PMF5.0中文使用手冊 (1)

1、 EPA正矩陣因式分解（PMF）5.0基礎和用戶指南 美國環(huán)保局國家暴露研究實驗室研究三角公園，NC 27711史蒂夫布朗，宋白索諾瑪科技有限公司Petaluma，CA 94954美國環(huán)保局研究與開發(fā)辦公室華盛頓特區(qū)20460注意事項：盡管這項工作由環(huán)保署審查并獲準出版，但可能不一定反映出官方機構的政策。 提及商品名稱和商品不構成認可或推薦使用。EPA通過其研發(fā)辦公室資助并管理了根據合同68-W-04-005向洛克希德馬丁和EP-D-09-097在Sonoma Technology，Inc.下述的研究和開發(fā)。用戶指南已經受到 機構審查并由EPA正式分發(fā)。 提及商品名稱或商品不構成認可或推薦使用

2、。本用戶指南適用于EPA PMF 5.0程序，軟件免責聲明如下所示。美國環(huán)境保護局通過其研究與開發(fā)辦公室資助合作編號為EP-D-09-097的Sonoma Technology，Inc.在此處進行的研究。版權所有2005-2014 ExoAnalytics Inc.和版權所有2007-2014 Bytescout。 致謝多線性引擎是用于解決EPA PMF中PMF問題的基礎程序，并且版本me2gfP4_1345c4由赫爾辛基大學的Pentti Paatero和幾何工具（ Eberly開發(fā)。 Shelly Eberly，Pentti Paatero，Ram Vedantham，Jeff Prout

3、y，Jay Turner和Teri Conner為EPA PMF的這一版本和以前的版本做出了貢獻。 EPA希望感謝EPA PMF Peer Reviewers對軟件和用戶指南的意見，以及提供PMF參考文獻的改進列表。目錄1. 引言1.1模型概述1.2多線引擎1.3與EPA PMF 3.0及其他方法的比較2.PMF的使用. 63.安裝EPA PMF 5.0 . . .114.全球特色. . .125.開始. . .145.1輸入文件. . .145.2輸出文件. . 175.3配置文件. . .185.4建議的操作順序.185.5分析輸入數據.195.5.1濃度/不確定度. .205.5.2濃度

4、散點圖. . .255.5.3濃度時間序列. .265.5.4數據異常. . . 275.6基本模型運行. . . .275.6.1啟動基本運行. 285.6.2基本模型運行摘要. . .295.6.3基本模型結果. . 315.6.4基本模型運行屏幕上的因子名稱. 405.7基本位移誤差估計. . .425.8基本型BS誤差估計. .435.8.1 BS運行摘要. . .455.8.2基本自舉箱圖. .465.9基本型號BS-DISP誤差估計. .485.10解釋錯誤估計結果. .50旋轉工具. . .526.1 Fpeak模型運行規(guī)范. .526.1.1 Fpeak結果. . 536.1.

5、2評估Fpeak結果. .576.2約束模型操作. .586.2.1約束模型運行規(guī)范. . 586.2.2約束簡檔/貢獻結果. . 656.2.3評估約束結果. . 687.故障排除. . 708.訓練練習. . 718.1密爾沃基水資料. . .728.1.1數據集開發(fā). .728.1.2分析輸入數據. .738.1.3基本模型運行. . .738.1.4錯誤估計. . 778.2圣路易斯Supersite PM2.5數據集. 788.2.1數據集開發(fā). . .788.2.2分析輸入數據. .818.2.3基本模型運行. .838.2.4誤差估計. . .858.2.5約束模型運行. .85

6、8.3 Baton Rouge PAMS VOC數據集.888.3.1數據集開發(fā). 908.3.2分析輸入數據. .918.3.3基本模型運行. . .938.3.4基本模型運行結果. .948.3.5 Fpeak . . 1008.3.6約束模型運行. .1039. PMF和應用參考. 105數字清單圖1.共軛梯度法 - PMF解決方案搜索的基礎。 4圖2.可調整大小的部分和狀態(tài)欄的示例。 13圖3.輸入文件屏幕示例。 15圖4.輸入濃度文件的格式化示例16圖5.基于方程的不確定性文件示例。 16圖6. EPA PMF - 基礎模型中的操作流程圖。 19圖7. EPA PMF - Fpeak

