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氧化錫薄膜的結(jié)構(gòu)及應(yīng)用
氧化錫薄膜(ito薄膜)類似于sno2和cdin2o4的透明電膜。由于它的極其廣闊的實(shí)際應(yīng)用背景,20多年來(lái)一直吸引人們對(duì)它的研究。透明導(dǎo)電薄膜的光、電機(jī)理又在一定程度上啟發(fā)了制備高性能的光電能帶調(diào)制材料,這也成為了研究ITO薄膜的動(dòng)力。制備ITO薄膜的技術(shù),如物理氣相沉積中的電子束蒸發(fā)與磁控濺射、高密度等離子體增強(qiáng)蒸發(fā)與低壓直流濺射,化學(xué)氣相沉積中的原子層外延等都得到相應(yīng)的發(fā)展,有的已產(chǎn)業(yè)化。ITO薄膜的性質(zhì)已被廣泛的研究,ITO薄膜的光學(xué)及電學(xué)性能主要決定于它們的結(jié)構(gòu)和化學(xué)配比。制備條件直接影響薄膜的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。由于其晶胞結(jié)構(gòu)和摻雜機(jī)制的復(fù)雜,導(dǎo)致對(duì)薄膜的基本性質(zhì)(導(dǎo)電機(jī)制、能帶結(jié)構(gòu))的認(rèn)識(shí)還有很大的差異,對(duì)ITO薄膜的性質(zhì)和基本理論的研究仍受人們的關(guān)注。1ito薄膜的載流子和總能源In2O3有立方鐵錳礦結(jié)構(gòu),晶格參數(shù)是1.0117nm,密度是7.12g/cm3。In原子是六配位,O原子是四配位。6個(gè)氧原子位于立方體的頂角,留下兩個(gè)氧缺位。這樣出現(xiàn)了不等價(jià)的兩類陰離子,臨近的和遠(yuǎn)離缺位的氧離子。在還原氣氛中,In2O3會(huì)失去電子,其結(jié)構(gòu)可以表示它為In2O3-x(V?)xe′2x(1)其中x≤0.01,V?表示一個(gè)帶正電荷2e的氧空位,e′指為保持宏觀電中性而需要的電子。當(dāng)In2O3摻雜有Sn時(shí),Sn以Sn4+的形式替代In3+而存在,可表示為In2-ySnyO3e′y(2)這里,我們已經(jīng)忽略了氧空位。因?yàn)橛邪俜种畮椎腟n時(shí),氧空位就可以忽略。每個(gè)Sn原子提供一個(gè)電子。文獻(xiàn)指出,低溫沉積ITO薄膜中氧缺位是提供電子的主要來(lái)源,高溫在位薄膜和退火薄膜中Sn4+對(duì)In3+的替代成為載流子的主要來(lái)源。由于In2O3晶胞有80個(gè)原子,結(jié)構(gòu)復(fù)雜,使得對(duì)其能帶結(jié)構(gòu)的計(jì)算至今未能進(jìn)行。因此,對(duì)ITO薄膜性能的理解,基本上只是基于拋物線能帶結(jié)構(gòu)假設(shè)。未攙雜的In2O3能帶結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示,直接帶隙Eg0=3.75eV。其導(dǎo)帶電子的有效質(zhì)量m*c≈0.35m,m是為自由電子的質(zhì)量,價(jià)帶電子的質(zhì)量m*v未知,費(fèi)米能級(jí)EF位于導(dǎo)帶和價(jià)帶中間。在In2O3中摻入Sn之后,在導(dǎo)帶底下面形成了n型雜質(zhì)能級(jí)。隨著摻入Sn的量增加,費(fèi)米能級(jí)逐漸上移,當(dāng)EF移至導(dǎo)帶底時(shí)所對(duì)應(yīng)的載流子濃度為臨界值nc。臨界值nc的大小由Mott’sCriterion得到n1/3ca*0≈0.25(3)式中a*0為有效玻爾半徑,約為1.3nm,由此得出nc=7.1×1018/cm3。