用于造紙廢水處理的膜分離技術(shù)研究進(jìn)展

1、第18卷 第2期 四川理工學(xué)院學(xué)報（自然科學(xué)版） V ol 18 No2JOURNAL OF SICHUAN UNIVERSITY OF2005年6月 SCIENCE & ENGINEERING （NATURAL SCIENCE EDITION） Jun 2005文章編號：1673-1549（2005）02-0061-05用于造紙廢水處理的膜分離技術(shù)研究進(jìn)展楊 玲（四川理工學(xué)院生物工程系，四川 自貢 643000）摘 要：膜分離技術(shù)是近年發(fā)展起來的一門高新技術(shù)，在造紙廢水處理方面具有廣闊的應(yīng)用前景。文章介紹了膜分離技術(shù)的工作機(jī)理、特點(diǎn)以及國內(nèi)外在造紙廢水處理方面的研究進(jìn)展。另外，對膜分離技術(shù)在

2、應(yīng)用過程中出現(xiàn)的問題進(jìn)行了討論，并提出了可能的解決方案。關(guān)鍵詞：膜分離技術(shù)；造紙廢水；應(yīng)用中圖分類號：TS739 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A膜分離法是利用特殊的薄膜對液體中的某些成分進(jìn)行選擇性透過的方法的統(tǒng)稱。常用的膜分離方法有微濾（MF ）、超濾（UF ）、納濾（NF ）、反滲透（RO ）、電滲析等。膜分離技術(shù)應(yīng)用范圍很廣，作為一種新型的廢水處理方法，現(xiàn)將膜分離技術(shù)在造紙廢水處理方面的研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢介紹如下。 1 膜分離技術(shù)的機(jī)理及特點(diǎn)1.1 膜分離技術(shù)的機(jī)理 膜分離技術(shù)的工作機(jī)理如圖1所示，溶液進(jìn)入膜過濾器，在與膜表面接觸的同時，溶液絕大部分透過濾膜（稱滲透液），而需分離的物質(zhì)則被排出系統(tǒng)外（稱濃

3、縮液）。1.2 膜分離技術(shù)的特點(diǎn)（1）分離效率高，膜的孔徑較小，以外界能量或化學(xué) 位差為推動力對雙組分或多組分混合液體或氣體進(jìn)行分離、分級和提純等，可不用體積龐大的二沉池，使得污水處理器結(jié)構(gòu)緊湊、占地面積小，同時這種膜分離幾乎是一種強(qiáng)制的機(jī)械攔截作用，優(yōu)于傳統(tǒng)二沉池的自由重力沉降，不會因?yàn)槲勰嗯蛎洭F(xiàn)象而導(dǎo)致出水超標(biāo)或惡化，且將濾后的凈化水重復(fù)利用于生產(chǎn)，實(shí)現(xiàn)零排放；（2）膜分離過程不發(fā)生相變，因此能量轉(zhuǎn)化的效率高；（3）膜分離過程在常溫下進(jìn)行，因而特別適于對熱敏性物料，如對酶、果汁、藥物等的分離、分級和濃縮；（4）裝置簡單，操作容易，易維修、控制等，作為一種新型的水處理方法，與常規(guī)水處理方法相

4、比，具有占地面積小、適用范圍廣等特點(diǎn)。各種膜分離技術(shù)的不同點(diǎn)如表1所示。收稿日期：2004-10-08作者簡介：楊 玲（1969 -），女，四川人，講師，主要從事制漿造紙方面的教學(xué)與科研工作。62 四川理工學(xué)院學(xué)報（自然科學(xué)版） 2005年6月 2 膜分離技術(shù)在造紙廢水處理上的應(yīng)用國內(nèi)外應(yīng)用膜分離技術(shù)處理造紙工業(yè)廢水始于20世紀(jì)60年代。膜分離技術(shù)最先應(yīng)用于蒸煮廢液的處理，以分離木素、低聚糖等。隨著近20年來膜分離技術(shù)的快速發(fā)展，超濾、反滲透技術(shù)在造紙工業(yè)廢水處理中已實(shí)現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用，并逐步擴(kuò)展到處理紙漿洗、選、漂廢水和造紙白水。 2.1 MF技術(shù) 微濾（MF ）技術(shù)可除去廢水中粒徑大于100n

