環(huán)境空氣顆粒物來(lái)源綜述(終)

楊金星

2015年7月環(huán)境空氣中顆粒物源解析工作綜述源解析工作背景與開(kāi)展情況源解析的種類及其特點(diǎn)源解析工作的流程源解析中幾個(gè)問(wèn)題的把握源解析工作的誤區(qū)及主要問(wèn)題提綱23環(huán)境空氣顆粒物來(lái)源解析顆粒物污染防治顆粒物排放源控制和消減固定源移動(dòng)源開(kāi)放源對(duì)源解析工作的理解與業(yè)務(wù)

源解析是科學(xué)有效地開(kāi)展顆粒物污染防治的重要基礎(chǔ)和前提復(fù)雜且系統(tǒng)的技術(shù)性工作源類貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率不清楚顆粒物來(lái)源不清楚可行控制措施不清楚顆粒物源類復(fù)雜,三個(gè)“不清楚迫切需要開(kāi)展大氣顆粒物源解析工作，為有效開(kāi)展大氣污染防治工作提供研究基礎(chǔ)，制定科學(xué)有效的防治措施國(guó)家關(guān)于開(kāi)展顆粒物源解析工作的要求2014年，監(jiān)測(cè)司組織圓滿完成第一階段京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角等地區(qū)9個(gè)重點(diǎn)城市（以下簡(jiǎn)稱三區(qū)九市）源解析工作。三區(qū)九市修改完善后的研究成果報(bào)國(guó)務(wù)院后陸續(xù)向社會(huì)發(fā)布，效果良好。目前全國(guó)顆粒物源解析工作進(jìn)展城市名稱

是否有初步成果

是否完成預(yù)論證預(yù)計(jì)三方論證時(shí)間濟(jì)南有是，14年10月已公布--青島有是，14年已公布--銀川有是，已論證和發(fā)布--哈爾濱有是10月份西寧有是10月份大連有是待安排廈門有是待安排太原有是待安排呼和浩特有否6-7月預(yù)論證6-7月鄭州有有待安排合肥有否7-8月預(yù)論證10月武漢有否10月份10月份長(zhǎng)沙有否7-8月預(yù)論證10月份?？谟蟹?1月份12月份城市名稱

是否有初步成果

是否完成預(yù)論證預(yù)計(jì)三方論證時(shí)間重慶有否10月份烏魯木齊有否10月份貴陽(yáng)有否10月份長(zhǎng)春有否12月底沈陽(yáng)有否12月底蘭州有否10月份成都有否10月份昆明有否12月底西安無(wú)否16年初福州無(wú)，年底有初步結(jié)果否16年4月南昌無(wú)，年底有初步結(jié)果否16年初南寧無(wú)，年底有初步結(jié)果否16年初

時(shí)間要求按照《關(guān)于做好2015年大氣污染物來(lái)源研究工作的通知》（環(huán)辦〔2015〕6號(hào)）要求：

26市爭(zhēng)取10月份完成源解析研究工作年底前完成論證時(shí)間要求大氣顆粒物來(lái)源解析定義：通過(guò)化學(xué)、物理學(xué)、數(shù)學(xué)等方法定性或定量識(shí)別環(huán)境受體中大氣顆粒物污染的來(lái)源。用于開(kāi)展大氣顆粒物來(lái)源解析的技術(shù)方法分為常規(guī)模式與應(yīng)急模式。常規(guī)模式主要包括源清單法、源模型法和受體模型法；應(yīng)急模式是利用在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，開(kāi)展快速源識(shí)別，為顆粒物重污染應(yīng)急響應(yīng)決策提供支撐。