在臨界密度以上,費(fèi)米能級(jí)由導(dǎo)帶的最高占據(jù)態(tài)決定,有EF=(?2)2m*C)k2F(4)費(fèi)米波數(shù)是kF=(3π2ne)1/3(5)其中ne是自由電子密度。由于ITO膜是重?fù)诫s,其結(jié)果是導(dǎo)帶中低能態(tài)被電子填充,根據(jù)Burstein-Moss效應(yīng),它的光學(xué)帶寬變寬,實(shí)際吸收光譜向短波方向移動(dòng)。另一方面,由于雜質(zhì)原子的電子波函數(shù)發(fā)生顯著重迭,孤立的雜質(zhì)能級(jí)擴(kuò)展成能帶,它與導(dǎo)帶底相連形成新的簡(jiǎn)并導(dǎo)帶,其尾部深入到禁帶中,這又使原來(lái)的禁帶變窄。將以上兩方面的效應(yīng)綜合在圖1(b)。Eg為ITO的禁帶寬度,Egeff為ITO有效禁帶寬度,Ec、Ev分別為導(dǎo)帶底及價(jià)帶頂?shù)哪芰?hω為躍遷至價(jià)帶頂?shù)哪芰?在吸收峰附近,光子能量hω接近材料的禁帶寬度。對(duì)于拋物狀的能帶結(jié)構(gòu),利用下面的關(guān)系就可以確定材料的禁帶寬度α=α0(?ω-Eg)γ(6)對(duì)于直接躍遷的ITO膜而言,γ為1/2。有效禁帶寬度為4.25eV,對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)為295nm。2ito薄膜的熒光表征由ITO薄膜材料的方塊電阻R□,按關(guān)系ρ=R□d得到材料的電阻率,其中d是薄膜的厚度。載流子的遷移率μ=(ρen)-1,其中載流子濃度可用Hall效應(yīng)測(cè)得。ITO薄膜電阻率相當(dāng)?shù)?10-4Ωcm),載流子濃度很高(~1020cm-3),是高度簡(jiǎn)并半導(dǎo)體,并表現(xiàn)出類金屬性。對(duì)于簡(jiǎn)并半導(dǎo)體,其載流子濃度基本不隨測(cè)量溫度變化,因而材料的電學(xué)性質(zhì)主要依賴于遷移率。遷移率的大小由載流子的散射機(jī)制所決定。多晶結(jié)構(gòu)的ITO透明導(dǎo)電膜,其散射機(jī)制主要有電離雜質(zhì)散射、中性雜質(zhì)散射、晶格散射和晶粒界間散射。由于中性雜質(zhì)的濃度遠(yuǎn)小于電離雜質(zhì),所以中性雜質(zhì)散射可以忽略不計(jì)。ITO薄膜在可見(jiàn)光范圍透射率極高,可達(dá)95%以上,對(duì)紅外線的反射率也極高,也可達(dá)80%以上。圖2是CaF2襯底上沉積的ITO薄膜,橫軸是波長(zhǎng)(μm),縱軸是透射率T(%)和反射率R(%),該薄膜的厚度是0.41μm,電子濃度是8×1020cm-3,光在可見(jiàn)光范圍內(nèi)是正透射,在紅外范圍是近正反射。ITO薄膜的光學(xué)性質(zhì)及載流子的濃度可以用經(jīng)典Drude自由電子理論進(jìn)行定量研究。在Drude理論中,ITO膜的復(fù)介電常數(shù)ε=ε1+iε2可以用3個(gè)參數(shù)表示為ε1(ω)=n2-k2=ε∞-ω2Νω2+γ2(7)ε2(ω)=2nk=γωω2Νω2+γ2(8)ω2Ν=nee2/ε0m*c(9)γ=e/m*cμ(10)ω2Ρ=(ω2Ν/ε∞)-γ2(11)式中n是折射率,k是消光系數(shù),ω∞為自由介電常數(shù),可以通過(guò)繪ε1-(hωN)-2的關(guān)系曲線,將圖中直線反向延長(zhǎng)到(hω)-2為零時(shí)得到ε∞=ε1,斜率為(hωN)2。hωN是等離子能量,hγ為弛豫能量,hωP是縱向等離子能量,ε0是真空介電常數(shù)。從等的工作中可以知道ε∞m*c=1.4m(12)m是電子的靜止質(zhì)量,從該方程可以得到導(dǎo)帶自由電子的有效質(zhì)量,與(9)-(10)配合,可以得到電子濃度。由Drude理論,進(jìn)一步得到紅外反射率R=1-4ππ0cenedμ(13)該式也可以表示為R=1-4ππ0cR□=1-1.06×10-2R□(14)式中c是真空中的光速。