晶體邊界上的非線性切倫科夫輻射的增益

1、晶體邊界上的非線性切倫科夫輻射的增益什么是非線性切倫科夫輻射什么是非線性切倫科夫輻射（NCR）？）？ 首先知道切倫科夫輻射是高速帶電粒首先知道切倫科夫輻射是高速帶電粒子在非真空的透明介質(zhì)中穿行，當粒子速子在非真空的透明介質(zhì)中穿行，當粒子速度大于光在這種介質(zhì)中的相速度（即單一度大于光在這種介質(zhì)中的相速度（即單一頻率的光波在介質(zhì)中的傳播速度）時，就頻率的光波在介質(zhì)中的傳播速度）時，就會激發(fā)出電磁波，這種現(xiàn)象即切倫科夫輻會激發(fā)出電磁波，這種現(xiàn)象即切倫科夫輻射。射。 而而NCR是一個自動相位匹配二次諧波是一個自動相位匹配二次諧波（SH）的生成過程，非線性切倫科夫輻射）的生成過程，非線性切倫科夫輻射是在

2、非線性光學的早期被發(fā)現(xiàn)并用于產(chǎn)生是在非線性光學的早期被發(fā)現(xiàn)并用于產(chǎn)生高效率的二次諧波波導結(jié)構(gòu)。高效率的二次諧波波導結(jié)構(gòu)。本實驗研究原理本實驗研究原理： 在全內(nèi)反射條件下沿著這些非線在全內(nèi)反射條件下沿著這些非線性晶體的物理邊界利用性晶體的物理邊界利用和頻極化和頻極化來生來生成增強的非線性切倫科夫輻射。因為成增強的非線性切倫科夫輻射。因為拋光晶體表面不涉及復雜的人工結(jié)構(gòu)，拋光晶體表面不涉及復雜的人工結(jié)構(gòu)，它可以提供良好的光束質(zhì)量，這意味它可以提供良好的光束質(zhì)量，這意味著在診斷和顯微鏡方面的高精度。著在診斷和顯微鏡方面的高精度。非線性切倫科夫輻射非線性切倫科夫輻射最基本的條件是：最基本的條件是：VP

3、V2或或KPK2，這意味著非線性極，這意味著非線性極化波的相速度超過在非線性介質(zhì)中二化波的相速度超過在非線性介質(zhì)中二次諧波的相速度。次諧波的相速度。圖1。(a）和頻極化波在晶界上通過全內(nèi)反射,可產(chǎn)生NCR（切倫科夫輻射）當全內(nèi)反射發(fā)生在晶體邊界上，如圖所示當全內(nèi)反射發(fā)生在晶體邊界上，如圖所示1（a）所示，入射光和反射光激發(fā)出和頻極化）所示，入射光和反射光激發(fā)出和頻極化波，這可表示為：波，這可表示為：其中其中k1 k1分別是入射光的波矢和反射分別是入射光的波矢和反射光的波矢。光的波矢。假設(shè)入射角為假設(shè)入射角為，和頻極化波的，和頻極化波的波矢為波矢為kp = kp = k1 + k1 + k1k1

4、，它沿著反射界面的方向，并伴隨它沿著反射界面的方向，并伴隨kp = 2k1 cos kp = 2k1 cos 的值的值, , 應(yīng)當指應(yīng)當指出的是，雙折射晶體在一定條件出的是，雙折射晶體在一定條件下可以顯示反常色散的特性，即下可以顯示反常色散的特性，即當出現(xiàn)不同極化的時候，諧波的當出現(xiàn)不同極化的時候，諧波的折射率是小于其基頻波的折射率折射率是小于其基頻波的折射率的，如圖的，如圖1 1（b b）和）和1 1（C C），），正常色散情況 eee 型光入射角為時圖圖1：(b)和和(c)在不同色散條件下，正常和傾在不同色散條件下，正常和傾斜入射下的相位匹配幾何圖形斜入射下的相位匹配幾何圖形在正常色散情況