源清單法：根據(jù)排放因子及活動(dòng)水平估算污染物排放量，據(jù)此排放量識(shí)別對(duì)環(huán)境空氣中顆粒物有貢獻(xiàn)的主要排放源。源模型法：以不同尺度數(shù)值模式方法定量描述大氣污染物從源到受體所經(jīng)歷的物理化學(xué)過(guò)程，定量估算不同地區(qū)和不同類別污染源排放對(duì)環(huán)境空氣中顆粒物的貢獻(xiàn)。10二、源解析技術(shù)方法種類及其特點(diǎn)源解析技術(shù)種類受體模型法：從受體出發(fā)，根據(jù)源和受體顆粒物的化學(xué)、物理特征等信息，利用數(shù)學(xué)方法定量解析各污染源類對(duì)環(huán)境空氣中顆粒物的貢獻(xiàn)，主要有化學(xué)質(zhì)量平衡模型（CMB）和因子分析類模型（PMF、PCA/MLR、UNMIX、ME2等）。各種源解析技術(shù)方法的特點(diǎn)技術(shù)方法優(yōu)勢(shì)和局限性必備條件可達(dá)目標(biāo)源清單法

方法簡(jiǎn)單、易操作，定性或半定量識(shí)別有組織污染源

收集統(tǒng)計(jì)基準(zhǔn)年研究區(qū)域各污染源污染物排放量得到排放源清單及重點(diǎn)排放區(qū)域和重點(diǎn)排放源的污染物排放量

源模型法

定量識(shí)別污染的本地和區(qū)域來(lái)源，可預(yù)測(cè)；解析源強(qiáng)未知的源類尤其是顆粒物開(kāi)放源貢獻(xiàn)困難

建立與源模型要求相適應(yīng)的高時(shí)間和高空間分辨率的排放源清單、氣象要素場(chǎng)定量解析本地和區(qū)域各類源的貢獻(xiàn)；針對(duì)具有可靠排放源清單的點(diǎn)源，定量給出貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率；對(duì)于面源和線源，定量解析各源類的貢獻(xiàn)

受體模型法

可有效解析開(kāi)放源貢獻(xiàn)；定量解析污染源類，不依賴詳細(xì)的源強(qiáng)信息和氣象場(chǎng)；不可預(yù)測(cè)