7、中的操作流程圖。 20圖8. EPA PMF中的操作流程圖 - 約束條件。 21圖9.濃度/不確定度屏幕示例。 22圖10.濃度分布圖的示例。 26圖11.具有排除和選定樣品的濃度時間序列屏幕示例。 28圖12.基本模型運行示例顯示隨機開始（1）和固定開始（2）。 29圖13.基本模型的示例基本運行完成后運行屏幕。30圖14.殘留分析屏幕的示例。 32圖15. Obs / Pred散點圖的示例屏幕。 33圖16. Obs / Pred時間序列屏幕的示例。 33圖17.“配置文件/貢獻”屏幕示例。 34圖18.選擇了“濃度單位”的配置文件/貢獻屏幕示例。 35圖19.選擇了“Q / Qexp”的

8、配置文件/貢獻屏幕示例。 36圖20. Factor Fingerpints屏幕示例。 37圖21. G-Space Plot屏幕示例，紅線表示邊緣。 38圖22.“因子貢獻”屏幕的示例。 39圖23.基本模型的示例運行具有默認基本型運行因子名稱的屏幕。 41圖24.鋅源的高誤差估計比較41圖25.“基本模型位移摘要”屏幕示例。 43圖26.基本模型運行示例的示例突出顯示基本模型引導方法框。45圖27.“基本引導摘要”屏幕的示例。 46圖28. Base Bootstrap Box繪圖屏幕示例。 47圖29.框圖。 47圖30.基本型號BS-DISP摘要屏幕示例。 49圖31.誤差估計總結圖。

9、 51圖32.“Fpeak模型運行”屏幕中Fpeak模型運行摘要的示例。 53圖33. Fpeak配置文件/貢獻屏幕示例54圖34.Fpeak因子指紋屏幕的示例55圖35. Fpeak G-Space Plot屏幕的示例。 56圖36. Fpeak因子貢獻屏幕的示例。 57圖37. G-Space圖和基準運行貢獻與Fpeak運行貢獻之間的差值為每個貢獻點。 58圖38.表達式生成器 - 比率。 60圖39.表達式生成器 - 質量平衡。 60圖40.表達式構建器 - 自定義。 61圖41.“約束模型運行”屏幕上的表達式示例。 61圖42.選擇約束物種和觀察。 62圖43.在G空間圖中選擇要拉到y(tǒng)

10、軸的點的示例。 63圖44.約束模型的示例運行匯總表。 64圖45.約束配置文件/貢獻屏幕示例。 65圖46.約束因子指紋屏幕示例。 66圖47.約束G空間繪圖屏幕的示例。 67圖48.約束因子貢獻屏幕的示例。 68圖49.“約束診斷”屏幕示例。 69圖50. PMF結果評估過程。 71圖51.深隧道系統(tǒng)。 73圖52. BOD5和TSS的散點圖。 74圖53.鎘74的觀察/預測結果實例圖54.堆積圖圖。 75圖55.配置文件/貢獻繪制多個站點數據。 76圖56.多站點數據的觀測/預測時間序列圖。 77圖57.誤差估計結果的比較。 78圖58.每個因素中物種濃度范圍的誤差估計總結圖。 79圖5

11、9.圣路易斯Supersite和主要排放源的衛(wèi)星圖像。 80圖60.圣路易斯數據集的濃度時間序列屏幕和放大圖。 81圖61.鋼元素的濃度分布圖。 82圖62.鎘（建模不佳）和鉛（精心設計）的輸出圖示例。 83圖63.輸入數據不一致的示例。多個點在藍色中顯示在下方左圖是固定值。 84圖64.獨立（左）和弱依賴因子（右）的G空間圖的示例。 85圖65.圣路易斯堆疊的基本因素輪廓。 86圖66.圣路易斯PM2.5的質量分布。 87圖67.基本運行和錯誤估計的總結。 88圖68.鋼材因素的基礎模型和約束模型運行曲線的比較。 88圖69.約束運行和誤差估計的總結。 90圖70.各種物種的環(huán)境濃度之間的關

12、系。 92圖71.苯（1）和乙烯（2）的縮放殘留的直方圖。95圖72.苯的觀察/預測圖。96圖73.乙烯的觀測/預測圖。97圖74. VOC因子分布圖。98圖75.測量的VOC簡檔信息。 資料來源：藤田（2001）。99圖76. VOC的因子指紋圖。100圖77.機動車輛和柴油機排氣的G空間圖。101圖78. TNMOC對初始4因素基數運行中解決的因素的分配。101圖79.煉油廠物種的觀測值與預測時間序列。103圖80.與源（1）和切換物種約束（2）相關聯(lián)的物種的百分比。10表格清單表1.關鍵參考摘要。6表2.巴爾的摩示例 - PMF輸入信息的總結。24表3. EPA PMF 5.0中的常見問