5、m 的微粒、膠體物質(zhì)及高分子有機(jī)物（相對分子量大于100000AMU ）。微濾是篩分過程，在造紙方面的研究主要集中于涂布廢水中高檔涂料過濾及超濾前的預(yù)過濾，以最大限度地回收利用廢水中的有利資源，去除廢水中的懸浮物，減輕后續(xù)處理段的負(fù)荷。2.2 RO與NF 技術(shù) 反滲透（RO ）的透過機(jī)理1，一般認(rèn)為是選擇性吸附毛細(xì)管流機(jī)理，是界面現(xiàn)象和在壓力下流體通過毛細(xì)管的綜合結(jié)果，經(jīng)歷了高壓（大于10MPa ）、低壓（小于2 MPa）、超低壓（小于1 MPa）發(fā)展階段。納濾（NF ）是近年來國際上發(fā)展起來的一種分離性能介于超濾和反滲透之間的新型技術(shù)，具有納米級的截流孔徑，能截流有機(jī)小分子和部分無機(jī)鹽，在處

6、理造紙廢水方面將具有很大潛力23。中科院冰川所與蘭州造紙廠合作研究RO 法處理草漿黑液4，結(jié)果為膜與黑液接觸504h 未見水解現(xiàn)象，有機(jī)物去除率93. 4%，無機(jī)物透過率82. 5%，膜通過量120L/ m2h 。譚紹早等5以聚丙烯腈為基膜，殼聚糖為改性劑采用紫外輻射法制備了一種新型納濾膜，處理CTMP 廢水，其對鈉的截流率為40. 1%，且濃縮液中的固形物含量、燃燒熱比原廢液大大增加，可滿足堿回收工段的要求。2.3 UF技術(shù)超濾（UF ）的去除機(jī)理主要是篩濾作用，利用溶液的壓力為推動力，使溶劑分子通過薄膜，溶質(zhì)則阻滯在隔膜表面上。適于分離相對分子量在50015000之間，直徑為2. 0nm

7、100nm 的大分子和膠體，如細(xì)菌、病毒、淀粉、樹膠、蛋白質(zhì)、粘土等。超濾是目前在造紙工業(yè)研究中應(yīng)用較多的膜技術(shù)，主要有以下幾個方面：UF 技術(shù)處理漂白廢水，特別是堿處理段（E 段）廢水，選用透過60008000相對分子質(zhì)量的膜，COD 、AOX 、色度去除都可達(dá)到滿意的效果6。陜西科技大學(xué)張方利用透過相對分子質(zhì)量不同的膜已進(jìn)行了草漿CEH 漂白廢水的UF 處理研究7，取得了較滿意的效果。據(jù)文獻(xiàn)介紹8，草漿CEH 三段漂白廢水經(jīng)超濾后透過液的特性為COD cr 濃度136. 8mg/L（COD 去除率為88%）、BOD 5濃度為91. 4mg/L（BOD 去除率60%）、TOCl 含量為0.

8、41 mmol/L（去除率為76. 8%），且在透過液中加入0. 1%EDTA后可用于膜的清洗，清洗后水通過量恢復(fù)率達(dá)90%以上；日本大王造紙公司三島工廠8在1981年采用超濾技術(shù)處理硫酸鹽木漿漂白E 段廢液，處理廢水量為4000m 3/日，COD cr 去除率達(dá)78. 7%，色度去除率達(dá)93. 7%，總固形物去除率達(dá)35. 5%，滲透液作為洗滌水回用，濃縮液則送堿回收系統(tǒng)。汪永輝等9人應(yīng)用超濾技術(shù)從造紙黑液中提取木素制備活性炭，該方法是黑液綜合治理的一條新途徑，適合于中、小型紙廠。經(jīng)超濾處理后的黑液，COD 去除率達(dá)60%65%，BOD 5去除率達(dá)80%以上，黑液中木素提取率達(dá)80%85%，