采集顆粒物樣品，分析顆粒物化學(xué)組成

定量解析各污染源類，尤其是源強(qiáng)難以確定的各顆粒物開(kāi)放源類的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率，識(shí)別主要排放源類的來(lái)向13源解析技術(shù)受體模型法源模型法源清單法化學(xué)質(zhì)量平衡模型（CMB）正定矩陣因子分解模型（PMF）輔助手段主要手段相互驗(yàn)證一次顆粒物源解析外地傳輸貢獻(xiàn)……在線監(jiān)測(cè)三、顆粒物源解析工作流程顆粒物源解析工作依據(jù)《源解析技術(shù)指南(試行)》《源解析技術(shù)路線（試行）》《源解析監(jiān)測(cè)能力建設(shè)指南(試行)》《源解析監(jiān)測(cè)技術(shù)方法指南(試行)》資料收集環(huán)節(jié)171819樣品采集及分析環(huán)節(jié)1、環(huán)境受體樣品采集采樣點(diǎn)位布設(shè)、采樣時(shí)段的確定依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)規(guī)范》（試行）的相關(guān)要求布設(shè)受體采點(diǎn)，優(yōu)先選擇若干國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)；同時(shí)綜合考慮功能分布、人口密度、環(huán)境敏感程度等因素，適當(dāng)增加受體采樣點(diǎn)位。受體采樣時(shí)間與頻次依據(jù)顆粒物濃度、排放源的季節(jié)性變化特征及氣象因素確定，典型污染過(guò)程加密采樣頻次。樣品采集的數(shù)量要符合受體模型的要求。單日累積采樣時(shí)間要滿足樣品分析檢出限要求，且避免濾膜負(fù)荷過(guò)載，一般為24小時(shí)，污染較重時(shí)可將每日采樣時(shí)間分為兩段，每段12小時(shí)。受體樣品采集使用儀器及濾膜根據(jù)濾膜本身特性和后續(xù)化學(xué)分析的需要確定采樣濾膜。分析無(wú)機(jī)元素采用有機(jī)濾膜（P膜），如聚四氟乙烯（特氟龍）、聚丙烯、醋酸纖維酯等；分析碳組分（有機(jī)碳OC、元素碳EC）和有機(jī)物（如多環(huán)芳烴、烷烴等）采用石英濾膜（Q膜）；分析水溶性離子采用聚四氟乙烯或石英濾膜等。源樣品的采集采集固定源、移動(dòng)源、開(kāi)放源、餐飲源與生物質(zhì)燃燒源等源類樣品，其中具有明顯地域特點(diǎn)的顆粒物源類（揚(yáng)塵源、土壤塵源、當(dāng)?shù)靥厥庑袠I(yè)源等）必須采集，其他源類可根據(jù)各地實(shí)際情況確定是否采集或應(yīng)用已有顆粒物源譜。所采集樣品的種類和數(shù)量能代表研究區(qū)域污染源排放的時(shí)空分布特征。揚(yáng)塵采樣布點(diǎn)結(jié)合受體采樣點(diǎn)的空間分布，每個(gè)受體采樣點(diǎn)周邊采集不少于3個(gè)樣品；土壤塵采樣根據(jù)城市建成區(qū)及周邊10km范圍內(nèi)裸土類型的分布布點(diǎn)，一般不少于10個(gè)樣品；道路塵根據(jù)《防治城市揚(yáng)塵污染技術(shù)規(guī)范》的要求采集；燃煤塵的采集應(yīng)涵蓋研究區(qū)域內(nèi)不同燃燒方式、不同除塵方式、不同煤質(zhì)等的燃煤源，每種不同方式不少于3個(gè)樣品；其他源類每類不少于5個(gè)樣品。采集的顆粒物樣品能夠反映由源向環(huán)境受體排放時(shí)的物理過(guò)程，能夠與環(huán)境受體顆粒物的特定粒徑段相匹配。源樣品采樣方法主要包括：開(kāi)放源再懸采樣法對(duì)于土壤塵、城市揚(yáng)塵等開(kāi)放源類，可利用再懸浮采樣器進(jìn)行特定粒徑源樣品的采集。固定源稀釋通道采樣法對(duì)于固定燃煤源燃燒產(chǎn)生的顆粒物推薦采用煙道氣稀釋通道進(jìn)行采樣。移動(dòng)源采樣法對(duì)于機(jī)動(dòng)車源樣品可通過(guò)隧道采樣。在足夠長(zhǎng)的交通隧道（不少于1000m）內(nèi)，在隧道中段位置設(shè)置大氣顆粒物采樣器，使用與受體采樣相同的方式進(jìn)行濾膜采樣；或選取具有代表性的車型（包括汽油車、柴油車、各類非道路移動(dòng)源等），使用隨車采樣器、稀釋采樣器或通過(guò)臺(tái)架實(shí)驗(yàn)對(duì)機(jī)動(dòng)車排放的樣品進(jìn)行采集。生物質(zhì)燃燒源采樣法在實(shí)驗(yàn)室的模擬環(huán)境中進(jìn)行燃燒，使用大氣顆粒物采樣器獲取生物質(zhì)燃燒源樣品；或在露天環(huán)境中進(jìn)行燃燒，在下風(fēng)向采集顆粒物樣品，同時(shí)在上風(fēng)向采集環(huán)境對(duì)照樣品。餐飲源采樣根據(jù)餐飲源排煙口情況，因地制宜地參照固定源的采樣方法采集。22樣品分析23顆粒物質(zhì)量濃度手工稱量法無(wú)機(jī)元素X射線熒光光譜法酸消解/堿熔法-ICP-AES酸消解-ICP-MS原子熒光光譜法可溶性陰離子可溶性陽(yáng)離子超聲萃取-離子色譜法超聲萃取-離子色譜法無(wú)機(jī)碳、有機(jī)碳熱光反射法或熱光透射法有機(jī)物（如PAHs）LC、GC/MS等HJ618-2011HJ646-2013HJ647-2013HJ657-2013監(jiān)測(cè)項(xiàng)目分析手段標(biāo)準(zhǔn)方法顆粒物分析質(zhì)量控制與保證點(diǎn)位布設(shè)的合理性，滿足代表性、完整性等儀器設(shè)備的選擇及校準(zhǔn)等采樣膜的選擇、準(zhǔn)備，樣膜的保存及運(yùn)輸?shù)葮悠贩治銮疤幚?、?shí)驗(yàn)式分析質(zhì)量控制、分析用儀器的檢定校驗(yàn)等。整個(gè)采樣分析環(huán)節(jié)的記錄填寫等。源解析及結(jié)果環(huán)節(jié)

