對(duì)盆地流體流動(dòng)式樣及其變化的影響與地形起伏加大的效果相似,例如按照140m的地形起伏模擬,65Ma時(shí)重力驅(qū)動(dòng)的滲入流體與壓實(shí)驅(qū)動(dòng)的滲出流體的分界面位于白堊系下部(圖6b),到60Ma時(shí),2個(gè)流體流動(dòng)系統(tǒng)分界面的位置下降到侏羅系(圖9a)。這種變化與沒(méi)有后續(xù)沉積物堆積所引起的超壓力消失有關(guān)。在同樣的模擬中,25Ma時(shí),整個(gè)鄂爾多斯盆地流體幾乎全部表現(xiàn)為重力驅(qū)動(dòng)的滲入流體(圖9b)。4流體包裹體中氫因烴類鄂爾多斯盆地鈾礦床通常與砂巖地層從紅色轉(zhuǎn)變?yōu)榫G灰色過(guò)渡帶中的蝕變作用密切相關(guān),表明了氧化流體與還原流體分界面對(duì)鈾礦化的控制作用(肖新建等,2004;陳宏斌等,2006)。對(duì)盆地內(nèi)鈾礦化與有機(jī)質(zhì)或油氣的關(guān)系研究指出,有機(jī)碳可起還原劑的作用(張如良,2004;馮喬等,2006;彭云彪等,2007;薛春紀(jì)等,2008;Xueetal.,2009;薛偉等,2009)。與鈾礦化相關(guān)的熱液方解石的δ13CV-PDB值(-14.0‰～-2.7‰)較低,反映出方解石中大量的碳來(lái)自有機(jī)碳的氧化。從與鈾礦化相關(guān)的高嶺石δD計(jì)算的成礦流體的δDV-SMOW值(-130‰～-94‰)明顯比鄂爾多斯盆地大氣降水的平均值低很多(圖4),說(shuō)明鈾成礦流體中氫因烴類的存在而顯著變輕。鈾也許在侏羅系和白堊系碎屑巖層中被大氣降水來(lái)源的氧化流體所搬運(yùn),這些碎屑巖的成巖物質(zhì)來(lái)自鄂爾多斯盆地周邊褶皺帶中的變質(zhì)巖和花崗巖類,并且相對(duì)富集鈾(陳宏斌等,2006;張復(fù)新等,2006)。方解石中流體包裹體的均一溫度變化于58～176℃(肖新建等,2004)。石英次生加大邊內(nèi)流體包裹體的均一溫度為98～180℃,鹽度w(NaCleq)為16.3%(凌明星,2007)。碎屑石英中次生流體包裹體的均一溫度為90～170℃,鹽度w(NaCleq)為0.8%～29%。李榮西等(2006)觀測(cè)到均一溫度與鹽度的正相關(guān)性,并認(rèn)為是一種高溫高鹽度盆地流體與一種低溫低鹽度大氣降水的混合。正像流體包裹體均一溫度所反映的那樣,這種混合過(guò)程很可能發(fā)生在較深部位。上文流體流動(dòng)的數(shù)值模擬表明,鄂爾多斯盆地由重力驅(qū)動(dòng)向下流動(dòng)的大氣降水滲入流體與超壓驅(qū)動(dòng)向上流動(dòng)的滲出流體,其混合作用可以發(fā)生在埋藏溫度達(dá)100℃左右的深度;如果盆地流體沿著高滲透帶流動(dòng),流體可以達(dá)到較高的溫度。在白堊紀(jì)沉積期之前,侏羅系及其下層位中的流體超壓力很低,以至于很小的地形起伏就能夠使整個(gè)盆地遍布大氣水滲入流體(圖6a和圖7a)。而在白堊紀(jì)沉積期,盆地中央部位的流體超壓力顯著增大,大氣降水滲入流體系統(tǒng)逐漸上移,由于滲入和滲出流體的混合,發(fā)生了弱的鈾礦化,這也進(jìn)一步證實(shí)了較寬的鈾礦化年齡。但因滲入與滲出流體混合的前緣位置會(huì)隨時(shí)間而移動(dòng),從而導(dǎo)致鈾礦化分散而不能集中在一定層位而成礦。有2個(gè)地質(zhì)過(guò)程有助于滲入與滲出2種流體系統(tǒng)的分界面(混合過(guò)渡帶)在較長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)保持在相同的位置上,一是白堊紀(jì)(65Ma)之后沉積終止,它趨于將滲入流體系統(tǒng)的整體位置下移;二是地形起伏的減小,它有助于將滲入流體系統(tǒng)向盆地邊部移動(dòng)。這2個(gè)地質(zhì)過(guò)程的共同作用是在較小空間內(nèi)大量鈾富集成礦所必須的。如果假設(shè)在65Ma時(shí),盆地邊緣與盆地中央的地形起伏為350m,并且地形起伏逐漸減小到零,盆地內(nèi)由重力驅(qū)動(dòng)向下流動(dòng)的大氣降水滲入流體系統(tǒng)與超壓力驅(qū)動(dòng)向上流動(dòng)的滲出流體系統(tǒng)之間的混合過(guò)渡帶在白堊紀(jì)之后長(zhǎng)期保持在侏羅系一定層位中。5種流體流動(dòng)系統(tǒng)的混合過(guò)渡帶鄂爾多斯盆地砂巖型鈾礦床地質(zhì)和地球化學(xué)特征反映,成礦作用由含鈾氧化流體與含烴還原流體混合所致。與鈾成礦相關(guān)的蝕變礦物中很低的δ13C和δD值證明了烴類的氧化過(guò)程。較高的流體包裹體均一溫度說(shuō)明2種流體混合導(dǎo)致的鈾成礦作用不可能在近地表發(fā)生,而應(yīng)是在深埋藏或熱液環(huán)境中。流體流動(dòng)的數(shù)值模擬顯示,中生代鄂爾多斯盆地發(fā)育出2個(gè)流體流動(dòng)系統(tǒng):上部流動(dòng)系統(tǒng),因盆地邊緣相對(duì)隆起,在重力驅(qū)動(dòng)下從盆地邊緣向下向盆地中央流動(dòng);下部流動(dòng)系統(tǒng),因沉積物壓實(shí)作用,在流體超壓力驅(qū)動(dòng)下從盆地中央底部向上向盆地邊部流動(dòng)。設(shè)地形起伏350m,則在白堊紀(jì)沉積期末