9、由木素制成的活性炭得率高，吸附容量大。芬蘭Rauma 紙廠用面積336m 2的UF 元件濃縮亞硫酸鹽漿廢液，日處理量可達(dá)2500t ；我國東北某亞硫酸鹽廠也在90年代引進(jìn)UF 裝置，日處理378. 5t 亞硫酸鹽廢液, 據(jù)稱與蒸發(fā)方法比較, 投資可節(jié)約70%，每去除1m 3水的操作費(fèi)用可節(jié)約60%；挪威Borregard 公司利用UF 技術(shù)純化分級木素磺酸鹽，后續(xù)生產(chǎn)香草醛，可將廢液TDS 由8%10%濃縮到22%，膜壽命長達(dá)1年以上10。另外，英國Kronospan 紙業(yè)公表1 MF、UF、NF、及RO 的區(qū)別 項(xiàng) 目 MF UF NF RO 孔徑（nm） 5010000 1100 12 0

10、. 30. 7截流粒徑(nm 100 2. 0100 1. 0 0. 06 帶電否 否 否 負(fù)電 負(fù)電 運(yùn)行壓力（105Pa） 0. 50. 7 17 3. 520 869能截流的物質(zhì)鹽分（%） 0 0 2090 9899. 6 病毒 不能 部分 完全 完全細(xì)菌 部分 較完全 完全 完全第18卷 第2期 楊 玲：用于造紙廢水處理的膜分離技術(shù)研究進(jìn)展 63 司11在北威爾士的Chirk 紙廠，曾于1995年利用膜分離技術(shù)處理盤磨機(jī)械漿廢水，并實(shí)現(xiàn)了零排放。對脫墨漿廢水傳統(tǒng)的處理方法為浮選法，但浮選法難以有效去除柔版印刷的水基油墨，而用UF 技術(shù)可達(dá)到較高的去除率。UF 處理柔版印刷水基油墨已在印

11、鈔廢水處理中得到實(shí)際應(yīng)用，廢水回用率可達(dá)80%90%12。文獻(xiàn)1314研究了UF 處理柔版印刷水基油墨廢水，結(jié)果表明，膜通過量可達(dá)53. 5L/m2. h 以上；當(dāng)油墨濃度高于0. 4%時，通過率與油墨濃度呈對數(shù)關(guān)系，膜通過量穩(wěn)定且污染少；低油墨濃度時，通過率與膜污染有關(guān)，而與油墨濃度無關(guān)。2.4 UF、MF、NF和RO 處理造紙白水造紙過程白水的排放量取決于造紙系統(tǒng)中白水的封閉循環(huán)程度。白水中含有細(xì)小纖維、填料、膠料等，白水封閉循環(huán)程度越高，越易造成金屬離子、無機(jī)鹽、小分子溶解膠體物的過度蓄積及微生物的繁殖、生長等，從而影響紙機(jī)的正常運(yùn)行與產(chǎn)品質(zhì)量，因此，去除造紙白水中的膠體及各種溶解物質(zhì)對

12、實(shí)現(xiàn)造紙用水全封閉循環(huán)是非常必要的。對于造紙白水的處理，由于白水中含懸浮物較多，應(yīng)先經(jīng)初級處理（如用格柵、斜網(wǎng)過濾等），再利用微濾技術(shù)進(jìn)行預(yù)處理，盡可能地除去白水中的各種懸浮物、膠體物質(zhì)等，最后利用超濾技術(shù)，為實(shí)現(xiàn)造紙白水全封閉循環(huán)創(chuàng)造條件。Sierka 等人15采用透過不同等級分子質(zhì)量的UF 、MF 、NF 及LPRO （低壓反滲透膜）對三種白水進(jìn)行了試驗(yàn)，結(jié)果如表2所示。由表2可知，從超濾后TOC 、COD 及電導(dǎo)率變化指標(biāo)來看，微濾處理的效果三項(xiàng)指標(biāo)均在5%左右，所以，微濾處理僅適合于去除白水中的懸浮顆粒物或不溶有機(jī)物。采用低壓反滲透膜處理（BW-30）對白水中TOC 的去除率最高達(dá)78