5、下，和頻極化波所產(chǎn)生的非線性切倫科夫輻射會產(chǎn)生一個很小的入射角；而在反常色散的情況下，只有當入射角大到足以滿足KP K2，非線性切倫科夫輻射才可能出現(xiàn)。在實驗中，我們使用了在實驗中，我們使用了5/摩爾的摩爾的MgO的樣品：鈮酸鋰晶體的樣品：鈮酸鋰晶體的尺寸是的尺寸是3毫米毫米20毫米毫米2毫米（毫米（XYZ）。將樣品放置）。將樣品放置在一個旋轉(zhuǎn)的階段，從而使入射角可以在在一個旋轉(zhuǎn)的階段，從而使入射角可以在x-z平面內(nèi)自由調(diào)節(jié)，平面內(nèi)自由調(diào)節(jié)，如圖如圖2（a）所示。激光源是一個有著）所示。激光源是一個有著1000Hz重復率的飛秒光重復率的飛秒光參量放大器參量放大器(TOPAS, Coherent

6、 Inc.)，調(diào)整組合反射鏡的偏，調(diào)整組合反射鏡的偏光狀態(tài)后，將激光束松散地由光狀態(tài)后，將激光束松散地由250毫米焦距透鏡聚焦到樣品上。毫米焦距透鏡聚焦到樣品上。首先，樣品被沿首先，樣品被沿x軸與位于軸與位于1190nm的中心波長垂直偏振光的的中心波長垂直偏振光的激光束照射。在這種情況下，沒有非線性切倫科夫輻射，這激光束照射。在這種情況下，沒有非線性切倫科夫輻射，這與圖與圖1（C）中的相位匹配關(guān)系一致。我們可以觀察到僅僅是）中的相位匹配關(guān)系一致。我們可以觀察到僅僅是一個相位失配共線的第二高次諧波光束，和所造成的散射光一個相位失配共線的第二高次諧波光束，和所造成的散射光的圓錐形二次諧波光束。的圓

7、錐形二次諧波光束。為了便于斜入射，我們調(diào)整了結(jié)晶的位置，以使基頻光可以反射為了便于斜入射，我們調(diào)整了結(jié)晶的位置，以使基頻光可以反射在晶體邊界上。當入射角比臨界條件在晶體邊界上。當入射角比臨界條件稍大一點的時候，線性切倫科夫輻射逐漸從短波長到出現(xiàn)了長波稍大一點的時候，線性切倫科夫輻射逐漸從短波長到出現(xiàn)了長波長，如圖長，如圖2 2（b b）所示。關(guān)于在照片非線性切倫科夫輻射的左光點）所示。關(guān)于在照片非線性切倫科夫輻射的左光點是由反射光產(chǎn)生的相位失配的共線的第二高次諧波，并且對稱位是由反射光產(chǎn)生的相位失配的共線的第二高次諧波，并且對稱位置的另一側(cè)的點源于多次反射。由于我們繼續(xù)增大入射角，切倫置的另一

8、側(cè)的點源于多次反射。由于我們繼續(xù)增大入射角，切倫科夫放射角也變大圖科夫放射角也變大圖2 2（b b）-2-2（d d）顯示了這個過程）顯示了這個過程?，F(xiàn)在我們來分析體晶體邊界實驗現(xiàn)在我們來分析體晶體邊界實驗的規(guī)律。的規(guī)律。首先首先，NCR是在體晶體邊界附近經(jīng)過一次反射而是在體晶體邊界附近經(jīng)過一次反射而成的，不是在晶體中多次反射光的疊加成的，不是在晶體中多次反射光的疊加，實驗驗證：通常，實驗驗證：通常，NCR在大多介質(zhì)中呈現(xiàn)出環(huán)狀圖案，在大多介質(zhì)中呈現(xiàn)出環(huán)狀圖案，但是我們觀察到但是我們觀察到NCR點在反射界面（點在反射界面（x-y）的垂直方向上）的垂直方向上有明顯的色散。有明顯的色散。NCR色散

9、這個特點只有在類平面的周期色散這個特點只有在類平面的周期極化反轉(zhuǎn)鈮酸鋰或單一疇壁（為減少交換能的增加，相極化反轉(zhuǎn)鈮酸鋰或單一疇壁（為減少交換能的增加，相鄰磁疇之間的原子磁矩，不是驟然轉(zhuǎn)向的，而是經(jīng)過一鄰磁疇之間的原子磁矩，不是驟然轉(zhuǎn)向的，而是經(jīng)過一個磁矩方向逐漸變化的過渡區(qū)域。這種過渡的區(qū)域叫做個磁矩方向逐漸變化的過渡區(qū)域。這種過渡的區(qū)域叫做疇壁）上產(chǎn)生。所不同的是在這個實驗中只產(chǎn)生了一個疇壁）上產(chǎn)生。所不同的是在這個實驗中只產(chǎn)生了一個明亮的和頻明亮的和頻NCR，而不是以疇壁為軸的對稱圖像。，而不是以疇壁為軸的對稱圖像。事實上，另一個點的消失是因為全反射，這也進一步驗證事實上，另一個點的消失是