方程(12)和(13)提供了提高ITO薄膜紅外反射率的兩個(gè)途徑,即減小方塊電阻和增加薄膜厚度。由于ITO的帶隙寬度對(duì)應(yīng)波長(zhǎng)在紫外區(qū),紫外線因帶間吸收而被強(qiáng)烈衰減,吸收率達(dá)85%以上。另外ITO對(duì)微波具有衰減性,衰減率在85%以上。Drude理論描述的是自由電子的貢獻(xiàn),因而除了紫外帶間吸收和遠(yuǎn)紅外的聲子吸收,Drude理論與介電常數(shù)實(shí)際值符合得很好。3it0電子顯象管ITO薄膜上述的良好光電性能,使得它有許多廣泛的應(yīng)用和潛在的實(shí)用價(jià)值[5.17-18]。ITO薄膜良好的透明性和導(dǎo)電性的利用。將ITO薄膜鍍?cè)诓A现瞥傻腎TO膜透明導(dǎo)電玻璃是液晶顯示器(LCD)的主要材料,目前已廣泛使用于電子表、游戲機(jī)、計(jì)算器、通訊設(shè)備、檢測(cè)儀器,辦公室自動(dòng)化設(shè)備,便攜個(gè)人電腦、電子記事本、翻譯機(jī)、錄相機(jī)、壁掛電視等等,因?yàn)樗哂斜≥p如紙,畫(huà)面精美、低電壓、低功耗的特點(diǎn)。LCD將超過(guò)RCT(電子顯象管)成為顯示器的主流產(chǎn)品。其用于平面顯示還有電致發(fā)光顯示、電致彩色顯示。IT0膜作為太陽(yáng)能電池一個(gè)重要組成部分,已得到應(yīng)用,不論ITO-nip型、ITO-pin型,肖特基型或異質(zhì)結(jié)構(gòu)型,均鍍有一層IT0膜作為減反射層和透明電極。制作透明指觸式控制板,顯示和操作鍵重合,可進(jìn)行人機(jī)對(duì)話輸入。ITO薄膜對(duì)光波的選擇性和發(fā)熱性的利用。ITO薄膜用于寒冷地區(qū)和高層建筑的視窗,將使熱量保存在一封閉的空間里而起到熱屏蔽作用,也可以用于熱的季節(jié),使外界熱量難以輻射入室內(nèi),同時(shí)從陽(yáng)光中得到最大的好處。使建筑物內(nèi)暖氣、冷氣和照明等能耗減少50%以上,日本、美國(guó)和西歐都投入大量人力、財(cái)力開(kāi)發(fā)這種玻璃(EC玻璃)。ITO薄膜作為透明發(fā)熱體用在汽車(chē)、火車(chē)、飛機(jī)風(fēng)檔玻璃,飛船眩窗,坦克激光測(cè)距儀、機(jī)載光學(xué)偵察儀,潛望鏡觀察窗等,不僅起隔熱降溫作用,而且通電后可除冰霜,因此多年來(lái)得到了廣泛地應(yīng)用。近年來(lái),冷凍冷藏陳列柜市場(chǎng)迅速發(fā)展,其門(mén)均采用了ITO膜,具有防結(jié)露和反紅外功能(可節(jié)能40%左右),可代替雙層隔熱玻璃。還可以用作烹調(diào)用加熱板的發(fā)熱體、喉鏡、低壓鈉燈等。微波衰減性的利用。ITO薄膜有良好的微波屏蔽作用,能防靜電,可用于需屏蔽電磁波的地方,如計(jì)算機(jī)房、雷達(dá)的屏蔽保護(hù)區(qū),甚至可用于防雷達(dá)隱形飛機(jī)上,亦可作微波爐的觀察門(mén)。茶色I(xiàn)TO薄膜是銦、錫氧化物的新品種,它能防紫外線和紅外線,濾去對(duì)人體有害的紫外波段,因此鍍ITO膜的玻璃鏡片可作特殊防護(hù)鏡。4ito薄膜的光學(xué)性能ITO薄膜的光學(xué)性質(zhì)由In2O3立方鐵錳礦結(jié)構(gòu)中引入的缺陷決定。導(dǎo)電電子主要來(lái)源于氧空位Vo和錫替代原子SnIn這兩種主要缺陷,含有百分之幾的Sn時(shí),氧空位可以忽略。不同條件下制備的薄膜有不同缺陷。ITO薄膜電阻率相當(dāng)?shù)?10-4Ωcm),載流子濃度很高(1020cm-3),表現(xiàn)出類金屬性。ITO薄膜是高度簡(jiǎn)并半導(dǎo)
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