13、題。70表4.密爾沃基示例 - PMF輸入信息的總結。72表5.圣路易斯例子 - PMF輸入信息的總結。80表6.錯誤估計摘要結果。89表7.巴吞魯日示例 - PMF輸入信息的總結。91表8. VOC種類。93表9.基本運行boostrap映射。102縮略語AMS氣溶膠質譜儀BOD5生物需氧量BS引導BS-DISP引導排量CI置信區(qū)間中巴化學質量平衡DDP離散差異百分位數DISP排量EC元素碳EDXRF能量色散X射線熒光GUI圖形用戶界面MDL方法檢測限ME多線引擎ME-2多線引擎版本2OBS/強的松觀察/預測OC有機碳PAMS光化學評估監(jiān)測站PCA主成分分析PM顆粒物PMF正矩陣分解S /

14、N信噪比TNMOC非甲烷有機碳總量TSS總懸浮固體揮發(fā)性有機揮發(fā)性有機化合物一，簡介1.1模型概述受體模型是基于來源的組成或指紋量化來源對樣本的貢獻的數學方法。 使用適合于媒體的分析方法確定組成或形態(tài)，并且需要關鍵物種或物種的組合來分離影響。 指定的數據集可以被視為i到j維的數據矩陣X，其中i個樣本和j個化學物種被測量，具有不確定性u。 受體模型的目標是解決測量物種濃度和源分布之間的化學物質平衡（CMB），如等式1-1所示，其中p個因子，每個源的物種分布f以及質量的數量 每個因素對每個樣本貢獻（見公式1-1）：pxij= gikf kj + eijk =1 其中eij是每個樣品/物種的殘留。可

15、以使用包括EPA CMB，EPA Unmix和EPA Positive Matrix Factorization（PMF）在內的多個模型來解決CMB方程。PMF是一種多變量因子分析工具，將特定樣本數據的矩陣分解為兩個矩陣：因子貢獻（G）和因子分布（F）。用戶需要對這些因素分析進行解釋，以確定使用測量的源分布信息以及排放或排放清單可能對樣本做出貢獻的來源類型。該方法在此簡要回顧并在其他地方更詳細地描述（Paatero和Tapper，1994; Paatero，1997）。使用沒有樣本可以具有顯著負的源貢獻的約束獲得結果。 PMF使用樣本濃度和與樣本數據相關的用戶提供的不確定性來加權單個點。該功能

16、允許分析師考慮到測量的信心。例如，可以保留低于檢測的數據，以便在模型中使用，相關的不確定度被調整，因此這些數據點對檢測限的影響比對檢測限的測量影響要小。p2nm xij- gikf kj Q = k =1i=1j =1uij因子貢獻和分布是通過最小化目標函數Q（等式1-2）的PMF模型導出的： Q是PMF的關鍵參數，并且為模型運行顯示了兩個版本的Q。Q（true）是包括所有點計算的擬合優(yōu)度參數。Q（魯棒）是排除不符合模型的點計算的擬合優(yōu)度參數，定義為不確定性比例殘差大于4的樣本。Q（真）和Q（魯棒）之間的差異是對具有高比例殘差的數據點的影響的度量。這些數據點可能與在采樣期間不一致存在的來源的峰

17、值影響相關。此外，不確定性可能太高，這導致類似的Q（真）和Q（魯棒）值，因為殘差被不確定性縮放。EPA PMF需要多層迭代的底層多線性引擎（ME）來幫助確定最佳因子貢獻和簡檔。這是由于開始利用隨機生成的因子輪廓搜索因子輪廓的ME算法的性質。使用梯度方法系統(tǒng)地修改該因子分布，以繪制最佳擬合解的最佳路徑。在空間方面，模型使用觀察結構構建多維空間，然后使用漸變方法遍歷空間，以達到沿該路徑的最佳解決方案的最終目的地。最好的解決方案通常通過沿路徑的最低Q（魯棒）值來識別（即，最小Q），并且可以被想象為多維空間中的槽的底部。由于起始點的隨機性質，由種子價值及其所指定的路徑決定，不能保證梯度方法將始終導致多