10、因為全反射，這也進一步驗證NCR是是在分界面上產(chǎn)生的。在分界面上產(chǎn)生的。 當基頻光照射在樣品的當基頻光照射在樣品的y面上時，因為沿面上時，因為沿y軸軸的晶體尺寸比較長，發(fā)生兩次反射。實驗結(jié)果如圖的晶體尺寸比較長，發(fā)生兩次反射。實驗結(jié)果如圖3（a）圖圖3（由體晶體邊界，（由體晶體邊界，PPLN產(chǎn)生的產(chǎn)生的PCR的比較）的比較）第二第二，晶界不僅可以根據(jù)反射角提供一個機制去改變相，晶界不僅可以根據(jù)反射角提供一個機制去改變相位匹配條件，還可以增強位匹配條件，還可以增強NCR。這里的增益與體晶體內(nèi)部。這里的增益與體晶體內(nèi)部的的NCR有關(guān)，為驗證這種觀點，我們利用特殊極化了的基有關(guān)，為驗證這種觀點，我們

11、利用特殊極化了的基頻光的頻光的ee-e型的非線性過程做了一個對比實驗，在正常離型的非線性過程做了一個對比實驗，在正常離散條件下，能滿足相位匹配條件散條件下，能滿足相位匹配條件kp k2的入射光產(chǎn)生二次的入射光產(chǎn)生二次諧波偏振光。如圖諧波偏振光。如圖1（b）入射光遇到晶界時才能觀察到入射光遇到晶界時才能觀察到NCR。同樣的，我們把入射。同樣的，我們把入射光分成兩束并讓他們在晶體內(nèi)疊加，切倫科夫和頻也不能光分成兩束并讓他們在晶體內(nèi)疊加，切倫科夫和頻也不能產(chǎn)生。這兩點表明：產(chǎn)生。這兩點表明：體晶體邊界區(qū)域是體晶體邊界區(qū)域是NCRNCR增強的重增強的重要條件。要條件。與在疇壁中（與在疇壁中（-1,1）

12、區(qū)間的急劇調(diào)制產(chǎn)生的）區(qū)間的急劇調(diào)制產(chǎn)生的NCR增益比較，增益比較，在體晶體邊界產(chǎn)生的在體晶體邊界產(chǎn)生的NCR有很高的光束質(zhì)量，圖有很高的光束質(zhì)量，圖3（b）是一個優(yōu)質(zhì)的是一個優(yōu)質(zhì)的5%mol MgO:PPLN樣品產(chǎn)生的樣品產(chǎn)生的NCR，我，我們可以看到，由體晶體邊界產(chǎn)生的們可以看到，由體晶體邊界產(chǎn)生的NCR的光強分布曲線的光強分布曲線相對光滑，而相對光滑，而PPLN產(chǎn)生的產(chǎn)生的NCR有一個明顯的周期性調(diào)制，有一個明顯的周期性調(diào)制，這些調(diào)制可能來自這些調(diào)制可能來自PPNL的周期性結(jié)構(gòu)引發(fā)的光譜干擾，的周期性結(jié)構(gòu)引發(fā)的光譜干擾，也可能是由折射率的非均勻分布和疇壁附近的二階非線也可能是由折射率的非

13、均勻分布和疇壁附近的二階非線性系數(shù)引起的。性系數(shù)引起的。我們在我們在2020CC的房間根據(jù)波長為的房間根據(jù)波長為1135 nm1135 nm的的基頻光的入射角測出其基頻光的入射角測出其NCRNCR的出射角和相對的出射角和相對強度。根據(jù)圖強度。根據(jù)圖1 1（c c），），oo-eoo-e型光關(guān)于切倫型光關(guān)于切倫科夫角科夫角 和入射到晶體中的入射角和入射到晶體中的入射角 之間的相之間的相位匹配關(guān)系滿足：位匹配關(guān)系滿足： ， 展開為展開為圖圖4. (a) NCR4. (a) NCR的外部出射角以及以共線的簡諧波作為的外部出射角以及以共線的簡諧波作為外部入射角方程的外部出射角；外部入射角方程的外部出射

