微觀非均相電解液實(shí)現(xiàn)高壓低溫鋰金屬電池

文章背景電解液是鋰金屬電池不可缺少的組成部分。然而，最先進(jìn)的電解液設(shè)計(jì)在非標(biāo)準(zhǔn)條件下的實(shí)際應(yīng)用和工業(yè)化方面面臨著巨大的挑戰(zhàn)，主要是由于電解液的固有特性和成本考慮。開(kāi)發(fā)基于現(xiàn)有商用電解液的創(chuàng)新設(shè)計(jì)策略可以使這些方法更接近實(shí)際的工業(yè)實(shí)施。此外，當(dāng)從微觀機(jī)制的角度進(jìn)行探索時(shí)，有必要在Li+溶劑化調(diào)制中采用開(kāi)創(chuàng)性的策略來(lái)解決電極/電解質(zhì)界面產(chǎn)生的復(fù)雜挑戰(zhàn)。內(nèi)容簡(jiǎn)介在這項(xiàng)工作中，作者開(kāi)發(fā)了一種具有主客體相互作用的微觀非均相電解液，稱為共價(jià)有機(jī)納米片(CON)膠體電解液。在這種膠體電解液中，介觀CON優(yōu)化了微觀的Li+溶劑化環(huán)境，對(duì)Li+運(yùn)輸動(dòng)力學(xué)產(chǎn)生了明顯的影響。為了驗(yàn)證，采用典型的CON結(jié)構(gòu)獲得了一種膠體電解液，該電解液在超高壓和低溫條件下表現(xiàn)出卓越的電化學(xué)性能。另外，加入少量的CON顯著提高了現(xiàn)有商用電解液的電化學(xué)性能，預(yù)示著這種開(kāi)創(chuàng)性電解液具有廣闊的應(yīng)用前景。這項(xiàng)工作突出了一種開(kāi)創(chuàng)性的微觀非均相電解液，并提供了其內(nèi)在多尺度主客體相互作用的綜合機(jī)制研究。文章亮點(diǎn)（1）分子動(dòng)力學(xué)模擬證實(shí)了該微觀非均相膠體電解液（TCE）中存在的多尺度主客體相互作用。（2）CON膠體電解液可以有效地降低脫溶劑化過(guò)程的阻抗以及Li+在CEI/SEI內(nèi)傳輸?shù)淖杩?。主要?nèi)容圖1.

膠體電解液設(shè)計(jì)策略圖2.

Li+溶劑化環(huán)境圖3.

Li|NMC811電池的電化學(xué)性能圖4.

NMC811的CEI化學(xué)及結(jié)構(gòu)演化圖5.

SEI化學(xué)與鋰金屬沉積動(dòng)力學(xué)結(jié)論該工作設(shè)計(jì)了一種微觀上不均勻的膠體電解液，旨在解決電池在各種操作條件下遇到的挑戰(zhàn)。該設(shè)計(jì)原理的核心是中觀-微觀多尺度相互作用，即介觀CON優(yōu)化微觀Li+溶劑化環(huán)境。得益于CON優(yōu)異的物理化學(xué)穩(wěn)定性，CON膠體電解液可以承受極端的工作環(huán)境。作為概念驗(yàn)證，膠體電解液TCE被證明能夠承受高工作電壓和低溫的典型惡劣條件。通過(guò)增加溶劑化鞘中PF6-的比例，從而在陰極和陽(yáng)極上形成富LiF的界面相。此外，介觀TpTta作為分散體，降低了Li+脫溶的能壘，顯著提高了Li0負(fù)極在低溫下的電化學(xué)性能。4.7VLi|NMC811電池在室溫下循環(huán)100次后的容量保持率為87.1%，4.6VLi|NMC811電池在-20℃下循環(huán)700次后的容量保持率為80.7%。這種具有中微多尺度相互作用的