18、維空間（全局最?。┲械淖钌铧c;它可能會找到一個局部最小值。為了最大化達到全局最小化的機會，該模型應該運行20次開發(fā)解決方案，100次為最終解決方案，每次都有不同的起點。因為Q（魯棒）不受PMF不適合的點的影響，所以它被用作從多次運行中選擇最優(yōu)運行的關鍵參數。此外，由于用于在不同位置啟動梯度算法的隨機種子，Q（魯棒）的可變性提供了初始基本運行結果是否具有顯著變化的指示。如果數據提供穩(wěn)定的路徑到最小值，則Q（魯棒）值在運行之間幾乎沒有變化。在其他情況下，起始點和由數據定義的空間的組合將影響路徑到最小值，導致變化的Q（魯棒）值;默認使用最低的Q（魯棒）值，因為它代表最優(yōu)的解決方案。應當注意，Q值的小

19、變化并不一定表明不同的運行在源組合物之間具有低的變異性。由于化學轉化或過程變化引起的變異性可能導致PMF運行中因子分布的顯著差異。提供兩個診斷來評估運行之間的差異：運行中剩余分析和物種分布的因子總結與最低Q（健壯）運行相比。用戶必須評估PMF中的所有錯誤估計，以了解模型結果的穩(wěn)定性;在Paatero等人中描述了算法和ME輸出。 （2014）。可以使用三種方法估算PMF溶液的變異性：1.Bootstrap（BS）分析用于識別是否存在可能不成比例地影響解決方案的一小組觀察結果。 BS誤差間隔包括隨機誤差的影響，部分包括旋轉模糊度的影響。旋轉模糊度是由多種方式與PMF生成的解決方案相似的無限解決方案

20、的存在引起的。也就是說，對于任何一對矩陣，可以通過簡單的旋轉產生該對的無限變化。只有非負源貢獻的一個限制，就不可能限制這個旋轉空間。 BS錯誤通常是魯棒的，不受用戶指定的樣本不確定性的影響。2.位置（DISP）是一種分析方法，可幫助用戶更細致地了解所選解決方案，包括對小變化的敏感性。 DISP錯誤間隔包括旋轉模糊度的影響，但不包括數據中隨機誤差的影響。數據不確定性可以直接影響DISP誤差估計。因此，減重物種的間隔可能很大。3.BS-DISP（混合方法）誤差間隔包括隨機誤差和旋轉模糊度的影響。 BS-DISP結果比DISP結果更加魯棒，因為BS-DISP的DISP階段本身并不像DISP那樣強大地

21、移位。這些方法應用于Brown等人的三個空氣污染數據集。 （2014）。該文件根據應用提供了EPA差錯估計的解釋。 Paatero等（2014）和Brown等人（2014年）是EPA PMF的關鍵參考，并提供了錯誤估計及其解釋的詳細信息，這些僅在本指南中簡要介紹。1.2多發(fā)發(fā)動機兩個常見的程序解決了如上所述的PMF問題。最初，使用程序PMF2（Paatero，1997）。在PMF2中，可以對因子元素施加非負性約束，并且可以在確定最小二乘擬合時基于不確定性單獨加權測量。通過這些特征，PMF2對環(huán)境數據的受體建模的主成分分析（PCA）技術是一個顯著的改進。然而，PMF2是有限的，因為它被設計來解決

22、一個非常具體的PMF問題。在20世紀90年代末期，ME開發(fā)了一個更靈活的方案（Paatero，1999）。該程序目前在其第二版中被稱為ME-2，它包括許多與PMF2相同的功能（例如，用戶能夠對單個測量進行加權并提供非消極性約束）;然而，與PMF2不同，ME-2被構造成可以用于解決包括雙線性，三線性和混合模型在內的各種多線性問題。ME-2設計用于通過組合兩個單獨的步驟來解決PMF問題。首先，用戶生成一個定義感興趣的PMF模型的表。然后，自動輔助程序讀取列表的模型參數并計算解決方案。當使用EPA PMF解決PMF問題時，第一步是通過由EPA PMF用戶界面生成的輸入文件來實現(xiàn)的。一旦模型被指定，數