此環(huán)節(jié)主要是用NKCMB1.0軟件進(jìn)行顆粒物源解析,需要將經(jīng)過(guò)有效性判定（見(jiàn)《顆粒物源化學(xué)成分譜構(gòu)建后的源樣品及受體濃度數(shù)據(jù)處理》南開(kāi)，畢曉輝）體樣品分析數(shù)據(jù)導(dǎo)入程序進(jìn)行自動(dòng)源解析.（詳見(jiàn)《受體模型解析、參數(shù)設(shè)定及結(jié)果選擇》課件，南開(kāi)，史國(guó)良）25源解析結(jié)果驗(yàn)證環(huán)節(jié)

驗(yàn)證由監(jiān)測(cè)司組織或委托三部門（環(huán)保部、工程院、科學(xué)院）聯(lián)合工作機(jī)制中的部分專家開(kāi)展源解析結(jié)果驗(yàn)證。

26結(jié)論根據(jù)驗(yàn)證后的解析結(jié)果,形成顆粒物來(lái)源分析報(bào)告,為顆粒物污染防治工作提供技術(shù)支持。分析報(bào)告應(yīng)包含以下內(nèi)容:（1）闡明環(huán)境空氣中顆粒物化學(xué)組成的時(shí)空分布特征，用于判斷顆粒物污染類型。（2）明確顆粒物排放源譜特征。用于識(shí)別環(huán)境空氣顆粒物中有毒有害成分的主要來(lái)源；根據(jù)不同顆粒物排放源粒徑分布，確定細(xì)顆粒物排放因子。（3）定量獲得各顆粒物排放源類對(duì)不同季節(jié)、不同點(diǎn)位環(huán)境空氣顆粒物的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率。用于明確顆粒物污染防治的方向，評(píng)估污染防治效果。（4）定量獲得典型污染過(guò)程中各顆粒物排放源類對(duì)環(huán)境空氣顆粒物的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率。用于診斷典型污染過(guò)程的成因。（5）把顆粒物開(kāi)放源、有組織排放源和二次粒子納入顆粒物目標(biāo)容量總量控制，根據(jù)各顆粒物排放源類對(duì)不同季節(jié)環(huán)境空氣顆粒物的貢獻(xiàn)值與分擔(dān)率，確定各顆粒物排放源類的控制目標(biāo)。

四、源解析應(yīng)把握的幾個(gè)問(wèn)題顆粒物源解析工作是一項(xiàng)復(fù)雜且技術(shù)性很強(qiáng)的系統(tǒng)工程，因此并不是所有城市都做。組織實(shí)施：由當(dāng)?shù)氐沫h(huán)境保護(hù)技術(shù)支持部門牽頭，聯(lián)合研究院所、高等院校發(fā)揮各自優(yōu)勢(shì)開(kāi)展。上述源解析技術(shù)方法主要針對(duì)城市源解析工作，關(guān)于區(qū)域尺度的源解析技術(shù)，目前尚處于研究起步階段，可借鑒的研究成果較少，暫不包括；強(qiáng)調(diào)結(jié)果評(píng)估與驗(yàn)證