13、. 0%96. 7%，對白水中的COD 去除率也高，達(dá)88%94. 2%，電導(dǎo)率下降了95. 1%97. 3%。采用納濾膜（DESAL-5）處理對白水中TOC 的去除率居第二位，高達(dá)78. 0%93. 6%，對白水中的COD 去除率高達(dá)87. 6%95. 2%，電導(dǎo)率下降了63. 6%74. 0%。超濾膜G-10處理白水的效果較好，而G-50膜處理后三種指標(biāo)變化最高不超過40%，處理效果一般。NTR-7410膜帶有負(fù)電荷及離子交換能力，而白水中的細(xì)小纖維帶有負(fù)電荷，該膜應(yīng)有較好的有機(jī)物截流效果，而電導(dǎo)率變化不大。2.5 電滲析電滲析適于離子選擇性的透過，從而達(dá)到分離的目的，可用于堿回收困難的中

14、小型草漿廠。采用電滲析法可以從黑液中回收一部分堿，還可用于水的凈化等。電滲析法16工藝一般采用循環(huán)流程，黑液通過陽極室循環(huán)，稀堿液通過陰極室循環(huán)，在直流電場的作用下，Na +通過陽膜進(jìn)入陰極室，與電解產(chǎn)生的表2 三種白水的超濾、微濾、納濾及反滲透處理結(jié)果膜類型及型號 測定指標(biāo)進(jìn) 出 去除率 1#白水 （%）進(jìn) 出 去除率 2#白水 （%） 進(jìn) 出 去除率 3#白水 （%） UF （G-10）截流相對分子質(zhì)量500至2500 TOC(mg. L 1 CODcr(mg. L 1 導(dǎo)電率(103S . m 1 22. 2 3. 3 85. 1 49. 6 12. 8 74. 2150. 0 70.

15、0 53. 3 UF （G-50），截流相對分子質(zhì)量15000 TOC(mg. L 1 CODcr(mg. L 1 導(dǎo)電率(103S . m 1 10. 0 8. 8 12. 0 27. 5 21. 6 21. 5 155. 0 126. 5 18. 4 22. 2 14. 2 36. 049. 6 30. 5 38. 5150. 0 130. 0 13. 382. 3 59. 9 27. 2 208. 0 126. 0 39. 4 316. 0 285. 0 9. 8 UF （NTR-7410）負(fù)電荷膜，有離子交換能力 TOC(mg. L 1 CODcr(mg. L 1 電導(dǎo)率(103S .

16、 m 182. 3 47. 8 41. 9 208. 0 97. 6 53. 1 316. 0 295. 4 6. 5 MF （MF-0. 22m） TOC(mg. L 1 CODcr(mg. L 1 電導(dǎo)率(103S . m 1 22. 2 21. 6 2. 749. 6 38. 4 22. 6150. 0 145. 0 3. 382. 3 77. 9 5. 3 208. 0 198. 4 4. 6 316. 0 300. 0 5. 1 NF （DESAL-5） TOC(mg. L 1 CODcr(mg. L 1 電導(dǎo)率(103S . m 1 10. 0 2. 2 78. 0 27. 5 3

17、. 4 87. 6 155. 0 55. 3 64. 3 22. 2 1. 42 93. 649. 6 2. 4 95. 2150. 0 39. 0 74. 082. 3 5. 7 93. 1 208. 0 14. 4 93. 1 316. 0 115. 0 63. 6 LPRO （BW-30） TOC(mg. L 1 CODcr(mg. L 1 電導(dǎo)率(103S . m 1 10. 0 2. 2 78. 0 27. 5 3. 3 88. 0 155. 0 4. 4 97. 222. 2 0. 74 96. 749. 6 2. 9 94. 2150. 0 4. 0 97. 3 82. 3 4.

18、 2 94. 9 208. 0 12. 0 94. 2 316. 0 15. 5 95. 164 四川理工學(xué)院學(xué)報（自然科學(xué)版） 2005年6月 OH 結(jié)合生成NaOH 而得以堿回收；陽極室黑液由于電解產(chǎn)生H +而不斷被酸化，酸化到一定程度時，大部分木素將沉淀析出。采用單陽膜電滲析從造紙廢液中回收堿，陳長春等17人做了相關(guān)研究，結(jié)果回收堿的電耗在30003500 Kw. h/t 堿，膜的產(chǎn)堿量是5kg/m2. d ，因與黑液直接接觸，電極壽命較短。該法曾在工業(yè)上應(yīng)用，黑液處理效果較好，但經(jīng)濟(jì)性較差。羅菊芬等18采用中性膜和傳統(tǒng)電滲析結(jié)合回收堿后，再將黑液酸析提取木素，避免了水的電解，回收堿的電