23、據和用戶規(guī)格由EPA PMF進入二次ME-2程序。 ME-2迭代地解決了PMF方程，通過一系列步驟最小化了平方和對象函數Q，如圖1所示。當附加迭代以最小化Q提供遞減的回報時，已經達到了一個穩(wěn)定的解決方案。在三個層次的迭代中，搜索解決方案從粗糙到更精細。迭代的第一級標識了空間解的整體區(qū)域。在這個水平，Q（dQ）的變化在少于800個步驟中需要在20個連續(xù)步驟中小于0.1。 第二級確定最終解決方案的鄰域。 這里，在小于2000個總步數的情況下，dQ需要在連續(xù)50個步驟中小于0.005。 第三級收斂到最佳可能的Q值（Paatero，2000a），其中dQ應小于0.0003，連續(xù)100步以上，步長小于5

24、000步。對于小數據集（小于300觀察值），對于較大的數據集（Paatero，2000a），ME-2通常需要幾百次迭代。 如果沒有找到滿足三個層次中任何一個要求的解決方案，那么一個解決方案是不會收斂的（Paatero，2000a）。 圖1.共軛梯度法 - PMF解決方案搜索的基礎。ME-2的輸出由EPA PMF讀取，然后格式化，供用戶解釋。 此外，EPA PMF具有通過ME-2和EPA PMF實現(xiàn)的三種誤差估計方法。通過將每個模型應用于相同的數據集并對結果進行比較，在幾項研究中已經對ME-2和PMF2模型結果之間的差異進行了研究。 總體而言，這些研究顯示了主要成分的相似結果，但是PMF2溶液（

25、Ramadan等，2003）的更大的不確定性和使用ME-2的更好的源分離（Kim等，2007）。 在最近的兩篇出版物中，由ME-2應用因子分布約束導致了更多的來源（Amato et al。，2009; Amato和Hopke，2012）。EPA PMF版本5.0使用最新版本的ME-2和一個PMF腳本文件，由赫爾辛基大學Pentti Paatero和幾何工具的Shelly Eberly開發(fā)（2014年3月3日; me2gfP4_1345c4.exe和PMF_bs_6f8xx_sealed_GUI.ini）。1.3與EPA PMF 3.0及其他方法的比較EPA PMF 5.0已經向EPA PMF

26、3.0添加了兩個關鍵組件：兩個附加的誤差估計方法和源貢獻和簡檔約束。已經添加了許多其他更改以使軟件更易于使用，包括讀取多個站點數據的能力。新的誤差估計方法的運行時間可能需要一個小時到半天，具體取決于因素和BS運行的數量。大量的時間是由于強大的誤差估計所需的計算量很大。 PMF模型開發(fā)質量保證項目計劃提供了有關開發(fā)EPA PMF 5.0的QA步驟以及版本3.0和5.0之間的許多臨時版本的詳細信息。 4.2版外部同行評審;使用非常有用的評論來開發(fā)5.0版本并改進用戶指南。其他可比的來源分配模型包括Unmix和CMB。雖然這兩種模式都具有與PMF相似的目的，但它們具有不同的機制。 Unmix標識數據

27、中的“邊緣”，其中來自至少一個因子的因子貢獻僅以可忽略的量存在。然后使用邊緣來確定輪廓組成并提供數據中的源的數量。 Unmix不允許對PMF允許的數據點進行單獨加權。雖然PMF和Unmix解決的主要因素一般都是一樣的，但是Unmix并不總是解決與PMF一樣多的因素（Pekney et al。，2006c; Poirot et al。，2001）。使用CMB，用戶必須提供模型用于分配質量的源配置文件。 PMF和CMB在幾項研究中進行了比較。 Rizzo和Scheff（2007a）比較了每個模型解決的源貢獻的大小，并檢驗了PMF和CMB解決貢獻之間的相關性。他們發(fā)現(xiàn)主要因素相當好，幅度相似;另外，

28、PMF解析的源分布通常與測量的源分布類似。在補充工作中，Rizzo和Scheff（2007b）使用CMB PM源文件的信息來影響PMF結果，并使用CMB結果來幫助控制PMF中的旋轉。 Jaeckels等（2007）在CMB和PMF中使用有機分子標記與元素碳（EC）和有機碳（OC）。對于大多數因素，發(fā)現(xiàn)了良好的相關性，其中一些因素存在一些偏差。他們還發(fā)現(xiàn)一個額外的PMF因子不符合任何CMB因素。上述模型是互補的，只要有可能，應與PMF一起使用，使源分配結果更加健壯。此外，威廉克里斯滕森（William F. Christensen）在楊百翰大學（Brigham Young University）