14、角；(b) (b) 中間的亮點是由中間的亮點是由NCRNCR產(chǎn)生的產(chǎn)生的 （a a）圖中的點）圖中的點AA；(c) NCR(c) NCR與共線的簡諧波疊加與共線的簡諧波疊加 （a a）中）中B B店店 ，外圍的，外圍的彩色圓環(huán)是由于低頻光組的散射光引起的錐型簡諧波；彩色圓環(huán)是由于低頻光組的散射光引起的錐型簡諧波；(d) (d) 、(e) (e) 分別是分別是b b和和c c對應(yīng)的相位匹配的幾何圖形對應(yīng)的相位匹配的幾何圖形圖圖4 4（a a）展示了實驗結(jié)果以及）展示了實驗結(jié)果以及NCRNCR出射角的理論計算出射角的理論計算值（黑色實線），以及與這個反射光的共線簡諧波的值（黑色實線），以及與這個反

15、射光的共線簡諧波的出射角（紅色虛線）。此處有兩個特殊點，即出射角（紅色虛線）。此處有兩個特殊點，即NCRNCR出出射角為射角為0 0的的A A點以及點以及NCRNCR的出射角曲線和共線二次的出射角曲線和共線二次諧波出射角曲線的交點諧波出射角曲線的交點B B。圖。圖4 4（b b）、（）、（c c）展示了實）展示了實驗中驗中A A、B B點的光點的圖像。依據(jù)晶體邊界上急劇在點的光點的圖像。依據(jù)晶體邊界上急劇在1- 1-0 0上的調(diào)制產(chǎn)生的增益，這兩點上的輸出強度相對增上的調(diào)制產(chǎn)生的增益，這兩點上的輸出強度相對增強了大約兩個數(shù)量級。強了大約兩個數(shù)量級。事實上，事實上，A A點相對應(yīng)的點相對應(yīng)的NC

16、RNCR衰減狀態(tài)滿足關(guān)鍵的切倫衰減狀態(tài)滿足關(guān)鍵的切倫科夫條件：科夫條件： 以前的研究表明在疇壁上觀察不到以前的研究表明在疇壁上觀察不到NCRNCR的衰減狀態(tài)，因為疇壁不同面的相反非線性系數(shù)會導的衰減狀態(tài)，因為疇壁不同面的相反非線性系數(shù)會導致相干相消，而體晶體界面上不會存在這樣的問題。致相干相消，而體晶體界面上不會存在這樣的問題。圖圖4 4（d d）的匹配關(guān)系可以體現(xiàn)出這種增益的原因。）的匹配關(guān)系可以體現(xiàn)出這種增益的原因。 此時，入射光，反射光和諧波的波矢構(gòu)成三角形完成此時，入射光，反射光和諧波的波矢構(gòu)成三角形完成相位匹配。另一個關(guān)鍵點為相位匹配。另一個關(guān)鍵點為B B點，當穿過該點后，點，當穿過

17、該點后，NCRNCR的位置從共線二次諧波內(nèi)移動到波外，如圖的位置從共線二次諧波內(nèi)移動到波外，如圖4 4（e e）,B ,B 也相對應(yīng)于基頻光與反常諧波光的折射率曲也相對應(yīng)于基頻光與反常諧波光的折射率曲線的交點，此處的反射光和諧波滿足共線完成的相位線的交點，此處的反射光和諧波滿足共線完成的相位匹配條件匹配條件：從上面的分析可以看出，從上面的分析可以看出，一般的一般的NCRNCR只能滿足縱向相位匹配關(guān)只能滿足縱向相位匹配關(guān)系，但是這兩個特殊的情況系，但是這兩個特殊的情況能夠?qū)崿F(xiàn)完全的相位匹配關(guān)能夠?qū)崿F(xiàn)完全的相位匹配關(guān)系，導致了某一特定頻率分系，導致了某一特定頻率分量的增益。量的增益。概括概括：我們的實驗驗證了晶體界面：我們的實驗驗證了晶體界面上全反射生成的和頻極化波能夠產(chǎn)生上全反射生成的和頻極