19、耗在1000 kW. h/t 堿左右，但堿回收率不高。 3 膜生物反應(yīng)器（MBR）MBR 是由膜分離技術(shù)與生物反應(yīng)器相結(jié)合的生物化學(xué)反應(yīng)系統(tǒng)，是以酶、微生物或動植物細(xì)胞為催化劑進(jìn)行的化學(xué)反應(yīng)或生物轉(zhuǎn)化，同時憑借超濾分離膜不斷分離出反應(yīng)產(chǎn)物并截流催化劑而進(jìn)行連續(xù)反應(yīng)的裝置。膜生物反應(yīng)器目前已逐漸被引入到造紙工業(yè)廢水處理中1920。韓懷芬等21應(yīng)用好氧MBR 處理造紙綜合廢水（黑液、中段水、白水），并與傳統(tǒng)的活性污泥法與生物接觸氧化法進(jìn)行比較，結(jié)果表明，用MBR 處理造紙廢水，出水COD cr 可以降低到100mg/L以下（系統(tǒng)水力停留時間為18h ），整個反應(yīng)器的總?cè)コ首罡哌_(dá)90%以上；而與之

20、相對的活性污泥法和接觸氧化法控制水力停留時間近40h 后，出水COD cr 還是達(dá)不到實(shí)驗(yàn)的要求，分別是149. 3mg/L和197. 3mg/L，這充分說明了MBR 對難降解廢水的處理效果比活性污泥法和生物接觸氧化法要好。國外有研究用MBR 及傳統(tǒng)的活性污泥法分別處理制漿廢液，結(jié)果表明MBR 法比活性污泥法更能有效地去除漿料中的COD 、TOX 及SS 。MBR 處理造紙廢水與其他的生物處理法相比，具有以下優(yōu)點(diǎn)：分離效率高；有利于生物反應(yīng)器中微生物濃度提高；有利于提高微生物反應(yīng)效率22；可提高傳氧效率23。另外該系統(tǒng)還具有易于實(shí)現(xiàn)自動控制、操作管理方便、處理效果好、出水水質(zhì)穩(wěn)定、占地空間小等

21、優(yōu)點(diǎn)。4 膜材料納濾膜一般是超低壓反滲透膜或疏水型反滲透膜，為薄層復(fù)合膜（TFC ），這種膜帶負(fù)電荷，故排斥陰離子，還可減少膜的污染；反滲透膜是基于脫鹽發(fā)展起來的，根據(jù)反滲透理論，要求反滲透膜的孔徑要非常小且又要求大量的水有吸附傾向，所以一般用兩種材料：醋酸纖維素酯（CA ）和聚酰胺聚合物（PA ）；超濾膜所用的聚合物很多，如CA 、聚偏二氟乙烯（PVDF ），特別是聚砜（GR ）；RO 和UF 膜的材料都可用做微濾膜，如聚碳酸酯、聚丙烯、聚乙烯及聚四氟乙烯；無機(jī)的陶瓷膜是以氧化鋁等為基料，與聚砜的化學(xué)阻力相當(dāng)，但抗熱性更好2425。基于傳統(tǒng)和普遍使用的過濾技術(shù)是使大量流體通過過濾介質(zhì)，將相對

22、量少的物質(zhì)截流在介質(zhì)面上，對反滲透、超濾和微濾用膜最好是親水的，這樣可得到高的水通過量和降低膜污染。親水膜有纖維素酯、聚砜、聚醚砜、聚砜/聚醚砜（PSF/FES）、聚酰亞胺/聚醚酰亞胺（PI/PEI）、聚脂肪酰胺（PA ）、聚丙烯腈等具有親水基團(tuán)的高分子聚合物以及如Al 2O 3、TiO 2 、ZrO 2等陶瓷膜。另據(jù)有關(guān)資料26介紹采用0. 2m的氧化陶瓷鋁膜處理牛皮紙漿漂白廢水，膜通過量為1501300L/m2. h ，CODcr 去除率可達(dá)到25%45%。 5 存在的問題5.1 膜污染各種膜技術(shù)存在的明顯問題是膜的污染和分離效果降低。王錦等27將膜的污染分為三類：沉淀污染、吸附污染和生物