29、和其他研究人員開發(fā)了統(tǒng)計受體建模方法。2. PMF的使用PMF已經應用于廣泛的數據，包括24小時指定的PM2.5，尺寸分辨的氣溶膠，沉積，空氣有毒物質，高分辨率測量，如來自氣溶膠質譜儀（AMS）和揮發(fā)性有機化合物（ VOC）數據。參考文獻（第9節(jié)）提供了多種參考文獻，其中已經應用了PMF。在多變量受體建模工作手冊（Brown et al。，2007）中提供了PMF使用的其他討論。鼓勵用戶閱讀與其數據相關的論文以及源文件測量文件。用于PMF分析的方法多年來已經發(fā)生變化，因為諸如限制的選項已經可用。關鍵參考文獻總結在表1中表1.關鍵參考摘要。Brinkman，G。萬斯Hannigan，M.P。米爾

30、福德（2006年）。使用合成數據評價正矩陣因果分解作為來源PM2.5分配工具曝光數據ENVIRON?？茖WTechnol。，40（6）：1892-1901。使用確定系數（R2）和歸一化總誤差（NGE）用于源貢獻比較和根平均值平均誤差（RMSE）用于源分布比較。R2測量實際源中方差的分數貢獻。NGE和RMSE是對源的準確性的度量貢獻或簡檔估計。選擇RMSE進行配置文件比較以放置對最大分數中存在的化合物的最大重量，最重要的來源分配目的，總計大規(guī)模分配是目標。Chen，L.-W.A。洛文塔爾D.H; Watson，J.G。Koracin，D .; Kumar，N?？四崞?，E.M。; 惠勒，N。 克雷格

31、Reid，S.（2010）。往有效的來源分配使用積極的矩陣分解：模擬實驗PM2.5數據。 J.空氣廢物管理。 同時，60（1）：43-54。使用度量來衡量已知來源之間的差異簡介和PMF提供了貢獻。 使用最小化技術來找到正確的一組參數值，這有助于將真實的源文件與預測的源文件密切相匹配。使用模型中的源文件不確定性不大輸出。Christensen，W.F。紹爾，JJ（2008年）。 物種的影響不確定性擾動溶液的穩(wěn)定性正矩陣分解的大氣顆粒物物質數據ENVIRON?？茖W。Technol。，42（16）：6015-6021。通過乘以每個原始數據創(chuàng)建一個擾動的不確定矩陣由對數正態(tài)生成的隨機乘數的不確定性值分

32、布平均值為1，標準偏差（和CV）等于0.25,0.50或0.75。 測量的平均值三種情景的相對誤差分別為8，14和17分別。與今日估計來源有關的相對錯誤貢獻可能是相對誤差大小的兩倍與平均來源捐助的估計數有關10個來源捐款中的4個錯誤超過30最大擾動場模擬中的源輪廓估計的穩(wěn)定性各不相同來源之間很大程度上與擾動之間的平均相關性汽油排氣輪廓和真實輪廓等于只有59最大的擾動場景。Hemann，J.G。布林克曼G.L; Dutton，S.J。漢尼根，融點; Milford，J.B。 磨坊主，S.L.（2009年）。 評估正矩陣分解模型擬合：一種新的方法估計不確定性和偏見在因素貢獻中測量時間刻度。Atmo

33、s的?；瘜W。 Phys。，9（2）：497-513。開發(fā)了一種新的方法來估計模型擬合不確定性與每個時間尺度的偏差，與要素貢獻有關。 一個循環(huán)塊BS用于創(chuàng)建與之相同的復制數據集受體模型然后適合數據。神經網絡進行培訓，對化學物質進行分類簡介，而不是相關的貢獻時間序列，而這一點分類用于整合模型中的因子排序與復制數據集相關聯(lián)的結果。結果表明因子貢獻估計的變異性不一定包含模型錯誤：貢獻估計可以在結果中具有小的相關變異性也是非常失之偏頗。亨利，克里斯滕森E.R.（2010）。 選擇一個適當的多變量源分配模型結果。ENVIRON?？茖W。TECHNOL，44（7）：2474-2481。源分配結果有利于在數據中

34、的邊緣Unmix是明確的和PMF當幾個零存在于加載和得分矩陣。 因為這兩個模型都被看見潛在的弱點，都應適用于所有情況。建議EPA批準的PMF和Unmix版本都應用于環(huán)境數據集。 如果兩者生產非常類似的結果，然后一個人增加了基于事實的信心兩種獨立的分析方法相互支持。 如果PMF和Unmix結果是不同的，然后檢查估計的來源組成：如果這些有很多零，則PMF結果應該是首選，但只有當Unmix診斷邊緣圖顯示一個或更多的邊緣未被數據清楚地定義。Kim，E。 霍普克（2007年a）。對照樣本物種之間具體的不確定性和估計不確定性來源分配形態(tài)趨勢網絡數據。Atmos的。 環(huán)境，41（3）：567-575。本研究

35、的目的是比較估計的使用情況PM2.5源分配的分數不確定度（EFU）（空氣動力學直徑小于2.5m的顆粒物）在特定趨勢網絡（STN）監(jiān)測點測量使用SSU（標準STN不確定度）獲得的結果。因此，執(zhí)行了STN PM2.5數據的源分配他們的貢獻是通過應用估計的PMF用于兩個選定的STN位點，Elizabeth，NJ和Baltimore，MD與SSU和EFU用于通過X射線測量的元素熒光。 PMF解決因素簡介和貢獻使用EFU類似于在兩個監(jiān)測點使用SSU的那些。歸一化濃度的比較表明STN SSU估計不是很好。本研究支持使用EFU為STN樣本提供有用的錯誤結構STN資料來源分析研究。暗示與STN數據相關的不確定

36、性的缺陷。促進EFU通過SSN。拉特拉 Stani，G。Cobelli，L .; Duane，M。 Junninen，H。阿斯托加 拉森（2005年）。 半連續(xù)GC分析和受體來源建模分配臭氧前體烴類Bresso，Milan，2003. J.Chromatogr。 A，1071（1-2）：29-39。提出了一種新的方法，輸入的不確定性是允許作為光化學反應性的函數漂浮氣氛和每種化合物的穩(wěn)定性。Lowenthal，D.H。 拉恩（1988）。 區(qū)域測試元素示蹤劑的污染氣溶膠。 2.敏感性簽名和對變化的分配在操作參數。Atmos的。 環(huán)境，22：420-426。與HYSPLIT一起直接使用PMF和Un

37、mix使用合成數據確認結果。Miller，S.L。 Anderson，M.J。Daly，E.P。 米爾福德（2002年）。 資源曝光分配揮發(fā)性有機物化合物。 一，評價受體模型使用模擬曝光數據。Atmos的。 環(huán)境，36（22）：3629-3641。評估了四個受體定向的源分配模型將它們應用于模擬的個人暴露數據進行選擇由已知的蒙特卡洛取樣生成的揮發(fā)性有機化合物來源貢獻和資料。曝光源建模是環(huán)境煙草煙霧，油漆排放，清潔和/或農藥，汽油，汽車尾氣等廢水處理廠排放。受體模型分析是中巴，PCA /絕對主成分分數，PMF，和組成估計/來源的圖形比率分析按明確限制因素分配，并入聯(lián)合特派團模型。所有型號僅確定總曝

38、光的主要貢獻者濃度。 PMF提取因子分布最為密切代表了用于生成模擬數據的主要來源。沒有一個模型能夠區(qū)分來源類似的化學特征。來源平均貢獻了5VOC暴露總數未確定。Reff，A。 Eberly，S.I。巴維，P.V。（2007年）。接收器環(huán)境建模顆粒物數據使用正矩陣分解：審查現(xiàn)有方法?？諝鈴U物管理。同時，57（2）：146-154。PMF的應用和使用指南。Shi，G.L。 李，X。 Feng，Y.C。王先生 Wu，J.H。 Li，J。Zhu，T。（2009）。綜合來源分配，使用正矩陣分解 - 化學質量平衡和主要成分分析/多線性回歸化學質量平衡模型。Atmos的。環(huán)境，43（18）：2929-293

39、7。袁，閔紹，Gouw，J。 大衛(wèi)帕里什D .; 路， 王先生曾，L .; 張，Q。 宋，Y。Zhang，J。 胡，M，（2012）。揮發(fā)性有機化合物（VOC）在城市空氣：如何化學影響解釋積極矩陣分解（PMF）分析，J. Geophys。水庫。，117Zhang，Y.X。 Sheesley，R.J。 Bae，M.S。 Schauer J. J.（2009年）。 基于分子標記的正基因分解模型對受體觀察數量的敏感性。Atmos的。 環(huán)境，43（32）：4951-4958。2002年4月至2003年5月收集了以分子標記為基礎的正分子因子分解（MM-PMF）來源分配模型，每日PM2.5樣本在東圣路易斯