23、污染。污染的原因可能為：廢水中的浮游性懸浮質(zhì)和有機(jī)膠體如蛋白質(zhì)、糖質(zhì)、脂肪類等在水透過膜時，被膜截流沉淀，造成沉淀污染，這類污染物最好預(yù)處理除掉；廢水中的無機(jī)鹽類如碳酸鹽、磷酸鹽、硫酸鹽、硅酸鹽等在原水中本來處于非飽和狀態(tài)，在水透過膜后濃度提高變成飽和狀態(tài)，在膜上析出，造成吸附污染，另外，濃差極化也可使溶質(zhì)在膜面上析出； 造紙廢水有機(jī)物含量高，處理流程長，易滋生微生物，造成微生物在膜上的粘附和生長，從而造成生物污染。污染膜的清洗方法包括物理法和化學(xué)法：物理法是用淡水沖洗膜面，也可用空氣與淡水混合液來沖洗，或用預(yù)處理后的原水代替淡水來沖洗；化學(xué)法是采用一定的化學(xué)清洗劑在一定壓力下一次沖洗或循環(huán)沖

24、洗膜面。此外，用滲透作用也可清洗膜面。當(dāng)前觀點(diǎn)還認(rèn)為，膜表面改性28和提高膜面光潔度，均可減少膜污染問題。第18卷 第2期 楊 玲：用于造紙廢水處理的膜分離技術(shù)研究進(jìn)展 65 5.2 價格高現(xiàn)有的膜組件價格較高，限制了其在廢水處理領(lǐng)域的推廣應(yīng)用。6 膜分離技術(shù)的前景與發(fā)展趨勢膜分離技術(shù)在21世紀(jì)將進(jìn)入成長期，將與光纖、納米、超導(dǎo)等技術(shù)一樣成為未來工業(yè)的6大新技術(shù)之一。但傳統(tǒng)的膜分離技術(shù)還存在許多弊端，如膜的污染問題，膜組件價格問題等，亟待改進(jìn)?？傊S著膜分離技術(shù)研究的深入，必將使膜分離技術(shù)具有更加誘人的前景。有理由相信，該項(xiàng)技術(shù)的應(yīng)用充滿廣闊的前景，特別是在造紙廢水處理方面，隨著生物技術(shù)的發(fā)

25、展及其與膜分離技術(shù)的聯(lián)合，膜分離技術(shù)在造紙廢水處理方面的應(yīng)用會越來越廣泛，造紙廢水實(shí)現(xiàn)零排放是完全有可能的。參 考 文 獻(xiàn)：1 佟玉衡. 實(shí)用廢水處理技術(shù)M.北京:化學(xué)工業(yè)出版社,1998. 152.2 Petersen R J. Composite Reverse osmosis and nanofiltration membranesJ. J Membrane Sci.,1993,83:81.3 Wang X L,Tsuru T, Kimuru S. Electrolyte transport through nanofiltration membranes by the space-ch

26、arge model and the comparison with Teorell-M eyer-Sievers modelJ. J Membrane Sci.,1995,103:117.4 張 珂等. 造紙工業(yè)蒸煮廢液的綜合利用與污染防治技術(shù)M. 北京:中國輕工業(yè)出版社,1992.187.5 譚紹早, 陳震華. 聚丙烯腈納濾膜的制備及對造紙廢水的截流性能J.中國造紙學(xué)報,2002,(2:63-66. 6 Papermaking Science and Technology. Book19: Environmental M.Helsinki: FPEA and TAPPI PRESS,199

27、8.65.7 Zhang Fang. Ultrafiltration of bleachery effluent. 3nf International Nonwood Fiber Pulping and Papermaking ConferenceC.1996. 637. 8 武書彬. 造紙工業(yè)水污染控制與治理技術(shù)M.北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2001. 335.9 汪永輝, 蔣志賢, 曹德身. 超濾法從造紙黑液中提取木質(zhì)素制備活性炭J.上海環(huán)境科學(xué),1994,(2:10-13.10 Jonsson A S. Desalination M. 1985. 11 Steve Finnemore, To

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