40、收集的觀察次數PMF需要一組由跨多個樣本測量的參數組成的數據集。 例如，PMF通常用于特定的PM2.5數據集，在100個樣本中有10到20個物種。 還需要為每個物種和樣品分配不確定性值的不確定性數據集。 使用傳播的不確定性或其他可用信息（如并置采樣精度）計算不確定性數據集3.安裝EPA PMF 5.0EPA PMF 5.0可以通過電子郵件NERL_RM_S從EPA獲得。 要安裝程序，請運行EPA PMF 5.0 Setup.exe并按照屏幕上的安裝說明進行操作。 安裝程序在軟件的Program Files文件夾中創(chuàng)建EPA PMF子文件夾，并在Documents文件夾

41、中為數據文件創(chuàng)建一個EPA PMF子文件夾。 安裝問題和軟件錯誤信息應報告給Gary Norris全球特色用戶可以在整個EPA PMF 5.0中訪問以下功能：分發(fā)數據?？梢酝ㄟ^在列標題上左鍵單擊鼠標按鈕對表中的列進行排序。單擊一次將按升序對項目進行排序，然后單擊兩次將按降序對項目進行排序。如果列已經排序，標題中將出現(xiàn)一個箭頭，指示排序方向。保存圖形。所有圖形輸出可以通過右鍵單擊圖像以各種格式保存。可用格式為.gif，.bmp，.png和.tiff。在同一菜單中，用戶可以選擇復制或打印圖形。堆疊圖表選項也可用于在一頁上組合配置文件或時間序列。選擇“復制”時，圖形將復制到剪貼板。當選擇“打印”時，

42、圖形將自動發(fā)送到本機的默認打印機。保存圖形時，將出現(xiàn)一個對話框，以便用戶可以更改輸出文件的文件路徑和文件名。插圖。任何圖形都可以在新窗口中打開，方法是右鍵單擊圖形并選擇浮動窗口。用戶可以根據需要打開任意數量的窗口。但是，當模型參數和輸出改變時，浮動窗口中的圖形不會更新。調整選項卡中的部分。許多標簽具有由灰色線分隔的多個部分（圖2;紅色箭頭指向灰色條，使用戶可以調整高度和寬度）?？梢酝ㄟ^點擊灰線并將其拖動到所需的位置來調整這些部分的大小。指定所選數據點。當用戶將光標移動到散點圖或時間序列圖上的一個點上時，該點用虛線方框概括，表示狀態(tài)欄中的信息所指的點。使用列表和表格上的箭頭鍵。選擇（通過單擊或選

43、項卡）列表或表格后，鍵盤箭頭鍵可用于更改所選行。訪問幫助文件。大多數屏幕的左下角都有一個“幫助”快捷方式，用戶可以訪問與當前屏幕中的主要功能相關聯(lián)的幫助文件。使用狀態(tài)欄。大多數屏幕在窗口底部都有一個狀態(tài)欄，為用戶提供了額外的信息。此信息會根據所選標簽進行更改。個人標簽詳細信息將在本指南的后續(xù)章節(jié)中討論。濃度散布圖屏幕上的狀態(tài)欄的示例如圖2的底部所示。 圖2.可調整大小的部分和狀態(tài)欄的示例。5.開始每次啟動EPA PMF 5.0程序時，會顯示一個包含軟件開發(fā)和各種版權信息的啟動畫面。用戶必須單擊確定按鈕或按空格鍵或Enter鍵繼續(xù)。第一個EPA PMF窗口是“數據”選項卡下的數據文件，如圖3所示。在此屏幕上，用戶可以提供文件位置信息，并進行所需的選擇，用于運行模型。此屏幕有三個部分：輸入文件（圖3，1），輸出文件（圖3,2）和配置文件（圖3，3），每個部分在下面詳細描述。 EPA PMF 5.0可以讀取多個站點數據;物種濃度或源貢獻的時間序列圖以與用戶提供的數據相同的順序顯示，PMF顯示分隔站點的垂直線。數據文件屏幕底部的狀態(tài)欄指示程序的哪個部分已經完成。在數據文件屏幕上任何用戶輸入之前，狀態(tài)欄顯示紅色的“NO濃度數據，NO不確定性數據，NO基本結果，NO Bootstrap結果，NO BS-DISP結果和NO DISP結果”。當任務完成時，“否”被替換為“有”，文本